ИСПОЛЬЗОВАНИЕ ФРАКТАЛЬНОГО ФОРМАЛИЗМА ДЛЯ ОПИСАНИЯ КИНЕТИКИ ФАЗОВЫХ ПРЕВРАЩЕНИЙ В КОНЕЧНЫХ СИСТЕМАХ
|
ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ
ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ
ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ РАБОТЫ
ЛИТЕРАТУРА
ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ
ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ РАБОТЫ
ЛИТЕРАТУРА
1. Актуальность темы исследования.
В последнее время в связи с бурным ростом практического применения интегральных схем, содержащих сегнетоэлектрики, и широким использованием сегнетоэлектриков с размытым фазовым переходом (релаксоров) остро стоит проблема изучения кинетики фазовых превращений в сегнетоэлектрических пленках и керамике. Важной задачей является развитие неповреждающих способов исследования фазовых превращений в таких системах.
Одним из наиболее простых и эффективных методов контроля сверхбыстрой эволюции различных систем является малоугловое рассеяние. Этот метод позволяет регистрировать изменения морфологии и структуры с высоким временным разрешением.
Известно, что процесс фазового превращения, как правило, представляет собой эволюцию сложных самоподобных структур [1]. Для количественного описания таких структур обычно используют фрактальный формализм [1,2]. Многочисленные исследования показали, что из величины фрактальной размерности объекта можно извлечь информацию о способе его построения [1-6]. Следует отметить, что в широком круге задач величина фрактальной размерности может быть определена непосредственно из измерений малоуглового рассеяния.
Формально фрактальный формализм применим только для описания объектов с бесконечным диапазоном скэйлинга (самоподобным поведением в бесконечно широком диапазоне размеров). Между тем, большой практический интерес представляет проблема изучения фазовых превращений именно в конечных системах с ограниченным диапазоном скэйлинга: пленках и керамике.
В связи с этим изучение применимости фрактального формализма для описания кинетики фазовых превращений в конечных системах является актуальной физической задачей.
2. Цель и задачи работы.
Целью данной работы является изучение с использованием методов компьютерного моделирования возможности использования фрактального формализма для описания кинетики фазового превращения и эволюции гетерофазной структуры в конечных системах (пленках и керамике).
Для достижения указанной цели решались следующие задачи:
■ Провести компьютерное моделирование фазового превращения в пленках при зарождении новой фазы только на границе пленка-подложка. Обосновать использование фрактального формализма для исследования фазовых превращений в таких системах. Установить связь между параметрами кинетики фазовых превращений и изменением фрактальной размерности фазовой границы.
• Использовать полученные результаты для анализа изменения угловых зависимостей рассеянного света при фазовом превращении пирохлор-перовскит при отжиге тонких пленок циркона- татитаната свинца (Р2Т).
* Провести компьютерное моделирование эволюции гетерофазной структуры при фазовом превращении в системе с пространственно-необнородной критической температурой. Исследовать возможность использования фрактального формализма для описания эволюции формирующейся кластерной структуры при росте доли новой фазы в системе конечных размеров.
■ Использовать полученные результаты для описания индуцированных полем фазовых превращений в прозрачной релаксорной керамике цирконататитаната свинца, легированного лантаном (РЬ2Т), в области размытого фазового перехода.
■ Рассмотреть возможность определения фрактальной размерности профиля фазовой границы конечных размеров. Изучить влияние ограничения диапазона скэйлинга на величину фрактальных размерностей, определенных различными методами.
■ С использованием полученных соотношений проанализировать шумы токов переключения в молибдате гадолиния.
3. Научная новизна.
Впервые кинетика фазовых превращений в конечных системах (пленках) исследовалась в терминах изменения фрактальной размерности фазовой границы В. При этом характеристикой процесса являлась зависимость В от времени.
Показано, что при фазовом превращении с зарождением фазы на границе пленка-подложка введение эффективной фрактальной раз-мерности позволяет связать изменение В с изменением доли поверхности пленки, занятой новой фазой.
Получена дополнительная информация о кинетике фазового превращения пирохлор-перовскит в пленках Р2Т при использовании фрактального формализма к описанию изменения морфологии.
Предложена модель изменения гетерофазной структуры в дву- и трехмерных конечных системах с размытым фазовым переходом, позволяющая описать эволюцию различных типов кластеров вблизи и вдали от порога протекания в терминах изменения фрактальной длины корреляции (fractal cutoff).
Предложенный метод апробирован для анализа результатов измерения упругого рассеяния света при индуцированных полем фазовых превращений в прозрачной релаксорной PLZT керамике.
