Помощь студентам в учебе
ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫЕ ИССЛЕДОВАНИЯ ПРОЦЕССОВ ВЗАИМОДЕЙСТВИЯ ИЗОТОПОВ ВОДОРОДА С ЖИДКИМ ЛИТИЕМ В УСЛОВИЯХ НЕЙТРОННОГО ОБЛУЧЕНИЯ
|
Введение 4
Глава 1. Аналитический обзор о свойствах лития и его применении в установках управляемого термоядерного синтеза 14
1.1 Основные свойства лития 14
1.2 Концепция применения лития в ТЯР 29
1.3 Исследования по взаимодействию изотопов водорода с
литийсодержащими материалами в условиях нейтронного излучения 43
1.4 Постановка задачи 47
Глава 2. Техника и методы проведения реакторных экспериментов 49
2.1 Исследовательский ядерный реактор и экспериментальный стенд .... 49
2.2 Устройства для проведения реакторных экспериментов с литием 56
2.3 Методики проведения реакторных экспериментов 70
Глава 3. Проведение реакторных экспериментов 86
3.1 Эксперименты по определению параметров сорбции изотопов водорода жидким литием в условиях реакторного облучения 86
3.1.1 Реакторные эксперименты с литиевой КПС 86
3.1.2 Реакторные эксперименты с жидким литием 89
3.2 Эксперименты по исследованию генерации и выделения трития из жидкого лития в условиях реакторного облучения 93
Глава 4. Обработка и анализ полученных результатов 100
4.1 Анализ результатов экспериментов по определению параметров
сорбции изотопов водорода жидким литием в условиях реакторного облучения 100
4.2 Анализ результатов экспериментов по исследованию генерации и выделения трития из жидкого лития в условиях реакторного облучения .... 106
4.3 Моделирование процессов сорбции изотопов водорода жидким литием и процессов генерации и выхода трития из лития в условиях реакторного
облучении 112
Заключение 119
Список использованных источников
Глава 1. Аналитический обзор о свойствах лития и его применении в установках управляемого термоядерного синтеза 14
1.1 Основные свойства лития 14
1.2 Концепция применения лития в ТЯР 29
1.3 Исследования по взаимодействию изотопов водорода с
литийсодержащими материалами в условиях нейтронного излучения 43
1.4 Постановка задачи 47
Глава 2. Техника и методы проведения реакторных экспериментов 49
2.1 Исследовательский ядерный реактор и экспериментальный стенд .... 49
2.2 Устройства для проведения реакторных экспериментов с литием 56
2.3 Методики проведения реакторных экспериментов 70
Глава 3. Проведение реакторных экспериментов 86
3.1 Эксперименты по определению параметров сорбции изотопов водорода жидким литием в условиях реакторного облучения 86
3.1.1 Реакторные эксперименты с литиевой КПС 86
3.1.2 Реакторные эксперименты с жидким литием 89
3.2 Эксперименты по исследованию генерации и выделения трития из жидкого лития в условиях реакторного облучения 93
Глава 4. Обработка и анализ полученных результатов 100
4.1 Анализ результатов экспериментов по определению параметров
сорбции изотопов водорода жидким литием в условиях реакторного облучения 100
4.2 Анализ результатов экспериментов по исследованию генерации и выделения трития из жидкого лития в условиях реакторного облучения .... 106
4.3 Моделирование процессов сорбции изотопов водорода жидким литием и процессов генерации и выхода трития из лития в условиях реакторного
облучении 112
Заключение 119
Список использованных источников
Актуальность работы. В перспективе термоядерная энергетика может стать наиболее чистым источником энергии, доступным человечеству. Отсутствие накопления высокоактивных отходов и внутренняя безопасность, присущая термоядерным реакторам (ТЯР), преимущественно выделяют их на фоне ядерных реакторов деления. Дор настоящего момента в мире многими научными коллективами были проработаны разнообразные конструкции ТЯР, однако уже на стадии проектирования одной из основных инженерных задач являлся выбор материала для изготовления внутрикамерных элементов, стабильно работающих при взаимодействии с высокотемпературной плазмой.
Многочисленные исследования, проводимые в поддержку
международных проектов по созданию перспективных установок управляемого термоядерного синтеза (УТС) нового поколения, показали, что решение проблемы выбора обращенных к плазме материалов (ОПМ) вызывают серьезные вопросы. Учитывая, что верхней границей практического использования традиционных твердых материалов таких как вольфрам, бериллий, графит являются тепловые потоки плотностью от 5 МВт/м2 до 10 МВт/м2, то возникает ряд серьезных трудностей при выборе материалов которые в долгосрочной перспективе смогут стабильно работать в условиях высоких, можно сказать запредельных, плазменных и радиационных нагрузок. Наряду с этим, серьезными проблемами стабильной работы термоядерных установок является загрязнение плазмы тяжелыми примесями при распылении ОПМ, в результате чего возникают срывы плазменного шнура и возникновение электромагнитных возмущений на периферии плазмы (так называемых ЭЛМ-ов), а при распылении ОПМ в продуктах эрозии происходит накопление трития. Решением вышеуказанных проблем может стать замена традиционных материалов на материал с меньшим атомным зарядом Z.
