ИМПУЛЬСНОЕ ЛАЗЕРНОЕ ЗАЖИГАНИЕ СМЕСЕЙ ПЕРХЛОРАТА АММОНИЯ С АЛЮМИНИЕМ
|
ВВЕДЕНИЕ 4
ГЛАВА 1. ЛИТЕРАТУРНЫЙ ОБЗОР 12
1.1. Общие сведения о процессах горения и взрыва 12
1.2. Инициирование ВВ лазерным излучением 18
1.2.1. Лазерное воздействие на инициирующие ВВ 19
1.2.2. Лазерное инициирование вторичных ВВ 22
1.3. Горение чистого и алюминизированного ПХА 24
1.4. Лазерное зажигание смеси ПХА/Al 28
ГЛАВА 2. ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫЕ ИССЛЕДОВАНИЯ ЗАЖИГАНИЯ СМЕСЕЙ ПХА/Al ПРИ РАЗЛИЧНЫХ УСЛОВИЯХ ЛАЗЕРНОГО ИМПУЛЬСНОГО ВОЗДЕЙСТВИЯ 30
2.1. Методические подходы 30
2.2. Лазерное оборудование 34
2.3. Подготовка образцов 40
2.4. Лазерное зажигание смесей ПХА/Al с открытой облучаемой
поверхности в атмосфере воздуха 43
2.5. Лазерное зажигание смесей ПХА/Al с закрытой прозрачным
диэлектриком поверхности 45
2.6. Зажигание смесей ПХА/Al различной дисперсности компонентов с
закрытой прозрачным диэлектриком поверхности 50
2.7. Зависимость чувствительности к лазерному излучению состава
ПХА/НП Al различной плотности 52
2.8. Лазерное зажигание образцов смеси ПХА/НП Al с открытой
поверхности в атмосфере инертного газа 57
2.9. Зажигание образцов состава ПХА/НП Al серией импульсов 58
2.10. Основные выводы по второй главе 61
ГЛАВА 3. ОПРЕДЕЛЕНИЕ ОПТИЧЕСКИХ ХАРАКТЕРИСТИК
СМЕСЕЙ ПХА/Al 62
3.1. Определение показателя поглощения и рассеяния ПХА 64
3.2. Математическое моделирование распространения излучения в ПХА
методом Монте-Карло 72
3.2.1. Определение оптических характеристик полубесконечного
слоя ПХА 76
3.2.2. Определение оптических характеристик слоя чистого ПХА
конечной толщины 80
3.3. Дополнение к методике определения оптических
характеристик ПХА 82
3.4. Оптические характеристики порошков алюминия 84
3.4.1. Методические подходы к определению показателя ослабления
порошка НП Al 89
3.4.2. Лазерный абляционный метод измерения показателя
ослабления НП Al 91
3.5. Оптические характеристики смесей ПХА/Al 91
3.6. Модель взаимодействия лазерного излучения со смесью ПХА/НП Al . 95
3.7. Основные результаты и выводы по третьей главе 101
ГЛАВА 4. ЧИСЛЕННОЕ МОДЕЛИРОВАНИЕ ЗАДАЧИ РАЗОГРЕВА СМЕСИ
ПХА/НП Al ИМПУЛЬСОМ ЛАЗЕРНОГО ИЗЛУЧЕНИЯ 102
4.1. Описание феноменологической модели зажигания смеси ПХА/НП Al лазерным излучением 106
ЗАКЛЮЧЕНИЕ 109
СПИСОК СОКРАЩЕНИЙ И УСЛОВНЫХ ОБОЗНАЧЕНИЙ 112
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ 113
ГЛАВА 1. ЛИТЕРАТУРНЫЙ ОБЗОР 12
1.1. Общие сведения о процессах горения и взрыва 12
1.2. Инициирование ВВ лазерным излучением 18
1.2.1. Лазерное воздействие на инициирующие ВВ 19
1.2.2. Лазерное инициирование вторичных ВВ 22
1.3. Горение чистого и алюминизированного ПХА 24
1.4. Лазерное зажигание смеси ПХА/Al 28
ГЛАВА 2. ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНЫЕ ИССЛЕДОВАНИЯ ЗАЖИГАНИЯ СМЕСЕЙ ПХА/Al ПРИ РАЗЛИЧНЫХ УСЛОВИЯХ ЛАЗЕРНОГО ИМПУЛЬСНОГО ВОЗДЕЙСТВИЯ 30
2.1. Методические подходы 30
2.2. Лазерное оборудование 34
2.3. Подготовка образцов 40
2.4. Лазерное зажигание смесей ПХА/Al с открытой облучаемой
поверхности в атмосфере воздуха 43
2.5. Лазерное зажигание смесей ПХА/Al с закрытой прозрачным
диэлектриком поверхности 45
2.6. Зажигание смесей ПХА/Al различной дисперсности компонентов с
закрытой прозрачным диэлектриком поверхности 50
2.7. Зависимость чувствительности к лазерному излучению состава
ПХА/НП Al различной плотности 52
2.8. Лазерное зажигание образцов смеси ПХА/НП Al с открытой
поверхности в атмосфере инертного газа 57
2.9. Зажигание образцов состава ПХА/НП Al серией импульсов 58
2.10. Основные выводы по второй главе 61
ГЛАВА 3. ОПРЕДЕЛЕНИЕ ОПТИЧЕСКИХ ХАРАКТЕРИСТИК
СМЕСЕЙ ПХА/Al 62
3.1. Определение показателя поглощения и рассеяния ПХА 64
3.2. Математическое моделирование распространения излучения в ПХА
методом Монте-Карло 72
3.2.1. Определение оптических характеристик полубесконечного
слоя ПХА 76
3.2.2. Определение оптических характеристик слоя чистого ПХА
конечной толщины 80
3.3. Дополнение к методике определения оптических
характеристик ПХА 82
3.4. Оптические характеристики порошков алюминия 84
3.4.1. Методические подходы к определению показателя ослабления
порошка НП Al 89
3.4.2. Лазерный абляционный метод измерения показателя
ослабления НП Al 91
3.5. Оптические характеристики смесей ПХА/Al 91
3.6. Модель взаимодействия лазерного излучения со смесью ПХА/НП Al . 95
3.7. Основные результаты и выводы по третьей главе 101
ГЛАВА 4. ЧИСЛЕННОЕ МОДЕЛИРОВАНИЕ ЗАДАЧИ РАЗОГРЕВА СМЕСИ
ПХА/НП Al ИМПУЛЬСОМ ЛАЗЕРНОГО ИЗЛУЧЕНИЯ 102
4.1. Описание феноменологической модели зажигания смеси ПХА/НП Al лазерным излучением 106
ЗАКЛЮЧЕНИЕ 109
СПИСОК СОКРАЩЕНИЙ И УСЛОВНЫХ ОБОЗНАЧЕНИЙ 112
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ 113
Актуальность работы
