ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ 3
ОСНОВНЫЕ НАУЧНЫЕ ПОЛОЖЕНИЯ ДИССЕРТАЦИИ
ВЫНОСИМЫЕ НА ЗАЩИТУ 6
ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ 7
Заключение 21
ОСНОВНЫЕ ПУБЛИКАЦИИ ПО ТЕМЕ ДИССЕРТАЦИИ 22
Актуальность темы. Многие технологические достижения последних десятилетий связаны с разработкой многофункциональных материалов, исследование и поиск которых на сегодняшний день является одной из приоритетных задач современной науки. Такие материалы обладают уникальными свойствами за счет формирования корреляций между магнитной, электронной и решеточной подсистемами на микроскопическом уровне. Сложная природа этих корреляций на уровне состояний отдельных атомов может быть раскрыта при помощи теоретических и экспериментальных методов, делая возможным предсказание макроскопических характеристик, установление способов их контроля внешними условиями и проведение последующего целенаправленного синтеза для получения систем с необходимыми на практике свойствами.
В данном направлении исследований особое место занимают низкоразмерные магнетики. Их отличительной чертой является то, что за счет геометрических особенностей взаимодействие между атомами в этих материалах реализуется преимущественно в одном или в двух измерениях. Благодаря таким особенностям в этих системах могут формироваться нетривиальные типы дальнего магнитного порядка, например, неколлинеарные магнитные структуры, спиновые спирали, решетки топологически защищенных магнитных структур - скирмионов и многие другие [1]. С другой стороны, магнитный порядок может отсутствовать даже в пределе сверхнизких температур, формируя состояние квантовой спиновой жидкости, димеризованные и другие магнитонеупорядоченные запутанные состояния [2]. В силу этого, низкоразмерные системы объединяют и концентрируют в себе интересы и фундаментальной, и прикладной физики. В частности, на основе нетривиальных магнитных упорядочений планируется создание элементной базы электроники нового поколения — скирмионных транзисторов, спиновых устройств памяти [3], в которых благодаря использованию спиновых степеней свободы существенно снижается энергопотребление и увеличивается быстродействие. С другой стороны, изучение состояния квантовой спиновой жидкости позволит продвинуться дальше в понимании природы высокотемпературной сверхпроводимости [4] и будет способствовать реализации новых топологически защищенных квантовых кубитов [5].
Однако, технологическое внедрение и использование низкоразмерных систем невозможно без детального понимания микроскопических механизмов, отвечающих за формирование их свойств. Для решения этой задачи используются первопринципные методы, основанные на теории функционала электронной плотности (БЕТ). Такие подходы, базирующиеся на одночастичных приближениях, позволяют описывать многие 3
физические свойства рассматриваемых систем в основном состоянии, оперируя относительно небольшими вычислительными ресурсами. Однако, их оказывается недостаточно для моделирования основного и возбужденных состояний новых низкоразмерных материалов, характеризующихся значительными эффектами гибридизации атомных состояний и спин-орби- тальной связи, а также прогнозирования их характеристик. Необходима интенсивная методическая работа по развитию новых подходов, позволяющих выполнять истинно микроскопический анализ низкоразмерных материалов, заключающийся в построении и решении реалистичных моделей, а также в поиске в пространстве параметров этих моделей областей, характеризующихся технологически важными фазами. Именно решению такой задачи и посвящена данная диссертационная работа.
Степень разработанности темы. На данный момент основным инструментом для теоретического анализа свойств магнитных материалов являются первопринципные подходы на основе функционала электронной плотности, которые, используя химический состав и структурные особенности соединения, позволяют рассчитывать характеристики его основного состояния, и таким образом интерпретировать имеющиеся и прогнозировать будущие экспериментальные данные. Однако, данные пер- вопринципные методы учитывают связь между электронами на уровне приближения среднего поля, поэтому работают только в пределе слабых электронных корреляций, когда взаимозависимостью электронов в системе можно пренебречь. Для решения этой проблемы в системе выделяют активное подпространство локализованных электронных состояний, в котором явно учитываются электронные корреляции как это делается в методе DFT+П, либо решается многоэлектронная задача, что реализовано в подходе DFT+DMFT и других аналогичных методах. Гибридизация атомных состояний усложняет выбор данного подпространства, поскольку электронные плотности валентных состояний оказываются делокализованными, т.е. часть электронной плотности концентрируется между атомами, вследствие чего электронные корреляции будут носить нелокальный характер. В зависимости от рассматриваемой системы, гибридизация атомных состояний может значительно варьироваться, что также указывает на разную степень делокализации валентных электронов. Еще одним фактором, усложняющим рассмотрение, является спин-орбитальная связь, которая даже в случаях минимального вклада в магнитную энергию системы (соединения 30 переходных металлов), может играть основную роль в стабилизации нетривиальных магнитных структур. С другой стороны, остается открытым вопрос о том, какие волновые функции использовать для анализа экспериментальных данных, полученных для низкоразмерных систем при помощи методов нейтронной спектроскопии и сканирующей туннельной микроскопии...
