Тип работы:
Предмет:
Язык работы:


ФОТОКАТАЛИТИЧЕСКИЕ СИСТЕМЫ НА ОСНОВЕ ПРОИЗВОДНЫХ СОЛЕЙ АКРИДИНА

Работа №76374

Тип работы

Дипломные работы, ВКР

Предмет

химия

Объем работы83
Год сдачи2018
Стоимость4900 руб.
ПУБЛИКУЕТСЯ ВПЕРВЫЕ
Просмотрено
36
Не подходит работа?

Узнай цену на написание


Введение
Аналитический обзор 7
1.1 Фотокатализ 7
1.1.1 История развития фотокатализа 7
1.1.2 Основы фотокатализа 11
1.2 Фотокаталитические системы 12
1.2.1 Гомогенный фотокатализ 13
1.2.2 Гетерогенный фотокатализ 15
1.2.3 Фотокаталитические системы для генерации Н2 17
1.2.3.1 Фотосенсибилизатор 18
1.2.3.2 Электронное реле 19
1.2.3.3 Жертвенный реагент 20
1.2.3.4 Катализатор 21
1.3 Фотокатализаторы 22
1.3.1 Полипиридильныеметалл-содержащие фотосенсибилизаторы 23
1.3.2 Каталитические системы на основе родия 25
1.3.3 Каталитические системы на основе платины и палладия 28
1.3.4 Устройства для фотокаталитического получения водорода 30
1.3.5 Порфирины 31
1.3.6 Фотокаталитические системы с кобалоксимами
как катализаторами 33
1.3.7 Клатрохелаты 38
2. Экспериментальная часть 47
2.1 Исходные вещества 47
2.2 Оборудования 48
2.3 Изучение спектральных свойств 52
2.3.1 Приготовление образцов 52
2.3.2 Методика эксперимента 5 4
2.4 Изучение фотокаталитических свойств 54
2.4.1 Приготовление образцов 54
2.4.2 Методика эксперимента 56
3. Обсуждение результатов 57
3.1 Изучение люминесцентных спектров и спектров поглощения 57
3.2 Спектральные свойства 59
3.2.1 Исследование электронных спектров растворов
10-метил-9-фенилакридин йодида 59
3.3 Фотокаталитические свойства 63
3.3.1 Исследование фотокаталитических реакций растворов
10-метил-9-фенилакридин йодида 63
3.3.2 Изучение фотокаталитических свойств в воде 69
ЗАКЛЮЧЕНИЕ 73
СПИСОК ИСПОЛЬЗОВАННЫХ ИСТОЧНИКОВ 74
ПРИЛОЖЕНИЕ

В начале 19 века потребность в потреблении ископаемого топлива резко возросла после промышленной революции в Великобритании, и только недавно было осознано, что атмосфера Земли не является бесконечным поглотителем для CO2 и других загрязнителей. В ближайшем будущем будут сталкиваться серьезные глобальные катастрофические проблемы, такие как озоновая дыра и глобальное потепление. Ожидается, что глобальный спрос на энергию (в настоящее время около 15 ТВт), вызванный быстрым экономическим развитием растущего мирового населения, удвоится к 2050 году и утроится к 2100 году. Из-за резкого роста спроса на энергию по мере роста мирового населения, сокращения запасов ископаемых энергоресурсов и экологических проблем ядерной энергии, стремительно растет интерес к поиску возобновляемых и экологически чистых энергоресурсов. Важнейшим источником энергии, который может удовлетворить этот спрос, является молекулярный водород. Экологически чистым вариантом генерации молекулярного водорода является фотокаталитическое восстановление воды. При этом используются многокомпонентные системы, состоящие из сенсибилизатора, медиатора, катализатора и донора электрона. Возможность совместить все компоненты в одной молекуле является крайне актуальной задачей, на решение которой направлены усилия многих научных групп, в том числе и нашей. В дипломной работе проведены исследования фотокаталитических свойств в реакции восстановления водорода 10-метил-9- фенилакридин йодида (РЬАсг!).
Основной целью дипломной работы является изучение фотокаталитических свойств 10-метил-9-фенилакридин йодида в реакции получения молекулярного водорода.
Для достижения цели были поставлены следующие задачи:
1. Исследовать фотохимические свойства 10-метил-9-фенилакридин йодида. Обосновать возможность его применения в качестве фотокатализатора процесса образования молекулярного водорода.
2. Исследовать влияние природы источника H+, природы растворителя и молекул - доноров электронов на эффективность каталитической системы;
3. Выявить основные закономерности протекания
фотокаталитических реакций в зависимости от условий процесса;
4. Предложить механизм протекающего процесса.


Возникли сложности?

Нужна помощь преподавателя?

Помощь в написании работ!