Перхлорат аммония (ПХА) широко применяется в качестве окисляющего компонента твердых ракетных топлив (ТРТ) и пиротехнических смесей. В различных составах с ПХА в качестве горючего используются порошки металлов, например, титана, магния, но чаще - бора или алюминия. Как и чистый ПХА двухкомпонентная смесь ПХА и Al является энергетическим материалом, способным к горению и взрыву. По этой причине стоит рассматривать такой состав в качестве самостоятельного взрывчатого вещества (ВВ), крайне стабильного и безопасного при изготовлении и хранении. Помимо этого, свойства ПХА и порошков Al по отдельности довольно подробно описаны в литературе, что позволяет использовать смеси на их основе в качестве модельных объектов в изучении поведения металлизированных пиротехнических составов.
Среди многочисленных методов инициирования горения и взрыва энергетических материалов (ЭМ) наиболее перспективным представляется лазерный метод, который начал привлекать интерес исследователей еще с 70-х годов прошлого века по причине присущих ему преимуществ перед традиционными [1]. Перспективным направлением применения лазерных систем инициирования является ракетно-космическая отрасль, в том числе для бортовых исполнительных систем - зажигание топлива, приведение в действие пиропатронов и др. Такие системы имеют в своем составе закрытые оптоволоконные тракты доставки излучения до целевого вещества. Отсюда следуют физические ограничения спектрального состава лазерного излучения (ЛИ) по причине оптической прозрачности материалов волокон в строго определенном диапазоне длин волн.
Стоит сказать, что многие исследователи используют СО2-лазеры для инициирования/зажигания пиротехнических смесей и ТРТ [2-4]. Это вполне обосновано для лабораторного применения, поскольку лазерное излучение позволяет довольно точно контролировать объем вкладываемой энергии, область и время воздействия. Однако для бортового базирования или переносных систем СО2-лазеры непригодны, по причине полного поглощения в материале дешевых и простых в изготовлении кварц-полимерных оптических волокон, а также невозможности создания компактного СО2-излучателя.
Наиболее пригодными для такого рода применений являются твердотельные импульсные лазеры, излучающие в видимом и ближнем ИК диапазоне, например, Nd-лазер, работающий на основной гармонике (А = 1,06 мкм). Интерес представляет оценка возможности работы таких систем с пиротехническими составами, к которым относится смесь ПХА/Al. Для этого необходимы данные по воздействию основной гармоники Nd-лазера как на саму смесь, так и на отдельные ее компоненты.
Двухкомпонентные смеси ПХА/Al изучаются с 70-х годов прошлого века. Первые работы были выполнены в Военно-морской артиллерийской лаборатории, Мерилэнд, США группой под руководством Д. Прайса [5]. Впоследствии указанные смеси чаще использовались в составе ТРТ и не подвергались более подробному систематическому изучению за редким исключением. Новый виток исследований в 2010-х годах был связан с относительной доступностью наноразмерного порошка Al (НП Al), который уже широко использоваться в составах ТРТ [6, 7]. К тому моменту было общеизвестно, что НП Al обладают особыми свойствами, поэтому более новые работы были посвящены изучению влияния НП Al на характеристики процесса горения и детонации ПХА. В последние годы изучение таких составов проводились московскими научными группами Института химической физики им. Н.Н. Семенова [8-10] и Российского химико-технологического университета им. Д.И. Менделеева [11-13]. В указанных работах используются не лазерные методы инициирования.
В литературе встречаются данные по воздействию ЛИ ближней инфракрасной области на порошки ПХА [14] и порошки металлов, в частности Al, что особенно актуально для селективного лазерного спекания [15-18]. Лазерное воздействие на двухкомпонентную смесь ПХА/Al изучалось недостаточно широко, наибольшее число работ опубликовано В.В. Медведевым и В.П. Ципилевым [19-23]. В данных работах заложены основные подходы к изучению свойств смесей ПХА/Al, в частности показано, что смеси ПХА с НП Al имеют особенности при лазерном инициировании в сравнении с составами на основе Al более крупных фракций марки АСД (алюминий сферический дисперсный). Главная особенность заключается в затрудненном инициировании с поверхности, закрытой прозрачным диэлектриком, по сравнению с инициированием с открытой поверхности. Такое поведение кардинально отличается от поведения вторичных ВВ, для которых накрывающая пластина выступает в роли сдерживающего фактора по отношению к образующимся газовым продуктам, что приводит к снижению порогов инициирования. Однако каких-либо объяснений такому аномальному поведению авторы не приводят. В этой связи необходимо провести экспериментальные исследования зажигания смесей ПХА/НП Al импульсным ЛИ, а именно изучить энергетические пороги и задержки зажигания, оптические характеристики составов и другие параметры. Это позволит сформулировать модельные представления о лазерном импульсном воздействии на смеси ПХА/НП Al.
