ВЫНУЖДЕННЫЕ ОСЦИЛЛЯЦИИ ЭЛЕКТРОННОГО СПИНА, ВЗАИМОДЕЙСТВУЮЩЕГО С ЯДЕРНЫМ СПИНОВЫМ АНСАМБЛЕМ
|
ВВЕДЕНИЕ 3
ГЛАВА 1. ФАЗОВАЯ РЕЛАКСАЦИЯ ЭЛЕКТРОННЫХ СПИНОВ. СПИНОВАЯ ДИФФУЗИЯ 7
1.1 Явление электронного спинового эха 7
1.2 Спектральная диффузия 12
1.3 Спиновая диффузия 15
1.4 Спад сигнала ЭСЭ вследствие процессов спиновой диффузии в
ядерном ансамбле 22
ГЛАВА 2. ОСЦИЛЛЯЦИИ РАБИ ЭЛЕКТРОННОГО СПИНА 24
2.1 Базовые сведения о квантовых вычислениях 24
2.2 Электронный спин в постоянном и переменном магнитных полях 27
ГЛАВА 3. ЭФФЕКТЫ, ВЫЗВАННЫЕ ВЗАИМОДЕЙСТВИЕМ СПИНОВОЙ МЕТКИ TEMPO C АНСАМБЛЕМ ЯДЕРНЫХ СПИНОВ В ЗАМОРОЖЕННОМ ЭТАНОЛЕ 33
3.1 Спиновые метки в ЭПР-спектроскопии 33
3.2 Спад сигнала электронного спинового эха для радикалов TEMPO в этаноле 34
3.3 Эффективный гамильтониан диполь-дипольного взаимодействия
электронного спина с ядерным спиновым ансамблем 39
3.4 Вынужденные осцилляции Раби 43
ЗАКЛЮЧЕНИЕ 47
БИБЛИОГРАФИЧЕСКИЙ СПИСОК 49
ПРИЛОЖЕНИЕ
ГЛАВА 1. ФАЗОВАЯ РЕЛАКСАЦИЯ ЭЛЕКТРОННЫХ СПИНОВ. СПИНОВАЯ ДИФФУЗИЯ 7
1.1 Явление электронного спинового эха 7
1.2 Спектральная диффузия 12
1.3 Спиновая диффузия 15
1.4 Спад сигнала ЭСЭ вследствие процессов спиновой диффузии в
ядерном ансамбле 22
ГЛАВА 2. ОСЦИЛЛЯЦИИ РАБИ ЭЛЕКТРОННОГО СПИНА 24
2.1 Базовые сведения о квантовых вычислениях 24
2.2 Электронный спин в постоянном и переменном магнитных полях 27
ГЛАВА 3. ЭФФЕКТЫ, ВЫЗВАННЫЕ ВЗАИМОДЕЙСТВИЕМ СПИНОВОЙ МЕТКИ TEMPO C АНСАМБЛЕМ ЯДЕРНЫХ СПИНОВ В ЗАМОРОЖЕННОМ ЭТАНОЛЕ 33
3.1 Спиновые метки в ЭПР-спектроскопии 33
3.2 Спад сигнала электронного спинового эха для радикалов TEMPO в этаноле 34
3.3 Эффективный гамильтониан диполь-дипольного взаимодействия
электронного спина с ядерным спиновым ансамблем 39
3.4 Вынужденные осцилляции Раби 43
ЗАКЛЮЧЕНИЕ 47
БИБЛИОГРАФИЧЕСКИЙ СПИСОК 49
ПРИЛОЖЕНИЕ
Исследование систем, содержащих парамагнитные ионы, с помощью развитого аппарата электронного парамагнитного резонанса (ЭПР) позволяет получить значительный объем данных для анализа их свойств. Кроме всего прочего, методы магнитного резонанса предоставляют возможность оказывать необходимое воздействие на образцы, которые в этом случае испытывают резонансное поглощение и излучение электромагнитной энергии, достаточно долго сохраняя свою квантовую когерентность. Вследствие возможности прямого влияния на состояния ядерных или электронных спинов, а также детектирования этих состояний, магнитно-резонансные (МР) техники уже давно рассматриваются в контексте своего использования для квантовых вычислений. Первые теоретические идеи о возможности использования квантовой логики для компьютерной симуляции физических процессов динамики сложных систем были высказаны Ричардом Фейнманом еще в начале 80-х годов XX века.
