Введение 4
Глава 1. Общие сведения о многоэлектронных структурах 5
1.1 Уравнение Шрёдингера 5
1.2 Вариационный принцип 8
1.3 Метод Хартри-Фока 8
1.4 Экспоненциальная яма 9
1.5 Теория функционала плотности 9
1.6 Методы B3LYP и PBE1PBE 10
Глава 2. Строение и свойства рассматриваемых элементов и структур 12
2.1 Гадолиний 12
2.2 Фуллерен 13
Глава 3. Производные фуллерена С60 17
3.1 Эндоэдральный комплекс фуллерена С60 с гадолинием 17
3.2 Гидроксилированный фуллерен С60 22
3.3 Исследование параллельных режимов кластера ПМ-ПУ 29
3.3.1 Вычисления на кластере ПМ-ПУ, версия Gaussian 09 Revision D.01 29
3.3.2 Вычисления на кластере химического факультета СПбГУ, версия Gaussian 16 Revision A.03 31
3.3.3 Вычисления на персональном компьютере, версия Gaussian 09 Revision C.01 33
3.3.4 Выводы 34
3.4 Гидроксилированный эндокомплекс фуллерена Gd@C60(OH)30 35
Результаты 42
Выводы и заключение 42
Список литературы 43
Фуллерены или бакиболы - аллотропная форма углерода, отличная от ранее известных алмаза и графита, была открыта при исследовании масс- спектров паров графита в 1985 году группой учёных во главе с Ричардом Смолли.
С тех пор началось интенсивное изучение фуллеренов. Данные соединения интересны исследователям во много из-за своей сферической формы, которая позволяет вместить внутрь полости различные соединения, например, для транспортировки лекарств внутри организма. Одним из вариантов применения фуллеренов в медицине могло бы стать соединение фуллерена и помещенного внутрь гадолиния.
Гадолиний — токсичный металл, который из-за своих сильных магнитных свойств применяется в контрастных препаратах при проведении магнитно-резонансной томографии. Чаще всего используют оксид гадолиния Gd2 О3или его соль гадодиамид. Хотя эти соединения и менее токсичны, чем чистый металл, существуют исследования, утверждающие, что данные препараты способны накапливаться в клетках и отравлять организм[1, 2]. Известно, что чистые фуллерены не токсичны[3], следовательно, их эндоэдральные комплексы с гадолинием могли бы стать более безопасными препаратами-контрастами[4]. Более того, некоторые исследования показывают, что растворимые в воде гидроксилированные эндокомплексы с гадолинием способны замедлять рост раковых клеток.[5]
Целью данной работы является квантово-механическое моделирование производных фуллерена С60, в том числе, эндокомплексов с гадолинием для последующего изучения их активных свойств. Предполагается рассмотреть энергетические, структурные и магнитные свойства данных соединений, а также сравнить их характеристики с характеристиками отдельных фрагментов данных структур. В качестве программного пакета для вычислений была выбрана программа Gaussian 09[6], так как она содержит встроенные методы теории функционала плотности и псевдопотенциала, позволяющие довольно точно описать взаимодействие атомов в рассматриваемых моделях.
Данная работа не является единственной в рассматриваемой области. Структурные и электронные свойства Gd@C60 были изучены в довольно подробной статье [7]. Соединение Gd@C60 должно быть самым удобным для использования его в качестве наноконтейнера для тяжёлого металла, так как производство фуллерена С60 обходится дешевле производства фуллеренов с более высоким числом углеродов. С методами синтеза фуллеренов и их производных можно ознакомиться в работах[8, 9].
Целью настоящей дипломной работы является исследование электрических и упругих свойств эндоэдральных комплексов фуллерена С60 с гадолинием, а также их гидроксилированных производных методами квантово-механических расчётов.
Проведенное исследование показывает, что эндокомплексы фуллерена С60 с гадолинием хорошо подходят для использования их в качестве контрастных препаратов для МРТ, так как обладают высокими магнитными свойствами. Особенно это касается их гидроксилированных производных, которые не только хорошо растворяются в воде, но и имеют более высокие магнитные свойства, чем чистый гадолиний, при этом не являются токсичными, поскольку фуллереновая оболочка лишает металл возможности вступать в химические связи внутри организма.