Целью работы является установление основных закономерностей и характеристик процессов лазерного импульсного зажигания прессованных образцов порошковых смесей ПХА с наноразмерным алюминием излучением первой гармоники Nd-лазера (2 = 1,06 мкм).
Задачи:
1. Установить зависимость между характерными размерами частиц компонентов смесей и величиной энергетических порогов зажигания лазерным излучением.
2. Сравнить значения энергетических порогов зажигания образцов смеси ПХА/Al для случая лазерного воздействия через прижатую к поверхности образца прозрачную пластину и воздействия на открытую поверхность при различной плотности образцов.
3. Определить оптические и теплофизические характеристики смесей ПХА/НП Al (коэффициент отражения, показатели поглощения и рассеяния, коэффициент температуропроводности).
4. Разработать физическую модель лазерного импульсного зажигания смесей ПХА/НП Al в условиях открытой и закрытой прозрачной пластиной поверхности в диапазоне плотностей 320-1700 кг/м3.
5. Провести взаимное сравнение температурных профилей, полученных по результатам численного моделирования воздействия лазерного излучения на открытую и закрытую прозрачной пластиной поверхность образца ПХА/НП Al.
Научная новизна
Впервые показано, что при воздействии ЛИ на прессованные образцы смеси ПХА/НП Al с закрытой поверхности прозрачным диэлектриком в значительном диапазоне плотности (от 320 до 1700 кг/м3) сохраняются более высокие пороги зажигания, по сравнению с воздействием на открытую поверхность образцов, в то время как для составов с микроразмерным Al (марок АСД) закрытие поверхности является единственным возможным способом реализации зажигания лазерным импульсом. Установлено, что такое поведение составов связано с особенностями тепловой разгрузки сформированных в приповерхностном слое тепловых очагов различной конфигурации.
Разработаны методики экспериментального и теоретического определения оптических характеристик (показателей поглощения у, и рассеяния в) для образцов ПХА, НП Al и их смесей. Выявлено, что оптические характеристики смеси ПХА/НП Al (массовое соотношение компонентов 60:40) аналогичны характеристикам чистого НП Al, а найденные теплофизические характеристики (коэффициент температуропроводности а) смеси близки по величине к характеристикам ПХА. Определенные значения констант (а = 3,2-10-3 см2/с; у, = 104 см-1; в = 200 см-1) использованы при численном моделировании задачи разогрева смеси лазерным пучком.
Проведено моделирование и численный расчёт задачи нагрева смеси ПХА/НП Al (60:40) при пороговых уровнях лазерного воздействия в условиях открытой и закрытой поверхности. Получены распределения температуры по глубине образцов, на основании которых определены основные параметры тепловых очагов (форма, температура в максимуме, размер, глубина залегания). Показано, что повышение порога инициирования в условиях закрытой поверхности в диапазоне плотностей 320-1700 кг/м3 связано со значительным отводом теплоты в накрывающую пластину.
Практическая значимость работы заключается в том, что получены экспериментальные значения энергетических порогов лазерного импульсного (длина волны 2 = 1,06, длительность импульса ~1 мс) зажигания смеси ПХА/Al для компонентов различной дисперсности и при различных условиях воздействия (облучаемая поверхность открыта или плотно закрыта прозрачным диэлектриком) в широком диапазоне плотностей смеси. Полученные данные необходимы для разработки эффективных систем лазерного инициирования, включая оптоволоконные, в качестве альтернативных электрическим системам по безопасности и помехозащищенности.
Теоретическая значимость работы заключается в существенном расширении представлений о механизмах лазерного импульсного воздействия на металлизированные двухосновные энергетические материалы в условиях объемного сжатия. Разработанные методические подходы и математические модели могут быть применены для исследования свойств и поведения двухосновных энергетических материалов, в которых концентрация поглощающих излучение добавок изменяется в широких пределах (от долей до десятков процентов).
Положения, выносимые на защиту:
1. При пороговых уровнях лазерного импульсного воздействия миллисекундной длительности с длиной волны 1,06 мкм на прессованные образцы смеси ПХА/НП Al в приповерхностной области образуется тепловой очаг плоской конфигурации, разгрузка которого носит теплопроводностный характер.
2. На длине волны 1,06 мкм оптические характеристики прессованных образцов смеси ПХА/НП Al определяются характеристиками наноразмерного порошка Al, а коэффициент температуропроводности - характеристиками ПХА.
3. В диапазоне плотности образцов смеси ПХА/НП Al от 320 до 1700 кг/м3 закрытие облучаемой поверхности прозрачным диэлектриком приводит к повышению порога зажигания по причине уменьшения максимальной температуры очага в пределе до 1+KE раз при идеальном тепловом контакте, где KE - это отношение тепловых активностей смеси и диэлектрика.
Методы и объекты исследования. В работе использовался комплексный подход к определению основных зависимостей с помощью экспериментальных и теоретических исследований. Объектами исследования в работе являются прессованные порошки различной дисперсности ПХА, Al и их смесей.
