Тема: ИССЛЕДОВАНИЕ ПЕРЕКЛЮЧЕНИЯ ПОЛЯРИЗАЦИИ В МОНОКРИСТАЛЛАХ НИОБАТА ЛИТИЯ И ТАНТАЛАТА ЛИТИЯ ПРИ ПОВЫШЕННЫХ ТЕМПЕРАТУРАХ И В РЕЗУЛЬТАТЕ ВОЗДЕЙСТВИЯ ЭЛЕКТРОННОГО ЛУЧА

Актуальность темы.
Переключение поляризации в сегнетоэлектрике под действием электрического поля, представляющее собой образование и рост доменов, рассматривают как аналог фазового перехода первого рода. Поэтому изучение кинетики доменной структуры (ДС) является фундаментальной проблемой физики конденсированного состояния.
При перестройке ДС существенную роль играет эффективность внешнего и объемного экранирования деполяризующего поля. Остаточное деполяризующее поле после завершения быстрого внешнего экранирования компенсируется медленными процессами объемного экранирования, что в значительной степени определяет кинетику ДС и форму изолированных доменов. Одним из механизмов объемного экранирования является объемная электропроводность.
Создание стабильной ДС определенной геометрии, разработка и усовершенствование методов ее формирования являются предметом новой отрасли науки и технологии - «доменной инженерии». Основной задачей доменной инженерии является создание в сегнетоэлектриках стабильных регулярных доменных структур (РДС) для улучшения нелинейно-оптических, электрооптических и акустических характеристик, например, для изготовления эффективных преобразователей частоты когерентного излучения. Наибольшие успехи достигнуты в монокристаллах ниобата лития (ЬЫ) и танталата лития (ЬТ), обладающих большими значениями электрооптических и нелинейно-оптических коэффициентов. Для создания РДС прикладывают пространственно-неоднородное поле с помощью системы электродов, создаваемой литографией. Для подбора оптимальных параметров требуется понимание закономерностей кинетики ДС и процессов объемного экранирования, стабилизирующих созданную ДС. Исследование кинетики доменов и экранирования при температурах до 300°С представляет значительный интерес, поскольку повышение температуры существенно снижает пороговые поля и изменяет форму доменов. Аномальное возрастание электропроводности по доменным стенкам затрудняет создание РДС.
В настоящее время создание устройств на основе ЬЫ и ЬТ с РДС с малыми периодами сталкивается с рядом проблем, таких как неконтролируемое слияние доменов и самопроизвольное частичное обратное переключение. Также существует ряд технологических проблем, связанных с необходимостью изготовления регулярных высококачественных электродных структур. Кроме того, минимально достижимый период РДС около 4 мкм, а для создания фотонных кристаллов нужны субмикронные периоды. Эти причины стимулируют поиск альтернативных методов создания РДС, среди которых воздействие электронным лучом. Формирование электронным лучом РДС с субмикронными периодами в ЬЫ и ЬТ и последующее селективное химическое травление позволит создавать фотонные кристаллы.
Таким образом, комплексное исследование переключения поляризации при повышенных температурах и в результате воздействия сфокусированного электронного пучка, а также проводимости по заряженным доменным стенкам (ЗДС), актуально как для решения фундаментальных проблем физики твердого тела, так и для важных практических применений.
Целью работы является изучение особенностей переключения поляризации, формы доменов и параметров ДС в монокристаллах семейства ниобата лития (Ь1ЫЬО3, ЬЫ) и танталата лития (Ь1ТаО3, ЬТ) при повышенных температурах и в результате воздействия сфокусированного электронного луча.
Для реализации цели были сформулированы следующие основные задачи:
1) Разработать методы изучения переключения поляризации при повышенных температурах и в результате воздействия сфокусированного электронного луча.
2) Исследовать температурную зависимость пороговых полей и провести анализ токов переключения при повышенных температурах на примере монокристаллов конгруэнтного ЬТ.
3) Исследовать температурные зависимости формы изолированных доменов и особенности роста доменов после слияния в монокристаллах ЬЫ и ЬТ.
4) Исследовать температурные зависимости аномального тока проводимости по заряженным доменным стенкам и его зависимость от времени.
5) Исследовать формирование ДС в результате воздействия сфокусированного электронного пучка на /'-полярную поверхность.
Объекты исследования.
Исследование процесса переключения поляризации и тока проводимости по ЗДС проводилось в монокристаллах ЬЫ и ЬТ с различной степенью отклонения от стехиометрического состава, как номинально чистых, так и легированных магнием.
Научная новизна работы заключается в следующем:
1) Разработаны оригинальные методы анализа тока переключения в растущем поле, позволяющие выделить отдельные стадии эволюции ДС.
2) Предложена оригинальная модель, согласно которой изменение формы изолированных доменов и особенности роста доменов после слияния при повышении температуры обусловлены переходом от детерминированного к стохастическому зародышеобразованию за счет изменения доминирующего типа проводимости.