Одним из таких материалов является литий, особенно перспективно применение лития в жидкой фазе. Имеющийся на сегодняшний момент опыт использования литиевых технологий в термоядерных установках показал, что применение лития в качестве ОПМ в будущих ТЯР [1 - 3] позволит:
уменьшить энергетические нагрузки на первую стенку и дивертор за счет переизлучения энергии на периферии плазменного щнура на нейтральных атомах лития, что облегчит проблему отвода тепла от внутрикамерных элементов; позволит повысить плазменные параметры термоядерных реакторов за счет уменьшения эффективного зарядового числа плазмы близкого к единице; способность жидкого лития самообновлять поверхность взаимодействующую с плазмой позволит разработать внутрикамерные устройства нового типа с приемной поверхностью, обладающих практически неограниченным ресурсом; обеспечить лимитированное присутствие в плазме продуктов эрозии ОПМ что уменьшит накопление в материалах реактора радиоактивного изотопа водорода - трития [4].
Однако для того, чтобы окончательно обосновать высокую перспективность использование жидкого лития в качестве ОПМ в ТЯР необходимо иметь достоверные данные о процессах генерации трития, сорбции, десорбции изотопов водорода при их взаимодействии с жидким литием в условиях синергетического воздействия тепловых и радиационных нагрузок (нейтронное и гамма излучение), условно моделирующих режимы работы ТЯР. Известно, что вероятней всего установки для полного моделирования условий термоядерного реактора в ближайшем будущем не появятся, хотя это является важным фактором испытаний и выбора ОПМ. Однако, для моделирования воздействия потоков термоядерной плазмы на материалы ТЯР, в частности ее радиационной составляющей можно использовать исследовательские ядерные реакторы. Таким образом исследования процессов взаимодействия лития в жидкой фазе с изотопами водорода с при воздействии нейтронного излучения являются актуальными.
Степень разработанности темы
До настоящего момента, в мире неоднократно на действующих токамаках проводились эксперименты с применением жидкого лития в качестве внутрикамерных элементов [5 - 11]. Данной тематике были
посвящены работы российских ученых Мирнова С.В., Белова А.М., Лазарева В.Б., Нестеренко В.М., Люблинского И.Е., Верткова А.В., зарубежных ученых G. Mazzitelli, M.L. Apicella, D. Frigione, G. Maddaluno, C. Mazzotta, V. Pericoli Ridolfini. Особое внимание в этих работах было уделено исследованиям влияния жидкого лития на параметры плазмы в экспериментах, проводимых на токамаке Т -11 (Троицк, Pоссия) и токамаке FTU (Фраскатти, Италия). В обоих случаях в плазменных экспериментах были задействованы лимитеры, у которых на поверхности, обращенной к плазме, размещался жидкий литий. Значительный вклад в развитие представлений о процессах сорбции, десорбции, растворимости изотопов водорода в жидком литии при взаимодействии с высокотемпературной дейтерий -дейтериевой и дейтерий - тритиевой плазмой внесли зарубежные ученые R. Majeski, J -W. Ahn, L. Berzak, T. Gray, H. Kugel, J. Allain, M. Bell, R. Bell, A. Diallo, R. Ellis, S. Gerhardt, B. Heim, M. Jaworski. Данными исследователями проведены эксперименты с жидким литием на токамаках NSTX и LTX (Принстон, США). На NSTX проводились эксперименты с полностью литиевым дивертором, в экспериментах на LTX первая стенка была покрыта жидким литием (порядка 90%). Эксперименты с литиевым лимитером на основе капиллярно -пористой структуры (КПС) и литиизация поверхности вакуумной камеры проводились на токамаке Т -10 Россия). Наряду с этими исследованиями эксперименты с жидким литием проводятся и на других токамаках, таких как EAST (Хэфэй, Китай), КТМ (Курчатов, Казахстан), а также на стеллараторе TJ -II (Барселона, Испания).
Анализ работ по использованию литиевых технологий в установках управляемого термоядерного синтеза, показал, что взаимодействие плазмообразующих газов с ОПМ, в нашем случае с жидким литием, является трудной проблемой в области физики термоядерных реакторов. Знание о процессах и механизмах взаимодействия жидкого лития с изотопами водорода крайне важны с точки зрения разработки конструкций внутрикамерных элементов термоядерного реактора, а также выбора режимов правильной эксплуатации будущих ТЯР, учитывающей ограничения, накладываемые взаимодействием плазмы с ОПМ. Особенно важным является понимание механизмов, связанных с процессами рециклинга изотопов водорода в ОПМ происходящих в пристеночной плазме. Так как литий обладает высокими сорбционными свойствами по отношению к плазмообразующим газам (водород, дейтерий, тритий), то процессы их транспорта в жидком литии являются определяющими при выборе режимов эксплуатации термоядерного реактора. То есть при изменении тепловых и радиационных нагрузок (D -D и D -T реакции) на внутрикамерные элементы, содержащие литий, плотность пристеночной плазмы в термоядерном реакторе может как резко падать, при захвате изотопов водорода, так и резко возрастать при высвобождении изотопов водорода. Изучению этих процессов было посвящено много работ, проведенных на действующих токамаках и плазмо -физических установках, однако у этих установок нет возможности реализовать такой фактор воздействия на ОПМ, как влияние нейтронного излучения высокой плотности. Стоит отметить, что экспериментальных данных о влиянии реакторного облучения на параметры взаимодействия изотопов водорода с жидким литием найти не удалось. Наряду с исследованием процессов транспорта изотопов водорода в литии, отдельным направлением является изучение механизмов генерации и выделения трития из лития в жидкой фазе. Во многих случаях реакторные эксперименты по генерации трития проводились, но это были облучение литиевой керамики и свинцово -литиевой эвтектики. Но данных по генерации и выделения трития из лития в жидкой фазе при нейтронном облучении очень ограниченное количество, и они отличаются противоречивыми допущениями. Отсюда следует что имеется проблема, связанная с выявлением механизмов и разработкой моделей, позволяющих описать процессы сорбции (десорбции) изотопов водорода жидким литием, а также наработки и выделения трития из лития в жидкой фазе в процессе нейтронного облучения. Для решения обозначенной проблемы в филиале ИАЭ НЯЦ РК имеется база исследовательских ядерных реакторов и научный задел [12 - 19], что позволяет проводить экспериментальные исследования по данном направлению.