Поскольку лазерное зажигание энергетических материалов носит вероятностных характер, в работе использовалась специально разработанная методика определения порогов зажигания. Для этого строилась вероятностная кривая зажигания (кривая частости) для каждого условия проведения опыта. По кривой частости определялся энергетический порог зажигания (по уровню 50 % вероятности) и область вероятностного зажигания.
Для проведения экспериментальных исследований порогов зажигания требуется ЛИ высокого качества и одновременный контроль энергии импульса, кинетики ЛИ и свечения продуктов реакции. Для этого был модернизирован лазерный экспериментальный комплекс.
Оптические характеристики ПХА и смесей ПХА/НП Al были получены путем измерения коэффициентов отражения в интегрирующей сфере и коэффициентов пропускания коллимированного пучка. Помимо этого, была разработана методика измерения показателя поглощения для прессованных порошков НП Al.
Теоретические исследования проводились с помощью стохастического моделирования распространения света в веществе методом Монте-Карло и численного решения задачи разогрева с помощью метода конечных разностей.
Достоверность полученных результатов основана на использовании многократно апробированных методик проведения экспериментов по лазерному инициированию и подготовке образцов, анализе экспериментальных данных в рамках классических представлений о тепловом взрыве, воспроизводимостью результатов опытов при идентичных начальных условиях, сравнении полученных результатов с результатами других авторов.
Личный вклад автора состоит в постановке задач, разработке методик измерения оптических характеристик, проведении экспериментов и измерений, подготовке образцов исследуемых составов, разработке математических моделей и проведении численного моделирования, обработке и анализе результатов исследований, подготовке материалов к публикации статей, разработке экспериментальной установки в соответствии с поставленными задачами. Постановка цели, обсуждение методов решения задач, итоговая проверка научных статей перед публикацией проводились совместно с научным руководителем, д.ф.-м.н., профессором Ципилевым В.П. Измерение теплофизических характеристик, исследуемых образцов проводилось совместно с коллективом НПЛ «Тепловой контроль», ТПУ.
Апробация работы. Результаты исследований, обобщенные в настоящей работе, докладывались на шести конференциях: 2nd International Congress on Energy Fluxes and Radiation Effects (EFRE 2016): International Congress (г. Томск,
2016 г.); III-я Всероссийская молодежная научно-практическая конференция «Орбита молодежи» и перспективы развития российской космонавтики» (г. Томск,
2017 г.); The 6th International Symposium on Energetic Materials and their Applications,
(г. Сендай, Япония, 2017 г.); Двадцать четвертая Всероссийская научная
конференция студентов-физиков и молодых ученых, (г. Томск, 2018 г.);
XIV Международная конференция «Высокоэнергетические и специальные материалы: демилитаризация, антитерроризм и гражданское применение» (HEMs 2018) (Томск, 2018 г); 8th International Congress on Energy Fluxes and Radiation Effects (EFRE 2022) (г. Томск, 2022 г.).
Связь работы с научными грантами. Диссертационные исследования лазерного импульсного зажигания смесей ПХА с алюминием различной дисперсности выполнены при поддержке гранта РФФИ «Лазерное инициирование смесевых энергетических материалов на основе нанодисперсных компонентов», № 15-03-05385.
Публикации по теме работы. Результаты исследований изложены в 16 печатных работах, в том числе 2 - в международном рецензируемом научном журнале, индексируемом базами данных Scopus и Web of Science: «Propellants, Explosives, Pyrotechnics». Одна статья опубликована в журнале, рекомендованном ВАК РФ для публикации материалов кандидатских диссертаций: «Известия вузов. Физика».
Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, 4 глав, заключения, списка литературы из 144 наименований. Работа изложена на 128 страницах, содержит 12 таблиц и 40 рисунков.
Перхлорат аммония (ПХА) широко применяется в качестве окисляющего компонента твердых ракетных топлив (ТРТ) и пиротехнических смесей. В различных составах с ПХА в качестве горючего используются порошки металлов, например, титана, магния, но чаще - бора или алюминия. Как и чистый ПХА двухкомпонентная смесь ПХА и Al является энергетическим материалом, способным к горению и взрыву. По этой причине стоит рассматривать такой состав в качестве самостоятельного взрывчатого вещества (ВВ), крайне стабильного и безопасного при изготовлении и хранении. Помимо этого, свойства ПХА и порошков Al по отдельности довольно подробно описаны в литературе, что позволяет использовать смеси на их основе в качестве модельных объектов в изучении поведения металлизированных пиротехнических составов.
Среди многочисленных методов инициирования горения и взрыва энергетических материалов (ЭМ) наиболее перспективным представляется лазерный метод, который начал привлекать интерес исследователей еще с 70-х годов прошлого века по причине присущих ему преимуществ перед традиционными [1]. Перспективным направлением применения лазерных систем инициирования является ракетно-космическая отрасль, в том числе для бортовых исполнительных систем - зажигание топлива, приведение в действие пиропатронов и др. Такие системы имеют в своем составе закрытые оптоволоконные тракты доставки излучения до целевого вещества. Отсюда следуют физические ограничения спектрального состава лазерного излучения (ЛИ) по причине оптической прозрачности материалов волокон в строго определенном диапазоне длин волн.
Стоит сказать, что многие исследователи используют СО2-лазеры для инициирования/зажигания пиротехнических смесей и ТРТ [2-4]. Это вполне обосновано для лабораторного применения, поскольку лазерное излучение позволяет довольно точно контролировать объем вкладываемой энергии, область и время воздействия. Однако для бортового базирования или переносных систем СО2-лазеры непригодны, по причине полного поглощения в материале дешевых и простых в изготовлении кварц-полимерных оптических волокон, а также невозможности создания компактного СО2-излучателя.