На сегодняшний день поиск способов для практической реализации квантового компьютера остается актуальной задачей для физиков. Использование состояний электронного или ядерного спинов в качестве квантовых битов (кубитов) неизбежно ведет к целому ряду технических трудностей. Присутствие релаксационных эффектов в системе спинов, нутирующих в постоянном и переменном перекрестных магнитных полях, а также процессов расфазировок, связанных с несовершенством экспериментальных установок и особенностями исследуемых образцов, значительно сокращает время их эффективного использования для осуществления квантовых алгоритмов, иначе говоря, приводит к декогерентности системы. Тем не менее, выбор для этого состояний электронного спина является более предпочтительным из-за увеличения интенсивности измеряемого сигнала, так как ^B/^~103, а также вследствие большей величины расщепления спинового дублета во внешнем магнитном поле, что дает возможность использования электронных состояний при той же разности населенностей, но при больших температурах.
Таким образом, изучение магнитно-резонансных свойств различных образцов, содержащих неспаренные электроны, является важной задачей как для понимания происходящих в них процессов, так и для основанной на этом понимании оценки перспективности их использования для осуществления квантового компьютинга.
Значительный интерес представляют осцилляции Раби выделенной проекции магнитного момента электрона, испытывающего нутации под действием резонансного СВЧ поля. Их наблюдение в МР экспериментах является одной из простейших демонстраций однокубитной квантовой операции, являющей собой основу квантовых вычислений. Именно поэтому возникает необходимость построения теоретических моделей, позволяющих описать характерные особенности этих осцилляций.
В экспериментах [M. Kveder et al., готовится к печати] были получены осцилляции Раби (спиновые нутации) для парамагнитного маркера TEMPO (2,2,6,6-тетраметил-1-пиперидиноксил), растворенного в малых концентрациях (0.7 мМоль/л) в этаноле (99.8%), который затем был заморожен в аморфном состоянии при малых температурах (менее 100 K). Наиболее примечательным в результатах стало то, что в экспериментальных кривых наблюдается ранее не описанная особенность - изменение с течением времени частоты осцилляций. В работах [5,6] той же группы экспериментаторов высказывались предположения об особой роли взаимодействия неспаренного электрона и окружающей его матрицы протонов. По спадам сигнала электронного спинового эха были получены времена фазовой релаксации при различных температурах.
Главным объектом исследования в настоящей работе служат эффекты, связанные с взаимодействием парамагнитного радикала TEMPO с ядерным спиновым ансамблем в этаноле, находящемся в твердой фазе. В качестве основного предмета исследования выступает экспериментально обнаруженное характерное изменение частоты осцилляций, сопровождающее их затухание.
Целью данной работы является изучение роли магнитных дипольдипольных взаимодействий между электронным спином и ядерными спинами окружения в фазовой релаксации электронных состояний и затухании электронных осцилляций Раби.
Основными задачами, решенными в ходе выполнения работы, являются:
1) Изучение теоретических основ явления электронного спинового эха, процессов спектральной диффузии электронного спина и спиновой диффузии в системе протонов для определения времени фазовой релаксации состояний неспаренных электронов.
2) Построение эффективного гамильтониана магнитного диполь-дипольного взаимодействия спина неспаренного электрона и спинов протонов окружения для магниторазбавленной системы - радикала TEMPO в аморфной матрице твердого этанола при низких температурах.
3) Численное моделирование с использованием эффективного гамильтониана в пакете MATLAB осцилляций Раби в указанном образце.
4) Сравнение полученных результатов с экспериментальными данными, проверка их качественного и количественного согласия.
Методологическая база выполненного исследования включает в себя как построение теоретической модели рассматриваемого физического явления, так и численное моделирование с использованием вычислительного пакета MATLAB.