В связи с этим цель настоящей работы состояла в исследовании закономерностей взаимодействия изотопов водорода с жидким литием (сорбция, десорбция, растворимость) и процессов генерации трития и гелия в литии, в условиях одновременного воздействия нейтронного облучения и высоких температур; описание механизмов и определение параметров этого взаимодействия.
Для достижения этой цели были поставлены следующие задачи:
1. Создание облучательных устройств для проведения экспериментов на исследовательском реакторе ИВГ.1М., расчетное обоснование конструкции этих устройств, выбор и обоснование режимов проведения экспериментов.
2. Разработка и верификация методик проведения реакторных экспериментов с образцами жидкого лития.
3. Проведение реакторных экспериментов по исследованию
закономерностей сорбции (десорбции) изотопов водорода жидким литием в зависимости от величин нейтронного потока и температуры исследуемых образцов.
4. Проведение реакторных экспериментов по исследованию
закономерностей генерации и выделения трития из жидкого лития при различных нейтронных потоках и температурах исследуемого образца.
5. Разработка модельных представлений о процессах
сорбции/десорбции изотопов водорода литием в жидкой фазе в условиях нейтронного облучения, а также моделей описывающие механизмы выхода из жидкого лития трития, образовавшегося в результате ядерных реакций
6Шп>Т+4Не + 4,79 МэВ и "l.i+i > T+ 4Не+ n -2,47 МэВ.
Научная новизна
• Впервые проведены эксперименты по облучению жидкого лития с одновременной масс -спектрометрической регистрацией в реальном времени изменения парциального давления изотопов водорода над исследуемыми образцами.
• Впервые зарегистрированы изменения скорости сорбции (десорбции) жидким литием изотопов водорода в зависимости от нейтронного потока и температуры в условиях реакторного облучения.
• Впервые зарегистрированы изменения скорости выхода трития из жидкого лития в зависимости от нейтронного потока и температуры в условиях реакторного облучения.
• Определены параметры процессов сорбции (десорбции) изотопов водорода жидким литием, а также параметры генерации и выделения трития из жидкого лития в процессе реакторного облучения, предложены модели описывающие механизмы этих процессов.
Теоретическая и практическая значимость работы
Описание процессов взаимодействия лития с изотопами водорода в условиях одновременного воздействия нейтронного облучения и высоких тепловых нагрузок дополняет имеющуюся базу данных о свойствах лития и об изменении свойств жидкого лития в условиях реальной работы в ТЯР. Полученные новые экспериментальные данные позволят расчетно - экспериментальным путем обосновать использование жидкого лития в качестве плазмообращенного материала как на действующих установках управляемого термоядерного синтеза, так и при разработке будущих термоядерных реакторов.
Востребованность и практическая значимость результатов выполненной работы заключается в следующем:
1. Развитие методик и экспериментальной базы для определения параметров взаимодействия изотопов водорода с конструкционными и функциональными материалами ядерных и термоядерных установок в процессе реакторного облучения.
2. Использование полученных результатов при обосновании
конструкции будущих термоядерных реакторов и их безопасной эксплуатации, а также и для других ядерно -энергетических установок, материалы которых будут работать в условиях одновременного воздействия изотопов водорода, тепловых нагрузок и ионизирующего излучения.
3. Возможность применения полученных экспериментальных данных для создания теоретических моделей поведения изотопов водорода в жидких металлах и сплавах в процессе облучения.
Методология и методы исследования
Для выполнения поставленных задач использовался исследовательский ядерный реактор ИВГ.1М с плотностью потока: по тепловым нейтронам - 3,5 • 1014 н/см2,с; по быстрым нейтронам - 1,2 • 1013 н/см2,с. Для проведения нейтронно -физических и теплофизических расчетов, с целью обоснования конструкции облучательных устройств и выбора режимов проведения экспериментов, были использованы лицензионная программа MCNP5 с библиотеками констант ENDF/B -5,6 и программный комплекс ANSYS Fluent v.14. Для реализации методик проведения экспериментов на исследовательском реакторе ИВГ1.М в условиях воздействия на жидкий литий изотопов водорода, температуры и нейтронного облучения использовался экспериментальный стенд ЛИАНА. Для исследования закономерностей поглощения изотопов водорода жидким литием в условиях реакторного облучения использовался адсорбционный метод. Для исследования закономерностей выделения изотопов водорода и гелия из жидкого лития в процессе реакторного облучения использовался масс - спектрометрический метод. Для получения временных зависимостей выхода изотопов водорода из жидкого лития в условиях реакторного облучения использовался метод термостимулированной десорбции. Для моделирования процессов взаимодействия жидкого лития с изотопами водорода в условиях высоких тепловых и радиационных нагрузок, расчета основных параметров генерации и выделения трития из лития, определения параметров сорбции - десорбции и растворимости изотопов водорода в литии, при различных экспериментальных условиях, использовались лицензионные ПО Mathcad, ПО Comsol Multiphysics и ПО LISE++.
