📄Работа №207939
Тема: Квантово-химическое моделирование структуры катализатора нитрида углерода
Характеристики работы
Тип работы
Дипломные работы, ВКР
Предмет
Химия
Объем:
58 листов
Год:
2020
Просмотров:
33
4580
руб.
🛒 Купить работу
Не подходит эта работа?
Закажите новую по вашим требованиям
Узнать цену на написание
Закажите новую по вашим требованиям
Представленный материал является образцом учебного исследования, примером структуры и содержания учебного исследования по заявленной теме. Размещён исключительно в информационных и ознакомительных целях.
Workspay.ru оказывает информационные услуги по сбору, обработке и структурированию материалов в соответствии с требованиями заказчика.
Размещение материала не означает публикацию произведения впервые и не предполагает передачу исключительных авторских прав третьим лицам.
Материал не предназначен для дословной сдачи в образовательные организации и требует самостоятельной переработки с соблюдением законодательства Российской Федерации об авторском праве и принципов академической добросовестности.
Авторские права на исходные материалы принадлежат их законным правообладателям. В случае возникновения вопросов, связанных с размещённым материалом, просим направить обращение через форму обратной связи.
Настоящий учебно-методический информационный материал размещён в ознакомительных и исследовательских целях и представляет собой пример учебного исследования. Не является готовым научным трудом и требует самостоятельной переработки.
📋 Содержание
РЕФЕРАТ 2
ВВЕДЕНИЕ 8
1 ЛИТЕРАТУРНЫЙ ОБЗОР
1.1 Графитоподобный нитрид углерода
1.1.1 Основные свойства, получение, применение 9
1.1.2 Фотокатализ 11
1.1.3 Способы модификации фотокатализаторов 12
1.1.4 Граничные молекулярные орбитали 17
1.2. Методы теоретического исследования структуры молекулярных комплексов органических веществ, анализ электронных характеристик соединений
1.2.1 Компьютерное моделирование 19
1.2.2 Теория функционала плотности 20
1.2.3 Программный пакет Gaussian 22
2 ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНАЯ ЧАСТЬ 26
3 ОБСУЖДЕНИЕ РЕЗУЛЬТАТОВ29
3.1 Молекулярный дизайн 29
3.2 Влияние донорно-акцепторных допантов на разницу энергий
граничных орбиталей 33
3.3 Анализ распределения электронной плотности в зависимости от вида и
количества допантов 41
3.4 Анализ перераспределения зарядов на атомах 49
ЗАКЛЮЧЕНИЕ 55
БИБЛИОГРАФИЧЕСКИЙ СПИСОК 56
ABSTRACT 59
ВВЕДЕНИЕ 8
1 ЛИТЕРАТУРНЫЙ ОБЗОР
1.1 Графитоподобный нитрид углерода
1.1.1 Основные свойства, получение, применение 9
1.1.2 Фотокатализ 11
1.1.3 Способы модификации фотокатализаторов 12
1.1.4 Граничные молекулярные орбитали 17
1.2. Методы теоретического исследования структуры молекулярных комплексов органических веществ, анализ электронных характеристик соединений
1.2.1 Компьютерное моделирование 19
1.2.2 Теория функционала плотности 20
1.2.3 Программный пакет Gaussian 22
2 ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНАЯ ЧАСТЬ 26
3 ОБСУЖДЕНИЕ РЕЗУЛЬТАТОВ29
3.1 Молекулярный дизайн 29
3.2 Влияние донорно-акцепторных допантов на разницу энергий
граничных орбиталей 33
3.3 Анализ распределения электронной плотности в зависимости от вида и
количества допантов 41
3.4 Анализ перераспределения зарядов на атомах 49
ЗАКЛЮЧЕНИЕ 55
БИБЛИОГРАФИЧЕСКИЙ СПИСОК 56
ABSTRACT 59
📖 Аннотация
В данной работе методом квантово-химического моделирования исследовано влияние гетероциклических заместителей на электронную структуру и фотокаталитические свойства графитоподобного нитрида углерода (мелона). Актуальность исследования обусловлена перспективностью этого материала для решения экологических и энергетических задач, таких как фотокаталитическое разложение загрязнителей воды и генерация водорода, что требует целенаправленного улучшения его характеристик. Основные результаты заключаются в определении оптимальных позиций для введения донорных и акцепторных фрагментов в структуру мелона, выявлении селена как наиболее эффективного акцепторного атома среди O, S, Se и установлении механизмов перераспределения электронной плотности. Наилучшая комбинация заместителей (карбазол и 2,1,3-бензоселенадиазол) позволила снизить разрыв между граничными молекулярными орбиталями на 0.95 эВ, что теоретически должно значительно повысить фотокаталитическую активность. Научная значимость работы состоит в углублении понимания взаимосвязи «структура–свойство» для модифицированных углеродных нитридов, а практическая – в предоставлении стратегии для направленного молекулярного дизайна эффективных фотокатализаторов. Проведенное исследование опирается на фундаментальные работы по синтезу и свойствам нитридов углерода (Liu, Cohen), современные обзоры их фотокаталитического применения (Ong et al.), а также использует методы теории функционала плотности, реализованные в программном пакете Gaussian.
📖 Введение
Углеродные материалы являются крайне перспективными, чем вызывают большой интерес у современных исследователей. Одним из таких соединений является нитрид углерода. Благодаря своим свойствам нитрид углерода применяется во многих сферах, например, в качестве покрытий, обладающих высокой стойкостью к износу и царапанию, в качестве электрических изоляторов и оптических покрытий, а так же материалы на основе нитрида углерода используются для изготовления пористых нанотрубок.