Изучено влияние ограниченного диапазона скэйлинга на величину определяемой фрактальной размерности профилей. Проведен сравнительный анализ методов определения фрактальной размерности шумов при ограничении диапазона скэйлинга.
4. Научная и практическая ценность, личный вклад.
Определена зависимость от времени изменения величины фрактальной размерности фазовой границы на различных стадиях фазового превращения в пленке с зарождением новой фазы на границе пленка- подложка.
Разработанный способ учета влияния ограниченного диапазона скэйлинга на фрактальную размерность конечных профилей может быть использован для изучения временных рядов различной природы.
Предложенный анализ угловых зависимостей рассеянного света применим при исследовании кинетики различных быстропротекающих фазовых превращений в сильнонеравновесных системах.
Разработанный метод математической обработки результатов углового рассеяния света был использован для неразрушающего контроля фазового превращения пирохлор-перовскит при быстром отжиге тонких пленок PZT и индуцированных полем фазовых превращений в релаксорной PLZT керамике.
Метод универсален и позволяет решить широкий круг задач по оптимизации технологии создания тонких пленок.
Все основные результаты работы получены лично автором. Об-суждение направления исследований, формулирование задач и обсуждение результатов осуществлялись совместно с научным руководителем В.Я. Шуром. Соавторы публикаций С.А. Негашев, А.Л. Субботин, Е.А. Борисова, Е.Б. Бланкова и С. Тролиер-МакКинстри предоставили результаты экспериментов по отжигу пленок PZT, а Г.Г. Ломакин, В.П. Куминов, С.С. Белоглазов и С.В. Словиковский - по индуцированным полем фазовым превращениям в релаксорной PLZT керамике.
5. Научные положения и результаты, выносимые на защиту:
1. Из зависимости от времени фрактальной размерности фазовой границы в пленке, при фазовом превращении с образованием зародышей на границе пленка-подложка, могут быть определены основные параметры процесса роста фазы: скорость сквозного прорастания новой фазы, время зарастания границы и постоянная времени процесса.
2. Эволюция кластерной структуры при зарождении фазы во всем объеме может быть описана в терминах зависимости от времени фрактальной длины корреляции.
3. Учет ограниченности диапазона скэйлинга позволяет более точно определять величину фрактальной размерности конечных профилей.
6. Апробация работы.
Основные результаты работы докладывались на первом (1997, Москва, Россия) и втором (1999, Воронеж, Россия) Всероссийских семинарах «Нелинейные процессы и проблемы самоорганизации в со-временном материаловедении», на XV Всероссийской конференции по физике сегнетоэлектриков (1999, Ростов-на-Дону, Россия), на девяти международных конференциях: Materials Research Society (1995 - 1997, Fall Meeting, Boston, USA, 1996 и 1998, Spring Meeting, San Francisco, USA); 3rd European Conference on Applications of Polar Dielectrics, Bled, Slovenia, 1996; Ninth International Meeting on Ferroelectricity, Seoul, Ko¬rea 1997; International Symposium on Ferroic Domains and Mesoscopic Structures, State College, USA 1998 и 9th European Meeting on Ferroelectricity, Praha, Chech Republic 1999.
7. Публикации.
По материалам диссертации опубликована 21 работа, в том числе 4 статьи. Список публикаций приведен в конце реферата.
8. Объем и структура работы.
Диссертационная работа состоит из введения, четырех глав, заключения и списка литературы. Общий объем работы составляет 115 страниц, включая 50 рисунков, 3 таблицы и библиографию из 65 на-именований.
В последнее время в связи с бурным ростом практического применения интегральных схем, содержащих сегнетоэлектрики, и широким использованием сегнетоэлектриков с размытым фазовым переходом (релаксоров) остро стоит проблема изучения кинетики фазовых превращений в сегнетоэлектрических пленках и керамике. Важной задачей является развитие неповреждающих способов исследования фазовых превращений в таких системах.
Одним из наиболее простых и эффективных методов контроля сверхбыстрой эволюции различных систем является малоугловое рассеяние. Этот метод позволяет регистрировать изменения морфологии и структуры с высоким временным разрешением.
Известно, что процесс фазового превращения, как правило, представляет собой эволюцию сложных самоподобных структур [1]. Для количественного описания таких структур обычно используют фрактальный формализм [1,2]. Многочисленные исследования показали, что из величины фрактальной размерности объекта можно извлечь информацию о способе его построения [1-6]. Следует отметить, что в широком круге задач величина фрактальной размерности может быть определена непосредственно из измерений малоуглового рассеяния.