Положения, выносимые на защиту:
1. Разработанные и апробированные методики проведения
экспериментов на реакторе ИВГ.1М по исследованию процессов сорбции/десорбции изотопов водорода жидким литием, а также по изучению процессов генерации трития и гелия в литии в зависимости от времени, температуры исследуемого образца и плотности нейтронного потока.
2. Обнаруженный эффект ускорения процесса поглощения изотопов водорода литием, который обусловлен увеличением скорости конвективного перемешивания жидкого металла за счет термализации ионов трития и гелия, образующихся в литии в результате ядерных реакций 6Li + n ^ T + 4Не + 4,79 МэВ и 7Li + n ^ T + 4Не + n - 2,47 МэВ.
3. Установленный и описанный обратимый процесс образования - распада тритида лития (LiT), который существенно влияет на механизмы выделения трития из лития, заключающийся в увеличении скорости распада тритида лития и уменьшении энергии активации освобождения трития из ловушек при повышении температуры жидкого лития.
4. Обнаруженные эффекты экспоненциального увеличения
концентрации свободных атомов трития в жидком литии и изменения качественного состава тритийсодержащих молекул, выделяющихся из лития при повышении температуры исследуемого образца в процессе нейтронного облучения.
Достоверность полученных результатов подтверждается
применением современных методов, у которых достаточная
воспроизводимость результатов измерений, и обработкой экспериментальных данных на современном оборудовании. Статистическая обработка
полученных данных проводилась с заданной вероятностью и необходимым количеством повторных испытаний. Исследования проводились с использованием верифицированных методик и применением
откалиброванных средств для измерения -регистрации температуры, абсолютного давления, парциального давления и масс -спектров. Полученные результаты не противоречат имеющимся в мировой научной литературе данным в области исследований жидкометаллических литийсодержащих материалов. Опубликованные в рейтинговых изданиях материалы по теме исследования и полученные патенты также свидетельствуют об достаточной апробации, подтверждающей достоверность полученных результатов.
Личный вклад автора
Постановка цели и задач исследования. Сбор и анализ данных по исследованиям применения материалов на основе лития в качестве обращенных к плазме материалов ТЯР. Разработка ампульных устройств, участие в разработке методики реакторных экспериментов. Участие в проведении методических, дореакторных и облучательных экспериментах на реакторе ИВГ.1М. Обработка и анализ полученных результатов, разработка моделей, описывающих процессы взаимодействия жидкого лития с изотопами водорода в условиях высоких тепловых и радиационных нагрузок.
Апробация результатов работы
Основные результаты представлены и обсуждены на следующих 14 международных научных конференциях: 5th International Symposium on Liquid Motal Аррйсайопз for Fusion (ISLA -2017); Международный научный форум «Ядерная наука и технологии», Казахстан, Алматы, 2018, 2019, 2021; V Международная научно -техническая конференция «Инновационные проекты и технологии ядерной энергетики» (МНТК НИКИЭТ - 2018); 1^егпайопа1 СопГегепсе on Nanomateria1s and Advanced Епегду Storage Systems (INESS2018, INESS2019, INESS 2020); Symposium on Fusion ТесЬпо1оду (SOFT 2018); Международная конференция «Проблемы термоядерной энергетики и плазменные технологии», 2019; 12th International СопГегепсе on Tritium Science and Technology (Tritium 2019); International Conference on Fusion Reactor Materials (ICFRM -19, ICFRM -20); 3rd Asia Pacific Symposium on Tritium Science. (APSOT -3), 2020.
Публикации
QcHOBHHe peaynbTaTbi nccnegoBaHnn изложeны в 26 pa6omax. В том unene 20 CTamen опубликовано в жypнaлax входящих в базы данных Scopus и Web of Science. 8 CTameh из cnncKa ВАК (mpn из них nHgeKcnpyeMbix сис^мой PHI IIЦ). 4eTbipe публи^щии пpeдcтaвляют тбой нaциoнaльныe питшты Pecпyблики Кaзaxcтaн (из них один naTeiiT iia изoбpeтeниe и тpи naTeiiTa iia ^ne3^m мoдeль).
Структура и объем работы
Paбoтa ^0^^ из ввeдeния, 4 глaв, зaключeния, cuncxa литepaтypы. Paбoтa излoжeнa iia 129 cтpaницax мaшинoпиcнoгo TeKCTa, coдepжит 68 иллюcтpaций, 20 тaблиц и 49 фopмyл. Спитк литepaтypы cocтoит из 90 библиoгpaфичecкиx ccылoк.