1. Подробно изучены люминесцентные свойства 10 -метил-9- фенилакридина йодида. Показано, что в системе возможен перенос энергии по механизму Ферстера.
2. С использованием электронной спектроскопии удалось зафиксировать образование, ранее не описанного дикатиона. При этом образуется комплекс состава 1:1 и его концентрация сильно зависит от природы используемой кислоты.
3. Подробно изучен процесс использования 10-метил-9- фенилакридина йодида в качестве фотокатализатора процесса получения молекулярного водорода в различных апротонных растворителях и в воде. На основании полученных данных была предложена схема протекающего процесса.
4. Выявлено влияние природы используемых кислот, их концентраций на эффективность протекания фотокаталитического процесса. Показано, что количество образующегося молекулярного водорода в случае кислот, имеющих среднее значение pK максимальное.
5. Показано, что при низких значениях pH фотокаталитический процесс протекает по двум параллельным направлениям, в ходе которых образуется молекулярный водород и кислород.



1. Eibner A. Action of light on pigments I / A. Eibner // Chem-Ztg. - 2013. - V. 35. - P. 753 - 755.
2. Bruner L. Information on the photocatalysis I the light reaction in uranium salt plus oxalic acid mixtures / L. Bruner, J. Kozak // Z Elktrochem Angew P. -
2010. - V.17. - P. 354-360.
3. Serpone N. On the genesis of heterogeneous photocatalysis: a brief historical perspective in the period 1910 to the mid-1980s / N. Serpone,
A. V. Emeline, S. Horikoshi, V. N. Kuznetsov, V. K. Ryabchukb // Photochem Photobiol Sci. - 2012. - V.11. - P.1121-1150.
4. Fujishima A. Electrochemical photolysis of water at a semiconductor electrode / A. Fujishima, K. Honda // Nature. - 1972. - V.238. - P.37-38.
5. Coronado J. M. Design of Advanced Photocatalytic Materials for Energy and Environmental Applications. / J. M. Coronado, F. Frenso. - Green Energy and Technology, 2013. - 348 c.
6. Пармон В.Н. Фотокатализ: Вопросы терминологии.
Фотокаталитическое преобразование солнечной энергии / К.И. Замараев,
B. Н. Пармон. - Новосибирск: Наука, 1991.
7. Linsebigler Amy L. Photocatalysis on TiO2 Surfaces: Principles, Mechanisms, and Selected Results / Amy L. Linsebigler, Lu Guangquan, John T. Yates // Chemical Reviews. - 1995. - V.95,№ 3. - Р.735-758.
8. Daneshvar N. Photocatalytic degradation of azo dye acid red 14 in water on ZnO as an alternative catalyst to TiO2 / N. Daneshvar, D. Salari, A. R. Khataee // Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry. - 2004. - V.162, № 2-3. - P.317-322.
9. Graetzel M. Artificial photosynthesis: water cleavage into hydrogen and oxygen by visible light / M. Graetzel // Acc. Chem. Res. - 1980. V.1. - P. 376-384.
10. Lehn J. M. Photochemical generation of carbon monoxide and hydrogen by reduction of carbon dioxide and water under visible light irradiation /
J. M. Lehn, R. Ziessel // Proc. Natl. Acad. Sci. USA. - 1982. - V.79. - P. 701-704.
11. Fihri A. H2-producing photocatalytic systems based on cyclometalated iridium- and tricarbonylrhenium-diimine photosensitizers and cobaloxime catalysts / A. Fihri, V. Artero, A. Pereira, M. Fontecave // Efficient Dalton Trans. - 2008. -
V. 1. - P. 5567-5569.
12. Gartner F. Photocatalytic hydrogen generation from water with iron carbonyl phosphine complexes: Improved water reduction catalysts and mechanistic insights / F. Gartner // Chem. - A Eur. J. - 2011. - V.17. - P.6425-6436.
13. Du P. Visible light-driven hydrogen production from aqueous protons catalyzed by molecular cobaloxime catalysts / P. Du, J. Schneider, G. Luo,
W. W. Brennessel, R. Eisenberg // Inorg. Chem. - 2009. V.48. - P.4952-4962.
14. Kirch M. Hydrogen Generation by Visible Light Irradiation of Aqueous Solutions of Metal Complexes. An approach to the photochemical conversion and storage of solar energy / M. Kirch, J. M. Sauvage // Helv. Chim. Acta. - 1979. - V. 62. - P.1345-1384.
15. Lazarides T. Making hydrogen from water using a homogeneous system
without noble metals / T. Lazarides // J. Am. Chem. Soc. - 2009. - V.131. -