Формально фрактальный формализм применим только для описания объектов с бесконечным диапазоном скэйлинга (самоподобным поведением в бесконечно широком диапазоне размеров). Между тем, большой практический интерес представляет проблема изучения фазовых превращений именно в конечных системах с ограниченным диапазоном скэйлинга: пленках и керамике.
В связи с этим изучение применимости фрактального формализма для описания кинетики фазовых превращений в конечных системах является актуальной физической задачей.
2. Цель и задачи работы.
Целью данной работы является изучение с использованием методов компьютерного моделирования возможности использования фрактального формализма для описания кинетики фазового превращения и эволюции гетерофазной структуры в конечных системах (пленках и керамике).
Для достижения указанной цели решались следующие задачи:
■ Провести компьютерное моделирование фазового превращения в пленках при зарождении новой фазы только на границе пленка-подложка. Обосновать использование фрактального формализма для исследования фазовых превращений в таких системах. Установить связь между параметрами кинетики фазовых превращений и изменением фрактальной размерности фазовой границы.
• Использовать полученные результаты для анализа изменения угловых зависимостей рассеянного света при фазовом превращении пирохлор-перовскит при отжиге тонких пленок циркона- татитаната свинца (Р2Т).
* Провести компьютерное моделирование эволюции гетерофазной структуры при фазовом превращении в системе с пространственно-необнородной критической температурой. Исследовать возможность использования фрактального формализма для описания эволюции формирующейся кластерной структуры при росте доли новой фазы в системе конечных размеров.
■ Использовать полученные результаты для описания индуцированных полем фазовых превращений в прозрачной релаксорной керамике цирконататитаната свинца, легированного лантаном (РЬ2Т), в области размытого фазового перехода.
■ Рассмотреть возможность определения фрактальной размерности профиля фазовой границы конечных размеров. Изучить влияние ограничения диапазона скэйлинга на величину фрактальных размерностей, определенных различными методами.
■ С использованием полученных соотношений проанализировать шумы токов переключения в молибдате гадолиния.
3. Научная новизна.
Впервые кинетика фазовых превращений в конечных системах (пленках) исследовалась в терминах изменения фрактальной размерности фазовой границы В. При этом характеристикой процесса являлась зависимость В от времени.
Показано, что при фазовом превращении с зарождением фазы на границе пленка-подложка введение эффективной фрактальной раз-мерности позволяет связать изменение В с изменением доли поверхности пленки, занятой новой фазой.
Получена дополнительная информация о кинетике фазового превращения пирохлор-перовскит в пленках Р2Т при использовании фрактального формализма к описанию изменения морфологии.
Предложена модель изменения гетерофазной структуры в дву- и трехмерных конечных системах с размытым фазовым переходом, позволяющая описать эволюцию различных типов кластеров вблизи и вдали от порога протекания в терминах изменения фрактальной длины корреляции (fractal cutoff).
Предложенный метод апробирован для анализа результатов измерения упругого рассеяния света при индуцированных полем фазовых превращений в прозрачной релаксорной PLZT керамике.
Изучено влияние ограниченного диапазона скэйлинга на величину определяемой фрактальной размерности профилей. Проведен сравнительный анализ методов определения фрактальной размерности шумов при ограничении диапазона скэйлинга.
4. Научная и практическая ценность, личный вклад.
Определена зависимость от времени изменения величины фрактальной размерности фазовой границы на различных стадиях фазового превращения в пленке с зарождением новой фазы на границе пленка- подложка.
Разработанный способ учета влияния ограниченного диапазона скэйлинга на фрактальную размерность конечных профилей может быть использован для изучения временных рядов различной природы.
Предложенный анализ угловых зависимостей рассеянного света применим при исследовании кинетики различных быстропротекающих фазовых превращений в сильнонеравновесных системах.
Разработанный метод математической обработки результатов углового рассеяния света был использован для неразрушающего контроля фазового превращения пирохлор-перовскит при быстром отжиге тонких пленок PZT и индуцированных полем фазовых превращений в релаксорной PLZT керамике.
Метод универсален и позволяет решить широкий круг задач по оптимизации технологии создания тонких пленок.
Все основные результаты работы получены лично автором. Об-суждение направления исследований, формулирование задач и обсуждение результатов осуществлялись совместно с научным руководителем В.Я. Шуром. Соавторы публикаций С.А. Негашев, А.Л. Субботин, Е.А. Борисова, Е.Б. Бланкова и С. Тролиер-МакКинстри предоставили результаты экспериментов по отжигу пленок PZT, а Г.Г. Ломакин, В.П. Куминов, С.С. Белоглазов и С.В. Словиковский - по индуцированным полем фазовым превращениям в релаксорной PLZT керамике.