Наиболее пригодными для такого рода применений являются твердотельные импульсные лазеры, излучающие в видимом и ближнем ИК диапазоне, например, Nd-лазер, работающий на основной гармонике (А = 1,06 мкм). Интерес представляет оценка возможности работы таких систем с пиротехническими составами, к которым относится смесь ПХА/Al. Для этого необходимы данные по воздействию основной гармоники Nd-лазера как на саму смесь, так и на отдельные ее компоненты.
Двухкомпонентные смеси ПХА/Al изучаются с 70-х годов прошлого века. Первые работы были выполнены в Военно-морской артиллерийской лаборатории, Мерилэнд, США группой под руководством Д. Прайса [5]. Впоследствии указанные смеси чаще использовались в составе ТРТ и не подвергались более подробному систематическому изучению за редким исключением. Новый виток исследований в 2010-х годах был связан с относительной доступностью наноразмерного порошка Al (НП Al), который уже широко использоваться в составах ТРТ [6, 7]. К тому моменту было общеизвестно, что НП Al обладают особыми свойствами, поэтому более новые работы были посвящены изучению влияния НП Al на характеристики процесса горения и детонации ПХА. В последние годы изучение таких составов проводились московскими научными группами Института химической физики им. Н.Н. Семенова [8-10] и Российского химико-технологического университета им. Д.И. Менделеева [11-13]. В указанных работах используются не лазерные методы инициирования.
В литературе встречаются данные по воздействию ЛИ ближней инфракрасной области на порошки ПХА [14] и порошки металлов, в частности Al, что особенно актуально для селективного лазерного спекания [15-18]. Лазерное воздействие на двухкомпонентную смесь ПХА/Al изучалось недостаточно широко, наибольшее число работ опубликовано В.В. Медведевым и В.П. Ципилевым [19-23]. В данных работах заложены основные подходы к изучению свойств смесей ПХА/Al, в частности показано, что смеси ПХА с НП Al имеют особенности при лазерном инициировании в сравнении с составами на основе Al более крупных фракций марки АСД (алюминий сферический дисперсный). Главная особенность заключается в затрудненном инициировании с поверхности, закрытой прозрачным диэлектриком, по сравнению с инициированием с открытой поверхности. Такое поведение кардинально отличается от поведения вторичных ВВ, для которых накрывающая пластина выступает в роли сдерживающего фактора по отношению к образующимся газовым продуктам, что приводит к снижению порогов инициирования. Однако каких-либо объяснений такому аномальному поведению авторы не приводят. В этой связи необходимо провести экспериментальные исследования зажигания смесей ПХА/НП Al импульсным ЛИ, а именно изучить энергетические пороги и задержки зажигания, оптические характеристики составов и другие параметры. Это позволит сформулировать модельные представления о лазерном импульсном воздействии на смеси ПХА/НП Al.
Целью работы является установление основных закономерностей и характеристик процессов лазерного импульсного зажигания прессованных образцов порошковых смесей ПХА с наноразмерным алюминием излучением первой гармоники Nd-лазера (2 = 1,06 мкм).
Задачи:
1. Установить зависимость между характерными размерами частиц компонентов смесей и величиной энергетических порогов зажигания лазерным излучением.
2. Сравнить значения энергетических порогов зажигания образцов смеси ПХА/Al для случая лазерного воздействия через прижатую к поверхности образца прозрачную пластину и воздействия на открытую поверхность при различной плотности образцов.
3. Определить оптические и теплофизические характеристики смесей ПХА/НП Al (коэффициент отражения, показатели поглощения и рассеяния, коэффициент температуропроводности).
4. Разработать физическую модель лазерного импульсного зажигания смесей ПХА/НП Al в условиях открытой и закрытой прозрачной пластиной поверхности в диапазоне плотностей 320-1700 кг/м3.
5. Провести взаимное сравнение температурных профилей, полученных по результатам численного моделирования воздействия лазерного излучения на открытую и закрытую прозрачной пластиной поверхность образца ПХА/НП Al.
Научная новизна
Впервые показано, что при воздействии ЛИ на прессованные образцы смеси ПХА/НП Al с закрытой поверхности прозрачным диэлектриком в значительном диапазоне плотности (от 320 до 1700 кг/м3) сохраняются более высокие пороги зажигания, по сравнению с воздействием на открытую поверхность образцов, в то время как для составов с микроразмерным Al (марок АСД) закрытие поверхности является единственным возможным способом реализации зажигания лазерным импульсом. Установлено, что такое поведение составов связано с особенностями тепловой разгрузки сформированных в приповерхностном слое тепловых очагов различной конфигурации.
Разработаны методики экспериментального и теоретического определения оптических характеристик (показателей поглощения у, и рассеяния в) для образцов ПХА, НП Al и их смесей. Выявлено, что оптические характеристики смеси ПХА/НП Al (массовое соотношение компонентов 60:40) аналогичны характеристикам чистого НП Al, а найденные теплофизические характеристики (коэффициент температуропроводности а) смеси близки по величине к характеристикам ПХА. Определенные значения констант (а = 3,2-10-3 см2/с; у, = 104 см-1; в = 200 см-1) использованы при численном моделировании задачи разогрева смеси лазерным пучком.
Проведено моделирование и численный расчёт задачи нагрева смеси ПХА/НП Al (60:40) при пороговых уровнях лазерного воздействия в условиях открытой и закрытой поверхности. Получены распределения температуры по глубине образцов, на основании которых определены основные параметры тепловых очагов (форма, температура в максимуме, размер, глубина залегания). Показано, что повышение порога инициирования в условиях закрытой поверхности в диапазоне плотностей 320-1700 кг/м3 связано со значительным отводом теплоты в накрывающую пластину.