P.9192-9194.
16. Bard A. Artificial Photosynthesis: Solar Splitting of Water to Hydrogen and Oxygen / A. Bard, M. A. Fox // Acc. Chem. Res. - 1995. - V.28. - P.141-145.
17. Stone F. Advances in Organometallic Chemistry / F. Stone, R. West // Journal of Organometallic Chemistry. - 1977. - V.15. - P.26 - 28.
18. Maeda K. Photocatalytic water splitting: Recent progress and future challenges . K. Maeda, K. DomenJ // Phys. Chem. Lett. - 2010. - V.1. - P.2655-2661.
19. McCormick T. M. Reductive side of water splitting in artificial photosynthesis: New homogeneous photosystems of great activity and mechanistic insight / T. M. McCormick // J. Am. Chem. Soc. - 2010. - V.132. P.15480-15483.
20. Eisenberg Du P. Catalysts made of earth-abundant elements (Co, Ni, Fe) for water splitting: Recent progress and future challenges / Du P. Eisenberg,
K. Domen // Energy Environ. Sci. - 2012. - V.5. - P.6012.
21. Therera M. McCormicj Reductive Side of Water Splitting in Artificial Photosynthesis: New Homogeneous Photosystems of Great Activity and Mechanistic Insight / Therera M. McCormicj, Brandon D. Calitree, Alexandra Orchard, Nadine D. Kraut, Frank V. Bright, Michael R. Detty // J. Am. Chem. Soc.
- 2010. - V.132. - P.15480-15483.
22. Akkaya E. U. A homogeneous system for photogeneration of hydrogen initiated by bodipy based photoinduced electron transfer / E. U. Akkaya // Graduate School of Engineering and Science. - 2015. V.1. - P. 1 - 146.
23. Turner J. A. Sustainable Hydrogen Production / J. A. Turner // Science. - 2004. - V.305. - P. 972 - 974.
24. Service R. F. The hydrogen backlash / R.F. Service // Science. - 2004. - V.305. - P.958 - 961.
25. Lewis N. S. Powerig the planet: Chemical challenges in solar energy utilization / N. S. Lewis, P. G. Nocera // Proc.Natl.Acad.Sci.USA. - 2006. - V.103.
- P.15729 - 15735.
26. Georgakaki I. P. The Concept of Photochemical Enzyme Model - State of the Art / I.P. Georgakaki, L.M. Thonson, E.J. Lyon, M.B. Hall, M.Y. Darensbourg // Coord.Chem.Rev. - 2003. - V.1. - P.238 - 239, 255 - 266.
27. Liu X. Synthesis of the H - cluster framework of iron - only hydrogenase / X. Liu, C. Tard, S. K. Ibrahim, M. Bruschi // Coord.Chem.Rev. - 2005. - V.249. - P.1641 - 1652.
28. Voloshin Y. Z. Clathrochelates: synthesis, structure and properties / Y. Z. Voloshin, N. A. Kostromina, R. Kramer, - Amsterdam: Elsevier, 2002. - 432 p.
29. Эмануэль Н. М. Экспериментальные методы химической кинетики: Учебное пособие / Н.М. Эмануэль, М.Г. Кузьмин, - М.: Изд-во Московского университета, 1985. - 384 с.
30. Волошин Я. З. Полиядерные клеточные комплексы с
инкапсулированным ионом металла. Функциоанализированные клатрохелаты как лиганды / Я. З. Волошин, О. А. Варзацкий, З. А. Старикова, М. Ю. Антипин, А. Ю. Лебедев, А. С. Белов // Изв.АН.Сер.хим. - 2004. -
Т.53. - С.1439.
31. Voloshin Y.Z. Immobilization of carbonaceous materials by functionalized iron(II) clathrochelates with terminal (poly)aromatic group(s) and their detailed ceclic voltammetry study / Y. Z. Voloshin, N. V. Chornenka, O.A. Varzatskii, A. S. Belov, S. A. Grigoriev, A. S. Pushkarev, P. Millet, V. N. Kalinichenko, I. G. Belaya, M. G. Bugaenko, A. G. Dedov // Electrochimica Acta. - 2018. - Vol.269. - P.590 - 609.
32. Wang, J. Non-Nobel Metal - based Carbon Composites in Hydrogen Evolution Reaction: Fundamentals to Applications / J.Wang, F. Xu, H.Jin, Y.Chen, Y. Wang // Advanced Materials. - 2017. - V.29, - №14. - P.1-35.
33. Zhou, W. Recent developments of carbon - based electrocatalysts for hydrogen evolution reaction / W.Zhou, J.Jia, J.Lu, L.Yang, D.Hou, G.Li, S.Chen // Nano Energy. - 2016. - V.28. - P.29-43.
34. Serp P., Figueiredo J. L. Carbon Materials for Catalysis. // Hoboken. New Jersey: Wiley. - 2009. - 579 p.
35. Dai L. Metal - Free Catalysts for Oxygen Reduction Reaction / L. Dai, Y. Xue, L. Qu, H.-J. Choi, J.-B. Baek // American Chemical Society Publications. Chemical Reviews. - 2014. - P. 1 - 70.


Работу высылаем на протяжении 30 минут после оплаты.




©2025 Cервис помощи студентам в выполнении работ