3) Обнаружено, исследовано и объяснено формирование дендритных ДС в моно-кристаллах стехиометрического ЬЫ при повышенных температурах.
4) Впервые детально исследованы зависимости от температуры и времени аномально высокого тока проводимости по доменным стенкам в стехиометрических и легированных Мд кристаллах ЬЫ.
5) Выявлено и исследовано формирование внутриобъемных доменов в результате воздействия сфокусированного электронного луча на /'-полярную поверхность.
Практическая значимость.
1. Закономерности температурной зависимости формы доменов в ЬЫ и ЬТ будут использованы при изготовлении РДС для эффективных преобразователей длины волны излучения с повышенной надежностью, эффективностью и мощностью.
2. Выявленные зависимости аномальной проводимости по заряженным стенкам от времени и температуры позволят оптимизировать методы создания РДС.
3. Формирование ДС в результате воздействия сфокусированного электронного луча может быть использовано для создания РДС с улучшенными параметрами.
Достоверность полученных результатов обеспечивается применением современного аттестованного оборудования, надежной статистикой экспериментов, применением современных и независимых методов обработки экспериментальных данных, согласием с результатами других авторов и непротиворечивостью известным физическим моделям. Достоверность расчетов подтверждается обоснованностью допущений, а также согласованностью с экспериментальными результатами.
Основные положения и результаты, выносимые на защиту:
1) При повышении температуры уменьшаются пороговые поля переключения, возрастает электропроводность по сквозным ЗДС и уменьшается роль существующих доменов. Эти факты обусловлены увеличением скорости объемного экранирования и фиксации несквозных доменов.
2) Повышение температуры приводит к изменению формы доменов: в CLT от треугольной к круглой, а в NSLN и NSLT от правильной шестиугольной к бесформенной. В NSLN и NSLT при повышенных температурах отсутствует эффект восстановления формы после слиянии доменов. Эффекты обусловлены изменением типа проводимости от анизотропной примесной к изотропной ионной.
3) Постепенное изменение формы доменов с ростом температуры вызвано увеличением отношения вероятностей стохастического и детерминированного зародышеобразования, что подтверждено компьютерным моделированием.
4) При переключении поляризации в однородном поле при повышенных температурах в стехиометрическом LN формируется дендритная ДС, что обусловлено эффектом коррелированного зародышеобразования.
5) Аномальный ток проводимости по сквозным ЗДС возникает при повышенных температурах в MgOLN и NSLN. Зависимость характерных времен увеличения и уменьшения тока является термоактивационной с энергией активации 1,1 эВ.
6) При облучении электронным лучом 2+-поверхности формируются стабильные внутриобъемные домены глубиной до 250 мкм, что обусловлено экранированием деполяризующих полей потоком электронов и током проводимости вдоль ЗДС.
Апробация работы.
Основные результаты были представлены на 17 Всероссийских и международных конференциях и симпозиумах: X, XI и XII Всеросс. молодёжных школах-семинарах по проблемам физики конденсированного состояния вещества (9-15.11.2009, 15-21.11.2010, 14-20.11.2011, Екатеринбург), 19th Int. Symp. on the Applications of Ferroelectrics and 10th European Conf, on the Applications of Polar Dielectrics (09-12.08.2010, Edinburgh, UK), 22ой межд. конф. "Релаксационные явления в твердых телах" (14-18.09.2010, Воронеж), 10th Int. Symp. on Ferroic Domains (20-24.09.2010, Prague, Czech Republic), European Meeting on Ferroelectricity (26.06-02.07.2011, Bor-deaux, France), 20th IEEE Int. Symp. on Applications of Ferroelectrics and the Int. Symp. on Piezoresponse Force Microscopy & Nanoscale Phenomena in Polar Materials (24¬27.07.2011, Vancouver, Canada), XIX Всерос. конф. по физике сегнетоэлектриков (20¬23.06.2011, Москва), XXIV Рос. Конф. по электронной микроскопии (29.05¬01.06.2012, Черноголовка), 7th Int. Seminar on Ferroelastics Physics (10-13.09.2012, Voronezh), 3rd Int. Scientific Conf. “State-of-the-art Trends of Scientific Research of Ar¬tificial and Natural Nanoobjects” (10-12.10.2012, Saint Petersburg), 8th Asian meeting on Ferroelectrics (9-14.12.2012, Pattaya, Thailand), Int. Symp. on Applications of Ferroelec- tries & European Conf, on the Applications of Polar Dielectrics & Int. Symp. Piezore¬sponse Force Microscopy and Nanoscale Phenomena in Polar Materials (9-13.07.2012, Aveiro, Portugal), 11th Int. Symp. on Ferroic Domains and Micro- to Nanoscopic Struc¬tures & 11th Russia/CIS/Baltic/Japan Symp. on Ferroelectricity (20-24.08.2012, Ekaterin¬burg), Joint Symp. of Int. Symp. on the Applications of Ferroelectrics - Piezoresponse Force Microscopy Workshop & Int. Frequency Control Symposium - European Frequen¬cy and Time Forum (21-25.07.2013, Prague, Czech Republic), Joint Symp. of Japan So¬ciety of Applied Physics and Materials Research Society (16-20.09.2013, Kyoto, Japan).