Практическая значимость работы заключается в том, что получены экспериментальные значения энергетических порогов лазерного импульсного (длина волны 2 = 1,06, длительность импульса ~1 мс) зажигания смеси ПХА/Al для компонентов различной дисперсности и при различных условиях воздействия (облучаемая поверхность открыта или плотно закрыта прозрачным диэлектриком) в широком диапазоне плотностей смеси. Полученные данные необходимы для разработки эффективных систем лазерного инициирования, включая оптоволоконные, в качестве альтернативных электрическим системам по безопасности и помехозащищенности.
Теоретическая значимость работы заключается в существенном расширении представлений о механизмах лазерного импульсного воздействия на металлизированные двухосновные энергетические материалы в условиях объемного сжатия. Разработанные методические подходы и математические модели могут быть применены для исследования свойств и поведения двухосновных энергетических материалов, в которых концентрация поглощающих излучение добавок изменяется в широких пределах (от долей до десятков процентов).
Положения, выносимые на защиту:
1. При пороговых уровнях лазерного импульсного воздействия миллисекундной длительности с длиной волны 1,06 мкм на прессованные образцы смеси ПХА/НП Al в приповерхностной области образуется тепловой очаг плоской конфигурации, разгрузка которого носит теплопроводностный характер.
2. На длине волны 1,06 мкм оптические характеристики прессованных образцов смеси ПХА/НП Al определяются характеристиками наноразмерного порошка Al, а коэффициент температуропроводности - характеристиками ПХА.
3. В диапазоне плотности образцов смеси ПХА/НП Al от 320 до 1700 кг/м3 закрытие облучаемой поверхности прозрачным диэлектриком приводит к повышению порога зажигания по причине уменьшения максимальной температуры очага в пределе до 1+KE раз при идеальном тепловом контакте, где KE - это отношение тепловых активностей смеси и диэлектрика.
Методы и объекты исследования. В работе использовался комплексный подход к определению основных зависимостей с помощью экспериментальных и теоретических исследований. Объектами исследования в работе являются прессованные порошки различной дисперсности ПХА, Al и их смесей.
Поскольку лазерное зажигание энергетических материалов носит вероятностных характер, в работе использовалась специально разработанная методика определения порогов зажигания. Для этого строилась вероятностная кривая зажигания (кривая частости) для каждого условия проведения опыта. По кривой частости определялся энергетический порог зажигания (по уровню 50 % вероятности) и область вероятностного зажигания.
Для проведения экспериментальных исследований порогов зажигания требуется ЛИ высокого качества и одновременный контроль энергии импульса, кинетики ЛИ и свечения продуктов реакции. Для этого был модернизирован лазерный экспериментальный комплекс.
Оптические характеристики ПХА и смесей ПХА/НП Al были получены путем измерения коэффициентов отражения в интегрирующей сфере и коэффициентов пропускания коллимированного пучка. Помимо этого, была разработана методика измерения показателя поглощения для прессованных порошков НП Al.
Теоретические исследования проводились с помощью стохастического моделирования распространения света в веществе методом Монте-Карло и численного решения задачи разогрева с помощью метода конечных разностей.
Достоверность полученных результатов основана на использовании многократно апробированных методик проведения экспериментов по лазерному инициированию и подготовке образцов, анализе экспериментальных данных в рамках классических представлений о тепловом взрыве, воспроизводимостью результатов опытов при идентичных начальных условиях, сравнении полученных результатов с результатами других авторов.
Личный вклад автора состоит в постановке задач, разработке методик измерения оптических характеристик, проведении экспериментов и измерений, подготовке образцов исследуемых составов, разработке математических моделей и проведении численного моделирования, обработке и анализе результатов исследований, подготовке материалов к публикации статей, разработке экспериментальной установки в соответствии с поставленными задачами. Постановка цели, обсуждение методов решения задач, итоговая проверка научных статей перед публикацией проводились совместно с научным руководителем, д.ф.-м.н., профессором Ципилевым В.П. Измерение теплофизических характеристик, исследуемых образцов проводилось совместно с коллективом НПЛ «Тепловой контроль», ТПУ.
Апробация работы. Результаты исследований, обобщенные в настоящей работе, докладывались на шести конференциях: 2nd International Congress on Energy Fluxes and Radiation Effects (EFRE 2016): International Congress (г. Томск,
2016 г.); III-я Всероссийская молодежная научно-практическая конференция «Орбита молодежи» и перспективы развития российской космонавтики» (г. Томск,
2017 г.); The 6th International Symposium on Energetic Materials and their Applications,
(г. Сендай, Япония, 2017 г.); Двадцать четвертая Всероссийская научная
конференция студентов-физиков и молодых ученых, (г. Томск, 2018 г.);
XIV Международная конференция «Высокоэнергетические и специальные материалы: демилитаризация, антитерроризм и гражданское применение» (HEMs 2018) (Томск, 2018 г); 8th International Congress on Energy Fluxes and Radiation Effects (EFRE 2022) (г. Томск, 2022 г.).
Связь работы с научными грантами. Диссертационные исследования лазерного импульсного зажигания смесей ПХА с алюминием различной дисперсности выполнены при поддержке гранта РФФИ «Лазерное инициирование смесевых энергетических материалов на основе нанодисперсных компонентов», № 15-03-05385.