Многочисленные исследования, проводимые в поддержку
международных проектов по созданию перспективных установок управляемого термоядерного синтеза (УТС) нового поколения, показали, что решение проблемы выбора обращенных к плазме материалов (ОПМ) вызывают серьезные вопросы. Учитывая, что верхней границей практического использования традиционных твердых материалов таких как вольфрам, бериллий, графит являются тепловые потоки плотностью от 5 МВт/м2 до 10 МВт/м2, то возникает ряд серьезных трудностей при выборе материалов которые в долгосрочной перспективе смогут стабильно работать в условиях высоких, можно сказать запредельных, плазменных и радиационных нагрузок. Наряду с этим, серьезными проблемами стабильной работы термоядерных установок является загрязнение плазмы тяжелыми примесями при распылении ОПМ, в результате чего возникают срывы плазменного шнура и возникновение электромагнитных возмущений на периферии плазмы (так называемых ЭЛМ-ов), а при распылении ОПМ в продуктах эрозии происходит накопление трития. Решением вышеуказанных проблем может стать замена традиционных материалов на материал с меньшим атомным зарядом Z.
Одним из таких материалов является литий, особенно перспективно применение лития в жидкой фазе. Имеющийся на сегодняшний момент опыт использования литиевых технологий в термоядерных установках показал, что применение лития в качестве ОПМ в будущих ТЯР [1 - 3] позволит:
уменьшить энергетические нагрузки на первую стенку и дивертор за счет переизлучения энергии на периферии плазменного щнура на нейтральных атомах лития, что облегчит проблему отвода тепла от внутрикамерных элементов; позволит повысить плазменные параметры термоядерных реакторов за счет уменьшения эффективного зарядового числа плазмы близкого к единице; способность жидкого лития самообновлять поверхность взаимодействующую с плазмой позволит разработать внутрикамерные устройства нового типа с приемной поверхностью, обладающих практически неограниченным ресурсом; обеспечить лимитированное присутствие в плазме продуктов эрозии ОПМ что уменьшит накопление в материалах реактора радиоактивного изотопа водорода - трития [4].
Однако для того, чтобы окончательно обосновать высокую перспективность использование жидкого лития в качестве ОПМ в ТЯР необходимо иметь достоверные данные о процессах генерации трития, сорбции, десорбции изотопов водорода при их взаимодействии с жидким литием в условиях синергетического воздействия тепловых и радиационных нагрузок (нейтронное и гамма излучение), условно моделирующих режимы работы ТЯР. Известно, что вероятней всего установки для полного моделирования условий термоядерного реактора в ближайшем будущем не появятся, хотя это является важным фактором испытаний и выбора ОПМ. Однако, для моделирования воздействия потоков термоядерной плазмы на материалы ТЯР, в частности ее радиационной составляющей можно использовать исследовательские ядерные реакторы. Таким образом исследования процессов взаимодействия лития в жидкой фазе с изотопами водорода с при воздействии нейтронного излучения являются актуальными.
Степень разработанности темы
До настоящего момента, в мире неоднократно на действующих токамаках проводились эксперименты с применением жидкого лития в качестве внутрикамерных элементов [5 - 11]. Данной тематике были
посвящены работы российских ученых Мирнова С.В., Белова А.М., Лазарева В.Б., Нестеренко В.М., Люблинского И.Е., Верткова А.В., зарубежных ученых G. Mazzitelli, M.L. Apicella, D. Frigione, G. Maddaluno, C. Mazzotta, V. Pericoli Ridolfini. Особое внимание в этих работах было уделено исследованиям влияния жидкого лития на параметры плазмы в экспериментах, проводимых на токамаке Т -11 (Троицк, Pоссия) и токамаке FTU (Фраскатти, Италия). В обоих случаях в плазменных экспериментах были задействованы лимитеры, у которых на поверхности, обращенной к плазме, размещался жидкий литий. Значительный вклад в развитие представлений о процессах сорбции, десорбции, растворимости изотопов водорода в жидком литии при взаимодействии с высокотемпературной дейтерий -дейтериевой и дейтерий - тритиевой плазмой внесли зарубежные ученые R. Majeski, J -W. Ahn, L. Berzak, T. Gray, H. Kugel, J. Allain, M. Bell, R. Bell, A. Diallo, R. Ellis, S. Gerhardt, B. Heim, M. Jaworski. Данными исследователями проведены эксперименты с жидким литием на токамаках NSTX и LTX (Принстон, США). На NSTX проводились эксперименты с полностью литиевым дивертором, в экспериментах на LTX первая стенка была покрыта жидким литием (порядка 90%). Эксперименты с литиевым лимитером на основе капиллярно -пористой структуры (КПС) и литиизация поверхности вакуумной камеры проводились на токамаке Т -10 Россия). Наряду с этими исследованиями эксперименты с жидким литием проводятся и на других токамаках, таких как EAST (Хэфэй, Китай), КТМ (Курчатов, Казахстан), а также на стеллараторе TJ -II (Барселона, Испания).