Графитоподобный нитрид углерода - одна из модификаций соединений с формулой CxNy. Это соединение применяется в качестве фотокатализатора для очистки воды, генерации водорода и других процессов, чем и вызывает особый интерес среди ученых, особенно в настоящее время - в условиях постоянно растущих потребностей в энергии и загрязнения окружающей среды.
Важной задачей является улучшение свойств фотокатализатора. Фотокатализом называют процесс увеличения скорости химической реакции, происходящий за счет совместного действия катализатора и облучения светом. Активность фотокатализатора зависит от его способности создавать пары электрон-дырка, которые генерируют свободные радикалы и вступают во вторичные реакции. Для улучшения фотокаталитических свойств в молекулу вводят донор и акцептор, которые повышают число электронов и дырок.
Таким образом, целью данной работы стало изучение влияния гетероциклических (донорных и акцепторных) заместителей на электронные характеристики нитрида углерода. На основании цели сформулированы следующие задачи:
1. Молекулярный дизайн комплексов на основе структурного фрагмента фотокатализатора нитрида углерода - мелона и донорно¬акцепторных молекулярных допантов.
2. Оптимизация геометрии, расчет электронных характеристик построенных комплексов на основе теории функционала плотности.
3. Установление закономерностей изменения электронных характеристик от характера и количества заместителей.
4. Анализ распределения граничных молекулярных орбиталей и зарядов на атомах в исследуемых комплексах.
Научная новизна и практическая значимость работы: впервые проведено теоретическое моделирование структуры фрагментов молекулярно- допированного донорными и акцепторными гетероциклическими системами графитоподобного нитрида углерода. Результаты работы могут быть использованы для проведения направленного синтеза материалов с требуемыми фотокаталитическими свойствами.
Графитоподобный нитрид углерода - одна из модификаций соединений с формулой CxNy. Это соединение применяется в качестве фотокатализатора для очистки воды, генерации водорода и других процессов, чем и вызывает особый интерес среди ученых, особенно в настоящее время - в условиях постоянно растущих потребностей в энергии и загрязнения окружающей среды.
Важной задачей является улучшение свойств фотокатализатора. Фотокатализом называют процесс увеличения скорости химической реакции, происходящий за счет совместного действия катализатора и облучения светом. Активность фотокатализатора зависит от его способности создавать пары электрон-дырка, которые генерируют свободные радикалы и вступают во вторичные реакции. Для улучшения фотокаталитических свойств в молекулу вводят донор и акцептор, которые повышают число электронов и дырок.
Таким образом, целью данной работы стало изучение влияния гетероциклических (донорных и акцепторных) заместителей на электронные характеристики нитрида углерода. На основании цели сформулированы следующие задачи:
1. Молекулярный дизайн комплексов на основе структурного фрагмента фотокатализатора нитрида углерода - мелона и донорно¬акцепторных молекулярных допантов.
2. Оптимизация геометрии, расчет электронных характеристик построенных комплексов на основе теории функционала плотности.
3. Установление закономерностей изменения электронных характеристик от характера и количества заместителей.
4. Анализ распределения граничных молекулярных орбиталей и зарядов на атомах в исследуемых комплексах.
Научная новизна и практическая значимость работы: впервые проведено теоретическое моделирование структуры фрагментов молекулярно- допированного донорными и акцепторными гетероциклическими системами графитоподобного нитрида углерода. Результаты работы могут быть использованы для проведения направленного синтеза материалов с требуемыми фотокаталитическими свойствами.
✅ Заключение
1. Для построения моделей комплексов определены предпочтительные атомы для конъюгации допантов в структуру мелона: угловой атом азота для акцепторного заместителя и, расположенный напротив, центральный атом для донорного заместителя.
2. Для электроноакцепторных гетероароматических молекул выявлен наиболее сильно влияющий на электронные характеристики атом акцептора среди O, S и Se, им является Se.
3. Эффективное понижение разницы граничных молекулярных орбиталей выполняется при условии заселённости ВЗМО на донорных, а НСМО на акцепторных фрагментах комплексов. Введение в структуру мелона акцепторных допантов, вызывает отток электронной плотности от сопряженной системы р-электронов, что приводит к увеличению положительного заряда на атомах водорода и углерода и уменьшению отрицательного заряда атомов N и наоборот для донорных допантов.
4. Найдена лучшая комбинация заместителей в структуре мелона, приводящая к сокращению разницы энергии граничных орбиталей на 0,95 эВ, где в качестве электронодонорного допанта использован карбазол, а электроноакцепторного - 2,1,3-бензоселенадиазол.
2. Для электроноакцепторных гетероароматических молекул выявлен наиболее сильно влияющий на электронные характеристики атом акцептора среди O, S и Se, им является Se.
3. Эффективное понижение разницы граничных молекулярных орбиталей выполняется при условии заселённости ВЗМО на донорных, а НСМО на акцепторных фрагментах комплексов. Введение в структуру мелона акцепторных допантов, вызывает отток электронной плотности от сопряженной системы р-электронов, что приводит к увеличению положительного заряда на атомах водорода и углерода и уменьшению отрицательного заряда атомов N и наоборот для донорных допантов.
4. Найдена лучшая комбинация заместителей в структуре мелона, приводящая к сокращению разницы энергии граничных орбиталей на 0,95 эВ, где в качестве электронодонорного допанта использован карбазол, а электроноакцепторного - 2,1,3-бензоселенадиазол.
ИЛИ
Поиск аналога
📕 Список литературы
🖼 Скриншоты
🛒 Оформить заказ
⚡ Работу высылаем в течении 5 минут после оплаты.