Публикации по теме работы. Результаты исследований изложены в 16 печатных работах, в том числе 2 - в международном рецензируемом научном журнале, индексируемом базами данных Scopus и Web of Science: «Propellants, Explosives, Pyrotechnics». Одна статья опубликована в журнале, рекомендованном ВАК РФ для публикации материалов кандидатских диссертаций: «Известия вузов. Физика».
Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, 4 глав, заключения, списка литературы из 144 наименований. Работа изложена на 128 страницах, содержит 12 таблиц и 40 рисунков.
К основным результатам и выводам работы относится следующее:
1. Разработана методика экспериментальных и теоретических исследований, а также разработан экспериментальный комплекс в соответствии с поставленными задачами и целью работы. Показано, что ключевым параметром для построения модельных представлений о процессе зажигания является энергетический порог зажигания.
2. Экспериментально определены энергетические пороги зажигания (открытая поверхность образцов) и пороги взрывного разложения (закрытая поверхность), а также кинетические характеристики процесса химического разложения смесевых составов ПХА/Al в широком диапазоне давлений прессования (от насыпной плотности 320 кг/м3 до 1900 кг/м3).
3. Экспериментально установлено, что пороги зажигания возрастают с увеличением плотности смеси ПХА/НП Al, причем в диапазоне плотности от 320 до 1700 кг/м3 в условиях закрытой поверхности пороги значительно выше, чем в условиях открытой поверхности, а при плотностях свыше 1700 кг/м3 наблюдается обратная ситуация. Установлено, что состав газа окружающей образец атмосферы не оказывает влияния на пороги зажигания. На основании обобщения результатов экспериментальных и теоретических исследований разработан механизм процесса зажигания, объясняющий такое поведение состава ПХА/НП Al, а именно: повышение порога зажигания при закрытии облучаемой поверхности пластиной ПММА связан со значительным оттоком тепла из приповерхностной зоны; при плотностях свыше 1700 кг/м3 повышение порога с увеличением плотности образцов в условиях зажигания с открытой поверхности связано с повышением коэффициента отражения поверхности образцов по отношению к ЛИ в связи со структурной перестройкой приповерхностного слоя в процессе прессования.
4. Определены оптические и теплофизические характеристики прессованных порошков ПХА, Al и их смесей (различной дисперсности) при различных давления прессования. Разработана методика и экспериментальная установка для определения показателей рассеяния в для ПХА (~100-200 см-1). Было установлено, что оптические характеристики прессованного порошка НП Al аналогичны характеристикам смеси ПХА/НП Al (60:40). Основываясь на этом, была разработана методика определения показателя поглощения ц для порошков НП Al путем испарения слоя вещества лазерными импульсами в близком к адиабатическому режиму (ji - 104 см-1).
5. На основании проведенного численного моделирования задачи распространения света в среде методом Монте-Карло и экспериментальных исследований выявлена связь между показателем рассеяния в и коэффициентом диффузного отражения прессованных образцов порошка ПХА с различной концентрацией добавок Al. Разработана методика определения величины ц и в для ДРС по легко измеряемым экспериментально величинам коэффициента отражения и пропускания.
6. С учетом определенных в работе значений ц и в для смеси ПХА/НП Al проведено моделирование и численный расчет профилей нагрева приповерхностного слоя в условиях открытой и закрытой поверхности. Показано, что накрытие поверхности, при идеальном тепловом контакте, уменьшает температуру нагрева на границе раздела в 1+KE раз (KE = ^^1р1Сг - отношение
У^2Р2с2
тепловых активностей двух сред). При этом максимум нагрева смещается в глубь с уменьшением величины ц.
Рекомендации и перспективы дальнейшего развития работы
Во-первых, представляется необходимым провести подбор материала вместо используемого ПММА для накрывающей пластины исследуемого состава. Если материал будет обладать достаточной прочность, то будет возможно при высоких давлениях создать поверхность той же структуры, что и для открытого образца. Это позволит уточнить пороги зажигания с закрытой поверхности в области плотности более 1400 кг/м3.
Во-вторых, хотя в работе и приведен пример замены ПММА на стекло М4, но желательно бы получить всю кривую и для нескольких материалов. Особый интерес представляется в идеальном случае, когда материал не будет отличаться по теплофизическим характеристикам от воздуха, но будет способен сдерживать газодинамическую разгрузку. Подобное представляется возможным при зажигании открытых образцов в условиях повышенного давления в несколько десятков атмосфер. Предположительно это должно привести к достижению тех же порогов зажигания что у открытых образцов в нормальных условиях, тем самым подтверждая гипотезу о повышении порогов зажигания с закрытой поверхности за счет увеличения теплового контакта и отвода тепла в накрывающую поверхность. К тому же, указанный выше опыт еще раз подтвердит отсутствие газодинамической разгрузки в момент зажигания.
В-третьих, идея увеличения чувствительности смеси ПХА/Al с уменьшением размера дисперсности компонентов в данной работе получила ограниченное развитие. И хотя показано, что уменьшение среднего размера частиц ПХА в два раза не привело к увеличению чувствительности к лазерному воздействию, логично предположить, что дальнейшее снижение размера частиц ПХА хоть и не повлияет на оптические свойства смеси, но увеличит удельную поверхность частиц, что неминуемо приведет к увеличению чувствительности. Однако стоит заметить, что увеличение дисперсности ПХА потенциально опасно.
В-четвертых, развитие математической модели распространения излучения в смесях ПХА/Al представляется возможным по двум отличающимся путям. Для Al марки АСД применимо приближение геометрической оптики, а значит возможно построить модель по методу трассировки лучей. Для наноразмерного порошка Al различной плотности стоит применить волновое приближение.