Анализ работ по использованию литиевых технологий в установках управляемого термоядерного синтеза, показал, что взаимодействие плазмообразующих газов с ОПМ, в нашем случае с жидким литием, является трудной проблемой в области физики термоядерных реакторов. Знание о процессах и механизмах взаимодействия жидкого лития с изотопами водорода крайне важны с точки зрения разработки конструкций внутрикамерных элементов термоядерного реактора, а также выбора режимов правильной эксплуатации будущих ТЯР, учитывающей ограничения, накладываемые взаимодействием плазмы с ОПМ. Особенно важным является понимание механизмов, связанных с процессами рециклинга изотопов водорода в ОПМ происходящих в пристеночной плазме. Так как литий обладает высокими сорбционными свойствами по отношению к плазмообразующим газам (водород, дейтерий, тритий), то процессы их транспорта в жидком литии являются определяющими при выборе режимов эксплуатации термоядерного реактора. То есть при изменении тепловых и радиационных нагрузок (D -D и D -T реакции) на внутрикамерные элементы, содержащие литий, плотность пристеночной плазмы в термоядерном реакторе может как резко падать, при захвате изотопов водорода, так и резко возрастать при высвобождении изотопов водорода. Изучению этих процессов было посвящено много работ, проведенных на действующих токамаках и плазмо -физических установках, однако у этих установок нет возможности реализовать такой фактор воздействия на ОПМ, как влияние нейтронного излучения высокой плотности. Стоит отметить, что экспериментальных данных о влиянии реакторного облучения на параметры взаимодействия изотопов водорода с жидким литием найти не удалось. Наряду с исследованием процессов транспорта изотопов водорода в литии, отдельным направлением является изучение механизмов генерации и выделения трития из лития в жидкой фазе. Во многих случаях реакторные эксперименты по генерации трития проводились, но это были облучение литиевой керамики и свинцово -литиевой эвтектики. Но данных по генерации и выделения трития из лития в жидкой фазе при нейтронном облучении очень ограниченное количество, и они отличаются противоречивыми допущениями. Отсюда следует что имеется проблема, связанная с выявлением механизмов и разработкой моделей, позволяющих описать процессы сорбции (десорбции) изотопов водорода жидким литием, а также наработки и выделения трития из лития в жидкой фазе в процессе нейтронного облучения. Для решения обозначенной проблемы в филиале ИАЭ НЯЦ РК имеется база исследовательских ядерных реакторов и научный задел [12 - 19], что позволяет проводить экспериментальные исследования по данном направлению.
В связи с этим цель настоящей работы состояла в исследовании закономерностей взаимодействия изотопов водорода с жидким литием (сорбция, десорбция, растворимость) и процессов генерации трития и гелия в литии, в условиях одновременного воздействия нейтронного облучения и высоких температур; описание механизмов и определение параметров этого взаимодействия.
Для достижения этой цели были поставлены следующие задачи:
1. Создание облучательных устройств для проведения экспериментов на исследовательском реакторе ИВГ.1М., расчетное обоснование конструкции этих устройств, выбор и обоснование режимов проведения экспериментов.
2. Разработка и верификация методик проведения реакторных экспериментов с образцами жидкого лития.
3. Проведение реакторных экспериментов по исследованию
закономерностей сорбции (десорбции) изотопов водорода жидким литием в зависимости от величин нейтронного потока и температуры исследуемых образцов.
4. Проведение реакторных экспериментов по исследованию
закономерностей генерации и выделения трития из жидкого лития при различных нейтронных потоках и температурах исследуемого образца.
5. Разработка модельных представлений о процессах
сорбции/десорбции изотопов водорода литием в жидкой фазе в условиях нейтронного облучения, а также моделей описывающие механизмы выхода из жидкого лития трития, образовавшегося в результате ядерных реакций
6Шп>Т+4Не + 4,79 МэВ и "l.i+i > T+ 4Не+ n -2,47 МэВ.
Научная новизна
• Впервые проведены эксперименты по облучению жидкого лития с одновременной масс -спектрометрической регистрацией в реальном времени изменения парциального давления изотопов водорода над исследуемыми образцами.
• Впервые зарегистрированы изменения скорости сорбции (десорбции) жидким литием изотопов водорода в зависимости от нейтронного потока и температуры в условиях реакторного облучения.
• Впервые зарегистрированы изменения скорости выхода трития из жидкого лития в зависимости от нейтронного потока и температуры в условиях реакторного облучения.
• Определены параметры процессов сорбции (десорбции) изотопов водорода жидким литием, а также параметры генерации и выделения трития из жидкого лития в процессе реакторного облучения, предложены модели описывающие механизмы этих процессов.
Теоретическая и практическая значимость работы
Описание процессов взаимодействия лития с изотопами водорода в условиях одновременного воздействия нейтронного облучения и высоких тепловых нагрузок дополняет имеющуюся базу данных о свойствах лития и об изменении свойств жидкого лития в условиях реальной работы в ТЯР. Полученные новые экспериментальные данные позволят расчетно - экспериментальным путем обосновать использование жидкого лития в качестве плазмообращенного материала как на действующих установках управляемого термоядерного синтеза, так и при разработке будущих термоядерных реакторов.
Востребованность и практическая значимость результатов выполненной работы заключается в следующем:
1. Развитие методик и экспериментальной базы для определения параметров взаимодействия изотопов водорода с конструкционными и функциональными материалами ядерных и термоядерных установок в процессе реакторного облучения.
2. Использование полученных результатов при обосновании
конструкции будущих термоядерных реакторов и их безопасной эксплуатации, а также и для других ядерно -энергетических установок, материалы которых будут работать в условиях одновременного воздействия изотопов водорода, тепловых нагрузок и ионизирующего излучения.
3. Возможность применения полученных экспериментальных данных для создания теоретических моделей поведения изотопов водорода в жидких металлах и сплавах в процессе облучения.