Публикации и личный вклад автора.
Основные результаты исследований опубликованы в 26 печатных работах (в том числе в трех статьях в рецензируемых научных журналах из перечня ВАК и 23 тезисах Всероссийских и международных конференций). Диссертационная работа выполнена в лаборатории сегнетоэлектриков отдела оптоэлектроники и полупроводниковой техники Института естественных наук Уральского федерального университета имени первого Президента России Б.Н.Ельцина в рамках исследований, проводимых при частичной поддержке РФФИ (гранты 08-02-12173-офи, 10-02- 96042-р_урал_а, 10-02-00627-а, 10-02-96042-р-Урал-а, 08-02-90434-Укр_а, 08-02- 99082-р_офи, 11-02-91066-CNRS-а), Федерального Агентства по образованию, ФЦП «Научные и педагогические кадры инновационной России на 2009 - 2013 годы» (гос. контракты № 02.552.11.7069, П870, П2127, 16.552.11.7020), гранта компании Carl Zeiss (договор №УрГУ 1/11 КЦ) и компании Оптэк (договор №52/11 КЦ), а также стипендий Губернатора Свердловской области (2011/2012 и 2012/2013 уч. г.), первого Президента России Б.Н.Ельцина (2012/2013 уч. г.) и при финансовой поддержке молодых ученых УрФУ в рамках реализации программы развития УрФУ.
Стендовый доклад по теме работы был признан лучшим на 11th Int. Symp. on Ferroic Domains and Micro- to Nanoscopic Structures and 11th Russia/CIS/Baltic/Japan Symp. on Ferroelectricity (ISFD-11-RCBJSF), Ekaterinburg.
Основные результаты работы получены лично автором. Выбор направления исследований, обсуждение результатов и формулировка задач проводились с научным руководителем профессором В.Я. Шуром, с.н.с. И.С. Батуриным и с.н.с. Д.К. Кузнецовым. Измерения тока проводимости - совместно с н.с. А.Р. Ахматхановым. Переключение поляризации при повышенных температурах и воздействии электронного пучка, визуализация ДС методами оптической и сканирующей электронной микроскопии и анализ токов переключения - лично автором. Визуализация ДС сканирующей зондовой микроскопией - с н.с. А.В. Иевлевым и м.н.с. М.М. Нерадовским, а сканирующей микроскопией комбинационного рассеяния - с м.н.с. М.С. Небогатиковым, н.с. Д.О. Аликиным и с.н.с. П.С. Зеленовским. Моделирование кинетики ДС - с с.н.с. А.И. Лобовым.
Структура и объем диссертации.
Диссертационная работа состоит из введения, 7 глав, заключения, списков цитируемой литературы, условных обозначений и опубликованных работ. Общий объем работы составляет 174 страницы, включая 99 рисунков, 6 таблиц, список условных обозначений, опубликованных работ и библиографию из 212 наименований

Купить

Проведенные систематические исследования переключения поляризации при повышенной температуре и при воздействии фокусированного электронного луча в монокристаллах LN и LT позволили сделать следующие основные выводы:
1) На основе анализа тока переключения выявлены стадии эволюции доменной структуры и показано, что при повышении температуры уменьшается роль существующих несквозных доменов и существенную роль играет электропроводность по сквозным заряженным доменным стенкам. Показано, что повышение темпера-туры приводит к значительному уменьшению пороговых полей переключения из монодоменного состояния.
2) Впервые выявлено изменение формы доменов при повышении температуры: в CLT от треугольной к круглой, а в NSLN и NSLT от правильной шестиугольной к бесформенной. Обнаружено исчезновение эффекта восстановления формы после слияния изолированных доменов в NSLN и NSLT при повышенных температурах. Полученные эффекты отнесены за счет изменения типа проводимости от анизотропной примесной к изотропной ионной.
3) Компьютерное моделирование роста изолированных доменов позволило объяснить изменение формы за счет увеличения отношения вероятностей стохастического и детерминированного зародышеобразования при повышении температуры.
4) Впервые обнаружено и изучено формирование дендритных ДС при переключении поляризации в NSLN при повышенных температурах. Выявлены стадии процесса и предложен механизм самоорганизованного формирования дендритных доменов.
5) Обнаружен эффект увеличения и уменьшения аномального тока проводимости по сквозным ЗДС при повышенных температурах. Увеличение тока отнесено за счет формирования области пространственного заряда, а уменьшение тока - за счет за-хвата зарядов глубокими ловушками.
6) Впервые показано, что при облучении электронами 2+-поверхности MgOLN могут быть получены стабильные внутриобъемные домены глубиной до 250 мкм и предложен механизм их образования. Эффект позволяет формировать стабильные регулярные ДС в LN для нелинейно-оптических устройств.

Купить