Магистерская диссертация включает в себя три главы. Первая глава представляет собой обобщение теоретических данных в области электронного спинового эха (ЭСЭ) и распространения спиновых возбуждений в твердых телах за счет спиновой диффузии для оценки времени фазовой релаксации электронных спиновых состояний. Во второй главе дается представление об осцилляциях Раби в МР экспериментах, описываются некоторые механизмы, приводящие к их затуханию. В третьей главе, во-первых, на основании выводов из первой главы, вычисляется время фазовой релаксации неспаренных электронов TEMPO, во-вторых, описывается построение теоретической модели диполь-дипольного взаимодействия спина неспаренного электрона и ядерного спинового ансамбля с учетом объяснения целесообразности сделанных допущений и приближений. Также данная глава содержит результаты моделирования осцилляций Раби с помощью полученного эффективного гамильтониана и их сравнение с экспериментальными данными. В приложение вынесен листинг основной используемой программы.
На сегодняшний день поиск способов для практической реализации квантового компьютера остается актуальной задачей для физиков. Использование состояний электронного или ядерного спинов в качестве квантовых битов (кубитов) неизбежно ведет к целому ряду технических трудностей. Присутствие релаксационных эффектов в системе спинов, нутирующих в постоянном и переменном перекрестных магнитных полях, а также процессов расфазировок, связанных с несовершенством экспериментальных установок и особенностями исследуемых образцов, значительно сокращает время их эффективного использования для осуществления квантовых алгоритмов, иначе говоря, приводит к декогерентности системы. Тем не менее, выбор для этого состояний электронного спина является более предпочтительным из-за увеличения интенсивности измеряемого сигнала, так как ^B/^~103, а также вследствие большей величины расщепления спинового дублета во внешнем магнитном поле, что дает возможность использования электронных состояний при той же разности населенностей, но при больших температурах.
Таким образом, изучение магнитно-резонансных свойств различных образцов, содержащих неспаренные электроны, является важной задачей как для понимания происходящих в них процессов, так и для основанной на этом понимании оценки перспективности их использования для осуществления квантового компьютинга.
Значительный интерес представляют осцилляции Раби выделенной проекции магнитного момента электрона, испытывающего нутации под действием резонансного СВЧ поля. Их наблюдение в МР экспериментах является одной из простейших демонстраций однокубитной квантовой операции, являющей собой основу квантовых вычислений. Именно поэтому возникает необходимость построения теоретических моделей, позволяющих описать характерные особенности этих осцилляций.
В экспериментах [M. Kveder et al., готовится к печати] были получены осцилляции Раби (спиновые нутации) для парамагнитного маркера TEMPO (2,2,6,6-тетраметил-1-пиперидиноксил), растворенного в малых концентрациях (0.7 мМоль/л) в этаноле (99.8%), который затем был заморожен в аморфном состоянии при малых температурах (менее 100 K). Наиболее примечательным в результатах стало то, что в экспериментальных кривых наблюдается ранее не описанная особенность - изменение с течением времени частоты осцилляций. В работах [5,6] той же группы экспериментаторов высказывались предположения об особой роли взаимодействия неспаренного электрона и окружающей его матрицы протонов. По спадам сигнала электронного спинового эха были получены времена фазовой релаксации при различных температурах.
Главным объектом исследования в настоящей работе служат эффекты, связанные с взаимодействием парамагнитного радикала TEMPO с ядерным спиновым ансамблем в этаноле, находящемся в твердой фазе. В качестве основного предмета исследования выступает экспериментально обнаруженное характерное изменение частоты осцилляций, сопровождающее их затухание.
Целью данной работы является изучение роли магнитных дипольдипольных взаимодействий между электронным спином и ядерными спинами окружения в фазовой релаксации электронных состояний и затухании электронных осцилляций Раби.
Основными задачами, решенными в ходе выполнения работы, являются:
1) Изучение теоретических основ явления электронного спинового эха, процессов спектральной диффузии электронного спина и спиновой диффузии в системе протонов для определения времени фазовой релаксации состояний неспаренных электронов.
2) Построение эффективного гамильтониана магнитного диполь-дипольного взаимодействия спина неспаренного электрона и спинов протонов окружения для магниторазбавленной системы - радикала TEMPO в аморфной матрице твердого этанола при низких температурах.
3) Численное моделирование с использованием эффективного гамильтониана в пакете MATLAB осцилляций Раби в указанном образце.
4) Сравнение полученных результатов с экспериментальными данными, проверка их качественного и количественного согласия.
Методологическая база выполненного исследования включает в себя как построение теоретической модели рассматриваемого физического явления, так и численное моделирование с использованием вычислительного пакета MATLAB.