Методология и методы исследования
Для выполнения поставленных задач использовался исследовательский ядерный реактор ИВГ.1М с плотностью потока: по тепловым нейтронам - 3,5 • 1014 н/см2,с; по быстрым нейтронам - 1,2 • 1013 н/см2,с. Для проведения нейтронно -физических и теплофизических расчетов, с целью обоснования конструкции облучательных устройств и выбора режимов проведения экспериментов, были использованы лицензионная программа MCNP5 с библиотеками констант ENDF/B -5,6 и программный комплекс ANSYS Fluent v.14. Для реализации методик проведения экспериментов на исследовательском реакторе ИВГ1.М в условиях воздействия на жидкий литий изотопов водорода, температуры и нейтронного облучения использовался экспериментальный стенд ЛИАНА. Для исследования закономерностей поглощения изотопов водорода жидким литием в условиях реакторного облучения использовался адсорбционный метод. Для исследования закономерностей выделения изотопов водорода и гелия из жидкого лития в процессе реакторного облучения использовался масс - спектрометрический метод. Для получения временных зависимостей выхода изотопов водорода из жидкого лития в условиях реакторного облучения использовался метод термостимулированной десорбции. Для моделирования процессов взаимодействия жидкого лития с изотопами водорода в условиях высоких тепловых и радиационных нагрузок, расчета основных параметров генерации и выделения трития из лития, определения параметров сорбции - десорбции и растворимости изотопов водорода в литии, при различных экспериментальных условиях, использовались лицензионные ПО Mathcad, ПО Comsol Multiphysics и ПО LISE++.
Положения, выносимые на защиту:
1. Разработанные и апробированные методики проведения
экспериментов на реакторе ИВГ.1М по исследованию процессов сорбции/десорбции изотопов водорода жидким литием, а также по изучению процессов генерации трития и гелия в литии в зависимости от времени, температуры исследуемого образца и плотности нейтронного потока.
2. Обнаруженный эффект ускорения процесса поглощения изотопов водорода литием, который обусловлен увеличением скорости конвективного перемешивания жидкого металла за счет термализации ионов трития и гелия, образующихся в литии в результате ядерных реакций 6Li + n ^ T + 4Не + 4,79 МэВ и 7Li + n ^ T + 4Не + n - 2,47 МэВ.
3. Установленный и описанный обратимый процесс образования - распада тритида лития (LiT), который существенно влияет на механизмы выделения трития из лития, заключающийся в увеличении скорости распада тритида лития и уменьшении энергии активации освобождения трития из ловушек при повышении температуры жидкого лития.
4. Обнаруженные эффекты экспоненциального увеличения
концентрации свободных атомов трития в жидком литии и изменения качественного состава тритийсодержащих молекул, выделяющихся из лития при повышении температуры исследуемого образца в процессе нейтронного облучения.
Достоверность полученных результатов подтверждается
применением современных методов, у которых достаточная
воспроизводимость результатов измерений, и обработкой экспериментальных данных на современном оборудовании. Статистическая обработка
полученных данных проводилась с заданной вероятностью и необходимым количеством повторных испытаний. Исследования проводились с использованием верифицированных методик и применением
откалиброванных средств для измерения -регистрации температуры, абсолютного давления, парциального давления и масс -спектров. Полученные результаты не противоречат имеющимся в мировой научной литературе данным в области исследований жидкометаллических литийсодержащих материалов. Опубликованные в рейтинговых изданиях материалы по теме исследования и полученные патенты также свидетельствуют об достаточной апробации, подтверждающей достоверность полученных результатов.
Личный вклад автора
Постановка цели и задач исследования. Сбор и анализ данных по исследованиям применения материалов на основе лития в качестве обращенных к плазме материалов ТЯР. Разработка ампульных устройств, участие в разработке методики реакторных экспериментов. Участие в проведении методических, дореакторных и облучательных экспериментах на реакторе ИВГ.1М. Обработка и анализ полученных результатов, разработка моделей, описывающих процессы взаимодействия жидкого лития с изотопами водорода в условиях высоких тепловых и радиационных нагрузок.
Апробация результатов работы
Основные результаты представлены и обсуждены на следующих 14 международных научных конференциях: 5th International Symposium on Liquid Motal Аррйсайопз for Fusion (ISLA -2017); Международный научный форум «Ядерная наука и технологии», Казахстан, Алматы, 2018, 2019, 2021; V Международная научно -техническая конференция «Инновационные проекты и технологии ядерной энергетики» (МНТК НИКИЭТ - 2018); 1^егпайопа1 СопГегепсе on Nanomateria1s and Advanced Епегду Storage Systems (INESS2018, INESS2019, INESS 2020); Symposium on Fusion ТесЬпо1оду (SOFT 2018); Международная конференция «Проблемы термоядерной энергетики и плазменные технологии», 2019; 12th International СопГегепсе on Tritium Science and Technology (Tritium 2019); International Conference on Fusion Reactor Materials (ICFRM -19, ICFRM -20); 3rd Asia Pacific Symposium on Tritium Science. (APSOT -3), 2020.
Публикации
QcHOBHHe peaynbTaTbi nccnegoBaHnn изложeны в 26 pa6omax. В том unene 20 CTamen опубликовано в жypнaлax входящих в базы данных Scopus и Web of Science. 8 CTameh из cnncKa ВАК (mpn из них nHgeKcnpyeMbix сис^мой PHI IIЦ). 4eTbipe публи^щии пpeдcтaвляют тбой нaциoнaльныe питшты Pecпyблики Кaзaxcтaн (из них один naTeiiT iia изoбpeтeниe и тpи naTeiiTa iia ^ne3^m мoдeль).
