Актуальность темы исследования. Атомные электростанции (АЭС) являются важным компонентом энергетического комплекса любого технологически развитого государства. От их стабильной и безопасной работы зависит функционирование промышленных предприятий и уровень жизни населения. Как известно, большинство АЭС в нашей стране и за рубежом введены в эксплуатацию во второй половине прошлого века, а значит, сегодня многие из реакторов выработали свой ресурс и становятся опасными в аварийном отношении. Аварийные же ситуации на АЭС, в результате которых может разрушиться активная зона реактора и, как следствие, произойти радиоактивное заражение окружающей среды, совершенно не допустимы. Поэтому сегодня стоит задача создания новых реакторов, обладающих повышенной надежностью и улучшенными техническими характеристиками. К этим агрегатам, в первую очередь, можно отнести реакторы на быстрых нейтронах с жидкометаллическим теплоносителем в первичном контуре охлаждения. До сих пор в качестве такого теплоносителя использовался жидкий натрий. Однако его высокая химическая активность и ряд других отрицательных качеств диктуют необходимость поиска новых перспективных жидкометаллических теплоносителей для ядерной энергетики, исследования их теплофизических свойств и создания таблиц справочных данных. Известно, что в критических и нештатных ситуациях температура в активной зоне реактора может изменяться в широких пределах и, в частности, от свойств теплоносителя зависит течение и последствия аварии. Необходимо принимать во внимание возможность как обратимых, так и необратимых структурных переходов в теплоносителе под действием высоких температур, что ранее при проектировании ядерных реакторов не учитывалось. Согласно литературным данным, в качестве перспективных жидкометаллических теплоносителей могут быть использованы расплавы систем Bi-Pb, Pb-Sn и Ga-In и, в первую очередь, их эвтектические композиции.
Вязкость является одним из важнейших теплофизических свойств расплавленных металлов и сплавов. Значения вязкости, полученные в достаточно широком интервале температур, определяют режимы течения теплоносителя по трубам теплообменных аппаратов. Кроме того, вязкость - свойство, чувствительное к изменениям структуры теплоносителя. В частности, несовпадение температурных зависимостей вязкости, полученных при нагреве и последующем охлаждении (гистерезис вязкости) дает информацию о возможных необратимых изменениях этой структуры и позволяют определить температуры указанных перестроек.
Цель работы и задачи исследования. Целью данной работы было систематическое исследование кинематической вязкости расплавов Bi-Pb, Pb-Sn и Ga-In в широком интервале составов и температур, поиск особенностей на ее температурных и концентрационных зависимостях, связанных со структурными перестройками, и, наконец, составление таблиц справочных данных по вязкости указанных теплоносителей.
В соответствии с этим, перед диссертантом были поставлены следующие основные задачи:
- Модернизировать установку для измерения кинематической вязкости методом, основанным на фиксировании периода и декремента затухания крутильных колебаний цилиндрического тигля с исследуемым расплавом, с целью повышения чувствительности и точности определения фиксируемых величин и снижения трудоемкости измерений.
- Исследовать температурные зависимости кинематической вязкости расплавов Bi-Pb, Pb-Sn и Ga-In в интервале составов от 0 до 100% второго компонента в ходе нагрева образца до 1100°С после его расплавления и в процессе последующего охлаждения.
- Проанализировать полученные зависимости с целью обнаружения признаков необратимых структурных перестроек в исследованных расплавах, определить температуры этих перестроек.
- По результатам, полученным при охлаждении, рассчитать значения вязкости при фиксированных температурах и на их основе построить таблицы справочных данных по вязкости теплоносителей.
- Построить изотермы вязкости гомогенных расплавов, обратив особое внимание на наличие и локализацию их особенностей.
- Определить концентрационные зависимости энергии активации вязкого течения исследованных теплоносителей.
- Дать рекомендации по режимам эксплуатации перспективных теплоносителей в ядерных реакторах нового поколения.