Магистерская диссертация включает в себя три главы. Первая глава представляет собой обобщение теоретических данных в области электронного спинового эха (ЭСЭ) и распространения спиновых возбуждений в твердых телах за счет спиновой диффузии для оценки времени фазовой релаксации электронных спиновых состояний. Во второй главе дается представление об осцилляциях Раби в МР экспериментах, описываются некоторые механизмы, приводящие к их затуханию. В третьей главе, во-первых, на основании выводов из первой главы, вычисляется время фазовой релаксации неспаренных электронов TEMPO, во-вторых, описывается построение теоретической модели диполь-дипольного взаимодействия спина неспаренного электрона и ядерного спинового ансамбля с учетом объяснения целесообразности сделанных допущений и приближений. Также данная глава содержит результаты моделирования осцилляций Раби с помощью полученного эффективного гамильтониана и их сравнение с экспериментальными данными. В приложение вынесен листинг основной используемой программы.
В выпускной квалификационной работе (магистерской диссертации) были решены следующие задачи:
1) С использованием модели спиновой диффузии, описывающей распространение спиновых возбуждений в ансамбле ядерных спинов, и с учетом спектральной диффузии в кинетике спада сигнала первичного спинового эха, было вычислено время фазовой релаксации в системе электронных спинов меток TEMPO в замороженном этаноле. Близость полученных результатов к экспериментальным значениям Т2 позволила сделать вывод о решающей роли суперсверхтонких взаимодействий в затухании сигнала ЭСЭ.
2) В рамках континуального приближения был построен эффективный гамильтониан диполь-дипольного взаимодействия электронного спина с окружающими его ядерными спинами. Влияние ядерного спинового ансамбля было учтено как действие на электронный спин классического стохастического магнитного поля, для которого с помощью методов статистической теории формы линии резонанса было получено распределение вероятностей и определено СКО.
3) Было выполнено моделирование осцилляций Раби для электронного спина с использованием полученного эффективного гамильтониана с учетом ненулевой ширины линии ЭПР. Результаты моделирования подтвердили гипотезу о влиянии магнитных диполь-дипольных взаимодействий электронного спина с ядерным спиновым ансамблем протонов на перестройку частоты спиновых нутаций, ранее обнаруженную экспериментально.
Поставленная в выпускной квалификационной работе цель была выполнена, было изучено влияние суперсверхтонких взаимодействий между электронным спином и ядерными спинами окружения как на кинетику процесса спада сигнала электронного спинового эха, так и на ранее обнаруженное в экспериментах [M. Kveder et al., готовится к печати] явление перестройки частоты осцилляций Раби электронного спина.
1) С использованием модели спиновой диффузии, описывающей распространение спиновых возбуждений в ансамбле ядерных спинов, и с учетом спектральной диффузии в кинетике спада сигнала первичного спинового эха, было вычислено время фазовой релаксации в системе электронных спинов меток TEMPO в замороженном этаноле. Близость полученных результатов к экспериментальным значениям Т2 позволила сделать вывод о решающей роли суперсверхтонких взаимодействий в затухании сигнала ЭСЭ.
2) В рамках континуального приближения был построен эффективный гамильтониан диполь-дипольного взаимодействия электронного спина с окружающими его ядерными спинами. Влияние ядерного спинового ансамбля было учтено как действие на электронный спин классического стохастического магнитного поля, для которого с помощью методов статистической теории формы линии резонанса было получено распределение вероятностей и определено СКО.
3) Было выполнено моделирование осцилляций Раби для электронного спина с использованием полученного эффективного гамильтониана с учетом ненулевой ширины линии ЭПР. Результаты моделирования подтвердили гипотезу о влиянии магнитных диполь-дипольных взаимодействий электронного спина с ядерным спиновым ансамблем протонов на перестройку частоты спиновых нутаций, ранее обнаруженную экспериментально.
Поставленная в выпускной квалификационной работе цель была выполнена, было изучено влияние суперсверхтонких взаимодействий между электронным спином и ядерными спинами окружения как на кинетику процесса спада сигнала электронного спинового эха, так и на ранее обнаруженное в экспериментах [M. Kveder et al., готовится к печати] явление перестройки частоты осцилляций Раби электронного спина.