В заключении приведены основные тации:
1. Были разработаны методы численной ции атомных состояний с использованием
В первую очередь, была показана возможность расчета ковалентного магнитного форм-фактора Р(ц) в базисе функций Ванье. В отличие от ионных форм-факторов, рассчитанные трехмерные зависимости Р(ц) демонстрируют локализованный характер и симметрию, которая учитывает специфику рассматриваемой системы, а при угловом усреднении - более быстрый спад с увеличением модуля волнового вектора 7. За счет этого может быть достигнуто более точное определение значения магнитного момента и корректной магнитной конфигурации на основе данных нейтронного рассеяния. Во-вторых, базис функций Ванье был использован при моделировании спектров сканирующей туннельной микроскопии. Благодаря такому подходу показана возможность экспериментальной идентификации формируемых магнитных упорядочений для поверхностных систем с частично делокализованными магнитными моментами. В-третьих, нелокальные механизмы магнитных взаимодействий - межузельные кулоновские У^ и прямые обменные 7^ взаимодействия, могут быть эффективно описаны в рамках базиса функций Ванье. Расчет показывает, что конкретная форма функций Ванье с соответствующей дисперсией играет важную роль для взаимодействий между ионами в ближайших координационных сферах.
2. В квазиодномерной системе СщОеОа, в которой реализуется модель 71 — 72, была представлена наглядная физическая интерпретация формирования экспериментально наблюдаемого магнитного упорядочения ^44 (ииВВ). В отличие от предыдущих исследований было показано, что взаимодействие между ближайшими соседями 71 должно быть пренебрежимо малым в силу взаимной компенсации антиферромагнитного сверхобменного вклада и прямого обменного взаимодействия, возникающим из-за перекрытия волновых функций валентных состояний. В данном режиме учет слабой симметричной анизотропии магнитных взаимодействий приводит к стабилизации экспериментально наблюдаемого магнитного порядка ииВВ и объясняет формирование сложной структуры между слоями с волновым вектором ц = (1/2,1/2,1/2). В то же время, слабое антисимметричное взаимодействие Дзялошинского-Мория вызывает небольшие отклонения спинов от коллинеарного упорядочения, что может генерировать локальную электрическую поляризацию в системе.
3. Для квазидвумерных систем оксидов молибдена ВаМоР2Ов и 81МоРзОц с треугольными и гексагональными магнитными решетками было проведено первопринципное моделирование магнитных свойств. Из-за геометрических особенностей, фактическая магнитная модель ВаМоР2Ох принимает вид слабовзаимодействующих цепочек спинов 8 =1 с антиферромагнитным взаимодействием 7 ~ 4.6 шеУ, для которых основным состоянием является магнитонеупорядоченная фаза Халдейна. Однако, наличие достаточно сильной одноузельной и межузельной магнитной анизотропии в системе не дает сформироваться спин-щелевому состоянию, приводя к стабилизации экспериментально наблюдаемого коллинеарного магнитного упорядочения c волновым вектором (1/2,1/2,1/2). Рассчитанные параметры магнитной модели хорошо согласуются с оценками линейной спин-волновой теории, используемой для описания спектров неупругого нейтронного рассеяния. С другой стороны, наблюдаемое магнитное упорядочение в SiMoP3O11 с гексагональной решеткой спинов S = 3/2 объясняется действием одноузельной анизотропии, межузельная анизотропия пренебрежимо мала. Решение построенной модели в рамках квантового метода Монте Карло хорошо воспроизводит экспериментальные термодинамические кривые. Подавление упорядоченного магнитного момента в системах связано с совокупным эффектом квантовых флуктуаций и спин-орбитальной связи.
4. Для поверхностных наноструктур Pb/Si(111), Sn/Si(111) и
Sn/SiC(0001) были построены расширенные магнитные модели в базисе функций Ванье с учетом спин-орбитальной связи и электронных корреляций. Их решение методом Хартри-Фока выявило неколлинеарное основное состояние и изоляторный характер в согласии с данными по фотоэмис- сионным экспериментам. Было показано, что в зависимости от системы, соответствующие изотропные и анизотропные члены модели оказываются одного порядка из-за частичной или полной компенсации сверхобменного вклада нелокальным прямым обменным взаимодействием. Решения построенных моделей классическим методом Монте Карло предсказывают формирование спиновых спиралей при конечных температурах и стабилизацию скирмионных состояний под действием внешнего магнитного поля. Соответствующим моделированием было показано, что данные магнитные конфигурации могут быть идентифицированы в спектрах сканирующей туннельной микроскопии со спиновой поляризацией (SP-STM), несмотря на делокализованный характер магнитных моментов в системе.
Перспектива дальнейших разработок заключается в проведении более глубоких теоретических исследований построенных магнитных моделей низкоразмерных систем с учетом квантовых поправок с целью поиска технологических важных фаз. В свою очередь, представляет огромный интерес экспериментальное подтверждение предсказанных спин-спиральных и скирмионных состояний в sp наноструктурах посредством SP-STM.
Помощь студентам и аспирантам в выполнении работ от наших партнеров