Научная новизна. В диссертационной работе впервые:
- В широком интервале составов и температур исследованы температурные зависимости кинематической вязкости расплавов систем Bi-Pb, Pb-Sn и Ga-In в ходе нагрева образцов после плавления и при последующем охлаждении.
- Для большинства составов обнаружено ветвление температурных зависимостей кинематической вязкости, полученных при нагреве и при последующем охлаждении образцов (гистерезис вязкости).
- По точкам ветвления указанных кривых определены температуры гомогенизации изученных расплавов.
- Построены изотермы вязкости и концентрационные зависимости энергии активации вязкого течения гомогенных расплавов Bi-Pb, Ga-In и Pb-Sn в интервале составов от 0 до 100 % второго компонента.
- Созданы таблицы справочных данных по вязкости указанных перспективных теплоносителей.
Практическая ценность работы.
- Полученные температурные и концентрационные зависимости кинематической вязкости, а также значения энергий активации вязкого течения жидких сплавов Bi-Pb, Pb-Sn и Ga-In могут быть использованы в качестве справочных данных при конструировании и создании ядерных энергетических установок на быстрых нейтронах.
- Определенные экспериментально температуры гомогенизации указанных расплавов важны для определения оптимальных режимов эксплуатации ядерных реакторов.
Защищаемые положения:
- При измерении температурных зависимостей кинематической вязкости расплавов систем Bi-Pb, Pb-Sn и Ga-In в ходе нагрева образцов после плавления до 1100 °С и при последующем охлаждении наблюдается их расхождение, связанное с необратимым переходом расплавов из метастабильного микрогетерогенного состояния, унаследованного от гетерогенного исходного кристаллического образца, в состояние истинного раствора. Возможность подобного перехода на начальном этапе эксплуатации теплоносителя необходимо принимать во внимание при отработке режимов проведения этого этапа.
- Точки ветвления указанных выше зависимостей определяют температуры перехода расплавов в гомогенное состояние, а по величине их расхождения в гидродинамическом приближении можно оценить объемную долю дисперсных частиц в микрогетерогенных расплавах Bi-Pb и Pb-Sn при различных температурах.
- Температурные зависимости вязкости, полученные при охлаждении исследованных расплавов, с хорошей точностью аппроксимируются экспоненциальными функциями, что свидетельствует о гомогенности системы. Эти зависимости могут быть использованы в качестве справочных данных при конструировании теплообменных аппаратов ЯЭУ.
Личный вклад автора. Для повышения точности определения периода и декремента затухания колебаний и автоматизации проводимых экспериментов автором совместно с Д.А.Ягодиным был модернизирован крутильно-колебательный вискозиметр. Автор лично оптимизировал параметры подвесной системы установки, провел вискозиметрические исследования жидких сплавов систем Bi-Pb, Pb-Sn и Ga-In, оценил погрешность измерений и обработал результаты.
Планирование экспериментов, обсуждение и интерпретация их результатов проводились совместно с научным руководителем и Н.Ю.Константиновой. Основные положения и выводы диссертационной работы сформулированы автором.
Достоверность полученных результатов обеспечивается:
- Использованием апробированных методов вискозиметрии расплавов.
- Повышением точности регистрации периода и декремента затухания колебаний тигля с исследуемым расплавом.
- Корректной оценкой погрешности измерений.
- Воспроизводимостью полученных результатов и обнаруженных эффектов.
- Согласием результатов с имеющимися литературными данными по вязкости жидких металлов и сплавов.
Апробация работы. Результаты, полученные в диссертации, докладывались и обсуждались на следующих Международных и Российских конференциях и семинарах: 14th International Conference on Liquid and Amorphous Metals, Рим, 2010 г.; Межотраслевом семинаре «Тяжелые жидкометаллические теплоносители в быстрых реакторах (Теплофизика- 2010)», Обнинск, 2010 г.; X Российском семинаре «Компьютерное моделирование физико-химических свойств стекол и расплавов», Курган, 2010 г.; XIII Российской конференции «Строение и свойства металлических и шлаковых расплавов», Екатеринбург, 2011 г.; XIV Российской конференции по теплофизическим свойствам веществ, Новосибирск, 2011 г.; VI Российской конференции «Физические свойства металлов и сплавов», Екатеринбург, 2011 г.