5. Научные положения и результаты, выносимые на защиту:
1. Из зависимости от времени фрактальной размерности фазовой границы в пленке, при фазовом превращении с образованием зародышей на границе пленка-подложка, могут быть определены основные параметры процесса роста фазы: скорость сквозного прорастания новой фазы, время зарастания границы и постоянная времени процесса.
2. Эволюция кластерной структуры при зарождении фазы во всем объеме может быть описана в терминах зависимости от времени фрактальной длины корреляции.
3. Учет ограниченности диапазона скэйлинга позволяет более точно определять величину фрактальной размерности конечных профилей.
6. Апробация работы.
Основные результаты работы докладывались на первом (1997, Москва, Россия) и втором (1999, Воронеж, Россия) Всероссийских семинарах «Нелинейные процессы и проблемы самоорганизации в со-временном материаловедении», на XV Всероссийской конференции по физике сегнетоэлектриков (1999, Ростов-на-Дону, Россия), на девяти международных конференциях: Materials Research Society (1995 - 1997, Fall Meeting, Boston, USA, 1996 и 1998, Spring Meeting, San Francisco, USA); 3rd European Conference on Applications of Polar Dielectrics, Bled, Slovenia, 1996; Ninth International Meeting on Ferroelectricity, Seoul, Ko¬rea 1997; International Symposium on Ferroic Domains and Mesoscopic Structures, State College, USA 1998 и 9th European Meeting on Ferroelectricity, Praha, Chech Republic 1999.
7. Публикации.
По материалам диссертации опубликована 21 работа, в том числе 4 статьи. Список публикаций приведен в конце реферата.
8. Объем и структура работы.
Диссертационная работа состоит из введения, четырех глав, заключения и списка литературы. Общий объем работы составляет 115 страниц, включая 50 рисунков, 3 таблицы и библиографию из 65 на-именований.
1. На основании проведенного моделирования роста фазы в пленке с образованием зародышей на границе пленка-подложка установлено, что зависимость фрактальной размерности фазовой границы D от времени позволяет исследовать кинетику процесса и выделить основные стадии эволюции фазовой границы. Анализ зависимости D(t) позволяет определить постоянную времени процесса и время зарастания границы пленка- подложка, а также скорость прорастания новой фазы.
2. Использование разработанного подхода позволило из мгновенных угловых зависимостей интенсивности рассеянного света определить параметры фазового превращения пирохлор- перовскит при быстром отжиге тонких пленок цирконататитаната свинца.
3. На основании проведенного компьютерного моделирования было показано, что эволюция кластерной структуры при зарождении фазы во всем объеме может быть описана с использованием понятия о фрактальной длине корреляции.
4. С использованием предложенной методики проведено исследование индуцированных полем фазовых превращений в прозрачной релаксорной РЬ7Т керамике. Показано, что использование фрактального формализма позволяет определять сценарии эволюции гетерофазного состояния в релаксорах при изменении температуры и воздействии электрического поля.
5. Исследовано влияние ограниченности диапазона скэйлинга на величину фрактальной размерности профиля.
6. Разработанный подход с применением фрактального формализма для изучения процессов зарождения и роста новой фазы может быть использован как метод неповреждающего контроля кинетики быстропротекающих фазовых превращений.
2. Использование разработанного подхода позволило из мгновенных угловых зависимостей интенсивности рассеянного света определить параметры фазового превращения пирохлор- перовскит при быстром отжиге тонких пленок цирконататитаната свинца.
3. На основании проведенного компьютерного моделирования было показано, что эволюция кластерной структуры при зарождении фазы во всем объеме может быть описана с использованием понятия о фрактальной длине корреляции.
4. С использованием предложенной методики проведено исследование индуцированных полем фазовых превращений в прозрачной релаксорной РЬ7Т керамике. Показано, что использование фрактального формализма позволяет определять сценарии эволюции гетерофазного состояния в релаксорах при изменении температуры и воздействии электрического поля.
5. Исследовано влияние ограниченности диапазона скэйлинга на величину фрактальной размерности профиля.
6. Разработанный подход с применением фрактального формализма для изучения процессов зарождения и роста новой фазы может быть использован как метод неповреждающего контроля кинетики быстропротекающих фазовых превращений.