Структура и объем работы
Paбoтa ^0^^ из ввeдeния, 4 глaв, зaключeния, cuncxa литepaтypы. Paбoтa излoжeнa iia 129 cтpaницax мaшинoпиcнoгo TeKCTa, coдepжит 68 иллюcтpaций, 20 тaблиц и 49 фopмyл. Спитк литepaтypы cocтoит из 90 библиoгpaфичecкиx ccылoк.
В результате выполненной работы были созданы облучательные ампульные устройства с исследовательскими образцами лития. По результатам нейтронно-физических и теплофизических расчетов выбраны и обоснованы режимы проведения реакторных экспериментов с жидким литием.
С использованием адсорбционного, масс-спектрометрического и метода термостимулированной десорбции были разработаны методики проведения экспериментов по исследованию взаимодействия изотопов водорода с жидким литием в условиях нейтронного облучения на исследовательском реакторе ИВГ.1М, выполнена их апробация посредством проведения методических экспериментов.
Получены новые экспериментальные данные о влиянии реакторного излучения на параметры насыщения жидкого лития изотопами водорода из газовой фазы и последующего их выделения в зависимости от температуры, давления насыщения и нейтронного потока. Установлено, что существенное влияние на процессы сорбции/десорбции оказывают конвективные потоки в жидком металле, возникающие из-за локальных перегревов в результате реакций тепловых нейтронов с ядрами изотопа лития-6.
Получены новые экспериментальные данные по генерации и выделению трития из жидкого лития в условиях реакторного облучения при различных нейтронных потоках и температурах исследуемого образца. Обнаружено экспоненциальное увеличение концентрации свободных атомов трития в литии в условия нейтронного излучения при повышении температуры образца и установлено, что процесс выделения трития из жидкого лития во время облучения до температуры 350 °С происходит в виде молекулы DT и DTO, а при повышении температуры вплоть до 800 °С выделение происходит дополнительно в виде молекулы T2.
Разработана модель, описывающие механизмы воздействия нейтронного излучения на параметры сорбции (десорбции) изотопов водорода жидким литием которая позволила корректно интерпретировать, полученные в экспериментах значения сорбции изотопов водорода жидким литием в условиях реакторного облучения, и показало существенную разницу в параметрах констант взаимодействия для образцов жидкого лития и литиевой КПС, что подтверждает предположение о существенном влиянии конвективных потоков в жидком литии на процессы сорбции. Рассчитаны константы взаимодействия водорода, дейтерия трития с жидким литием, определены и описаны температурные зависимости скорости потоков жидкого лития в образце при различных мощностях реактора.
Разработана модель, описывающая механизмы воздействия
нейтронного излучения на процессы генерации и выхода трития из лития, построена Аррениусовская зависимость коэффициента эффективности выделения трития из лития в процессе реакторного облучения, определены коэффициенты эффективности выделения гелия и трития из жидкого лития в процессе реакторного облучения, определена энергия активации процесса высвобождения трития из ловушек (распад тритида) при температуре выше 500 °С, которая составила порядка 16 кДж/моль.
С использованием адсорбционного, масс-спектрометрического и метода термостимулированной десорбции были разработаны методики проведения экспериментов по исследованию взаимодействия изотопов водорода с жидким литием в условиях нейтронного облучения на исследовательском реакторе ИВГ.1М, выполнена их апробация посредством проведения методических экспериментов.
Получены новые экспериментальные данные о влиянии реакторного излучения на параметры насыщения жидкого лития изотопами водорода из газовой фазы и последующего их выделения в зависимости от температуры, давления насыщения и нейтронного потока. Установлено, что существенное влияние на процессы сорбции/десорбции оказывают конвективные потоки в жидком металле, возникающие из-за локальных перегревов в результате реакций тепловых нейтронов с ядрами изотопа лития-6.
Получены новые экспериментальные данные по генерации и выделению трития из жидкого лития в условиях реакторного облучения при различных нейтронных потоках и температурах исследуемого образца. Обнаружено экспоненциальное увеличение концентрации свободных атомов трития в литии в условия нейтронного излучения при повышении температуры образца и установлено, что процесс выделения трития из жидкого лития во время облучения до температуры 350 °С происходит в виде молекулы DT и DTO, а при повышении температуры вплоть до 800 °С выделение происходит дополнительно в виде молекулы T2.
Разработана модель, описывающие механизмы воздействия нейтронного излучения на параметры сорбции (десорбции) изотопов водорода жидким литием которая позволила корректно интерпретировать, полученные в экспериментах значения сорбции изотопов водорода жидким литием в условиях реакторного облучения, и показало существенную разницу в параметрах констант взаимодействия для образцов жидкого лития и литиевой КПС, что подтверждает предположение о существенном влиянии конвективных потоков в жидком литии на процессы сорбции. Рассчитаны константы взаимодействия водорода, дейтерия трития с жидким литием, определены и описаны температурные зависимости скорости потоков жидкого лития в образце при различных мощностях реактора.
Разработана модель, описывающая механизмы воздействия
нейтронного излучения на процессы генерации и выхода трития из лития, построена Аррениусовская зависимость коэффициента эффективности выделения трития из лития в процессе реакторного облучения, определены коэффициенты эффективности выделения гелия и трития из жидкого лития в процессе реакторного облучения, определена энергия активации процесса высвобождения трития из ловушек (распад тритида) при температуре выше 500 °С, которая составила порядка 16 кДж/моль.