Публикации. Основные результаты опубликованы в 12 работах, из них одна статья - в рецензируемом научном журнале, 4 статьи в сборниках трудов перечисленных выше конференций и 7 тезисов конференций. Список публикаций приведен в конце автореферата.
Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, 4 глав, списка литературы из 103 наименований. Она изложена на 110 страницах, содержит 8 таблиц и 34 рисунка.
1. Модернизирована установка по измерению кинематической вязкости методом затухающих крутильных колебаний цилиндрического тигля с исследованным расплавом с целью повышения чувствительности и точности определения декремента затухания. В условиях оптимизированных параметров подвесной системы расплавы Bi-Pb, Pb-Sn и Ga-In классифицированы как слабовязкие жидкости.
Усовершенствованная система регистрации декремента затухания колебаний существенно уменьшила случайную составляющую погрешности его определения и позволила свести к минимуму трудоемкость не только самого эксперимента, но и последующей обработки его результатов.
2. Измерены температурные зависимости кинематической вязкости расплавов систем Bi-Pb, Pb-Sn и Ga-In в ходе нагрева образцов после плавления до 1100 °С и при последующем охлаждении. По точкам ветвления указанных кривых определены температуры необратимого перехода расплавов из метастабильного микрогетерогенного состояния в состояние истинного раствора.
3. Для большинства исследованных сплавов обнаружено ветвление температурных зависимостей кинематической вязкости, полученных при нагреве и последующем охлаждении (гистерезис вязкости); автор связывает данный эффект с необратимым переходом расплава из метастабильного микрогетерогенного состояния в состояние истинного раствора (гомогенизацией расплава). По точкам ветвления температурных зависимостей определены температуры перехода расплава в гомогенное состояние. В гидродинамическом приближении оценена объемная доля дисперсных частиц в микрогетерогенных расплавах Bi-Pb и Pb-Sn при различных температурах.
4. По полученным экспериментальным кривым методом кубической сплайн- интерполяции рассчитаны значения вязкости при фиксированных температурах (с шагом 50 °С), которые могут быть использованы в качестве справочных данных при конструировании теплообменных аппаратов ЯЭУ.
5. Построены изотермы вязкости изученных систем, а также концентрационные зависимости энергии активации вязкого течения; на них отмечен ряд особенностей, которые необходимо принимать во внимание при определении оптимальных концентраций циркулируемого сплава.
1. Popel Pjotr Physical properties of heavy liquid-metal coolants in a wide temperature range [Текст] / Pjotr Popel, Sergey Stankus, Alexandre Mozgovoy, Rashid Khairulin, Michail Pokrasin, Denis Yagodin, Natalja Konstantinova, Alexandre Borisenko and Mikhail Guzachev / XIV Liquid and Amorphous Metals Conference, Rome 11-16 july 2010, “Sapienza” - University of Rome. - P.104.
2. Гузачев М.А. Температурные зависимости кинематической вязкости и скорости ультразвука жидких висмута, свинца и их сплавов [Текст] М.А.Гузачев, Н.Ю.Константинова, А.В. Борисенко, Д.А. Ягодин, В.В. Филлипов, П.С. Попель, А.Г. Мозговой / Тезисы докладов межотраслевого семинара «Тяжелые жидкометаллические теплоносители в быстрых реакторах» / Сборник тезисов межотраслевого семинара «Тяжелые жидкометаллические теплоносители в быстрых реакторах (Теплофизика-2010)» / Обнинск: ГНЦ РФ-ФЭИ. - 2010. - С.64¬66.