В-пятых, помимо решения задачи разогрева состава ПХА/Al стоит экспериментально получить необходимые константы (энергия активации, предэкспоненциальный множитель) для решения задачи зажигания. Для этого стоит помимо прочего определить основные реакции, протекающие в момент импульсного лазерного воздействия.
1. Разработана методика экспериментальных и теоретических исследований, а также разработан экспериментальный комплекс в соответствии с поставленными задачами и целью работы. Показано, что ключевым параметром для построения модельных представлений о процессе зажигания является энергетический порог зажигания.
2. Экспериментально определены энергетические пороги зажигания (открытая поверхность образцов) и пороги взрывного разложения (закрытая поверхность), а также кинетические характеристики процесса химического разложения смесевых составов ПХА/Al в широком диапазоне давлений прессования (от насыпной плотности 320 кг/м3 до 1900 кг/м3).
3. Экспериментально установлено, что пороги зажигания возрастают с увеличением плотности смеси ПХА/НП Al, причем в диапазоне плотности от 320 до 1700 кг/м3 в условиях закрытой поверхности пороги значительно выше, чем в условиях открытой поверхности, а при плотностях свыше 1700 кг/м3 наблюдается обратная ситуация. Установлено, что состав газа окружающей образец атмосферы не оказывает влияния на пороги зажигания. На основании обобщения результатов экспериментальных и теоретических исследований разработан механизм процесса зажигания, объясняющий такое поведение состава ПХА/НП Al, а именно: повышение порога зажигания при закрытии облучаемой поверхности пластиной ПММА связан со значительным оттоком тепла из приповерхностной зоны; при плотностях свыше 1700 кг/м3 повышение порога с увеличением плотности образцов в условиях зажигания с открытой поверхности связано с повышением коэффициента отражения поверхности образцов по отношению к ЛИ в связи со структурной перестройкой приповерхностного слоя в процессе прессования.
4. Определены оптические и теплофизические характеристики прессованных порошков ПХА, Al и их смесей (различной дисперсности) при различных давления прессования. Разработана методика и экспериментальная установка для определения показателей рассеяния в для ПХА (~100-200 см-1). Было установлено, что оптические характеристики прессованного порошка НП Al аналогичны характеристикам смеси ПХА/НП Al (60:40). Основываясь на этом, была разработана методика определения показателя поглощения ц для порошков НП Al путем испарения слоя вещества лазерными импульсами в близком к адиабатическому режиму (ji - 104 см-1).
5. На основании проведенного численного моделирования задачи распространения света в среде методом Монте-Карло и экспериментальных исследований выявлена связь между показателем рассеяния в и коэффициентом диффузного отражения прессованных образцов порошка ПХА с различной концентрацией добавок Al. Разработана методика определения величины ц и в для ДРС по легко измеряемым экспериментально величинам коэффициента отражения и пропускания.
6. С учетом определенных в работе значений ц и в для смеси ПХА/НП Al проведено моделирование и численный расчет профилей нагрева приповерхностного слоя в условиях открытой и закрытой поверхности. Показано, что накрытие поверхности, при идеальном тепловом контакте, уменьшает температуру нагрева на границе раздела в 1+KE раз (KE = ^^1р1Сг - отношение
У^2Р2с2
тепловых активностей двух сред). При этом максимум нагрева смещается в глубь с уменьшением величины ц.
Рекомендации и перспективы дальнейшего развития работы
Во-первых, представляется необходимым провести подбор материала вместо используемого ПММА для накрывающей пластины исследуемого состава. Если материал будет обладать достаточной прочность, то будет возможно при высоких давлениях создать поверхность той же структуры, что и для открытого образца. Это позволит уточнить пороги зажигания с закрытой поверхности в области плотности более 1400 кг/м3.
Во-вторых, хотя в работе и приведен пример замены ПММА на стекло М4, но желательно бы получить всю кривую и для нескольких материалов. Особый интерес представляется в идеальном случае, когда материал не будет отличаться по теплофизическим характеристикам от воздуха, но будет способен сдерживать газодинамическую разгрузку. Подобное представляется возможным при зажигании открытых образцов в условиях повышенного давления в несколько десятков атмосфер. Предположительно это должно привести к достижению тех же порогов зажигания что у открытых образцов в нормальных условиях, тем самым подтверждая гипотезу о повышении порогов зажигания с закрытой поверхности за счет увеличения теплового контакта и отвода тепла в накрывающую поверхность. К тому же, указанный выше опыт еще раз подтвердит отсутствие газодинамической разгрузки в момент зажигания.
В-третьих, идея увеличения чувствительности смеси ПХА/Al с уменьшением размера дисперсности компонентов в данной работе получила ограниченное развитие. И хотя показано, что уменьшение среднего размера частиц ПХА в два раза не привело к увеличению чувствительности к лазерному воздействию, логично предположить, что дальнейшее снижение размера частиц ПХА хоть и не повлияет на оптические свойства смеси, но увеличит удельную поверхность частиц, что неминуемо приведет к увеличению чувствительности. Однако стоит заметить, что увеличение дисперсности ПХА потенциально опасно.
В-четвертых, развитие математической модели распространения излучения в смесях ПХА/Al представляется возможным по двум отличающимся путям. Для Al марки АСД применимо приближение геометрической оптики, а значит возможно построить модель по методу трассировки лучей. Для наноразмерного порошка Al различной плотности стоит применить волновое приближение.
В-пятых, помимо решения задачи разогрева состава ПХА/Al стоит экспериментально получить необходимые константы (энергия активации, предэкспоненциальный множитель) для решения задачи зажигания. Для этого стоит помимо прочего определить основные реакции, протекающие в момент импульсного лазерного воздействия.