3. Гузачев М.А. Температурные зависимости кинематической вязкости и скорости ультразвука жидких висмута, свинца и их сплавов [Текст] М.А.Гузачев, Н.Ю.Константинова, А.В. Борисенко, Д.А. Ягодин, В.В. Филлипов, П.С. Попель, А.Г. Мозговой / Сборник трудов межотраслевого семинара «Тяжелые жидкометаллические теплоносители в быстрых реакторах» на CD / Обнинск: ГНЦ РФ-ФЭИ. - 2010.
4. Гузачев М.А. Температурные зависимости кинематической вязкости жидких галлия, индия и их сплавов [Текст] / М.А. Гузачев, Н.Ю. Константинова, П.С.Попель, А.Г. Мозговой / Компьютерное моделирование физико-химических свойств стекол и расплавов: Труды Х Российского семинара / Под общей ред. Б.С. Воронцова. - Курган: Изд-во Курганского гос. ун-та, 2010 - С. 105-106.
5. Guzachev M. Experimental research of viscosity temperature dependences of molten bismuth, lead and their eutectic alloy (Bi-55.5at.%Pb) range [Текст] M. Guzachev and N. Konstantinova / XIV Liquid and Amorphous Metals Conference, Rome 11-16 july 2010, “Sapienza” - University of Rome. - P.184.
6. Гузачев М.А. Исследование кинематической вязкости жидкометаллических теплоносителей для реакторов на быстрых нейтронах [Текст] М.А. Гузачев, Н.Ю.Константинова, П.С. Попель, А.Г. Мозговой / Тезисы XIII Российской конференции по теплофизическим свойствам веществ, 28 июня - 1 июля 2011 г. - Новосибирск, 2011- С.215-216.
7. Гузачев М.А. Исследование кинематической вязкости жидкометаллических теплоносителей для реакторов на быстрых нейтронах [Текст] М.А. Гузачев, Н.Ю.Константинова, П.С. Попель, А.Г. Мозговой / Труды XIII Российской конференции по теплофизическим свойствам веществ, 28 июня - 1 июля 2011 г. - Новосибирск, 2011. - 1 CD-ROM. - ISBN 978-5-89017-030-9.
8. Гузачев М.А. Кинематическая вязкость жидкометаллических теплоносителей для реакторов на быстрых нейтронах [Текст] М.А. Гузачев, Н.Ю.Константинова, П.С. Попель / Сборник тезисов VI Всероссийской научно-технической конференции «Физические свойства металлов и сплавов», 17-19 октября 2011 г. - Екатеринбург: УрФУ - 2011. - С.94.
9. Гузачев М.А. Исследование кинематической вязкости жидких олова свинца и их взаимного эвтектического сплава [Текст] М.А. Гузачев, Н.Ю .Константинова, П.С. Попель, А.Г. Мозговой / Труды XIII Российской конференции «Строение металлических и шлаковых расплавов». Т.2. Экспериментальное изучение жидких и аморфных металлических систем. Екатеринбург: УрО РАН. - 2011. - С.19-20.
10. Гузачев М.А. Кинематическая вязкость расплавов свинец-висмут и галлий- индий [Текст] М.А. Гузачев, Н.Ю.Константинова, П.С. Попель, А.Г. Мозговой / Труды XIII Российской конференции «Строение металлических и шлаковых расплавов». Т.2. Экспериментальное изучение жидких и аморфных металлических систем. Екатеринбург: УрО РАН, 2011. - С. 107-110.
11. Popel Pjotr Physical properties of heavy liquid-metal coolants in a wide temperature range [Текст] / Pjotr Popel, Sergey Stankus, Alexandre Mozgovoy, Rashid Khairulin, Michail Pokrasin, Denis Yagodin, Natalja Konstantinova, Alexandre Borisenko and Mikhail Guzachev / EPJ Web of Conferences - Vol. 15, 01014. - 2011.
12. Гузачев М.А Температурные зависимости кинематической вязкости висмута, свинца и их взаимных расплавов [Текст] / M.A. Гузачев, Н.Ю. Константинова, П.С. Попель, А.Г. Мозговой / Теплофизика и аэромеханика, 2011. - Том 18. - No.3. - С.485-491.