Тип работы:
 Предмет:
 Язык работы:


СИНТЕЗ И СВОЙСТВА ЦЕРИЙСОДЕРЖАЩИХ СЛОИСТЫХ ДВОЙНЫХ ГИДРОКСИДОВ

Работа №76291

Тип работы

Магистерская диссертация

Предмет

химия

Объем работы52
Год сдачи2018
Стоимость5550 руб.
ПУБЛИКУЕТСЯ ВПЕРВЫЕ
Просмотрено
38
Не подходит работа?

Узнай цену на написание


ВВЕДЕНИЕ 3
1 ЛИТЕРАТУРНЫЙ ОБЗОР 5
1.1 Строение и свойства СДГ 5
1.2 Методы синтеза СДГ 14
1.3 Применение СДГ 21
2 ЭКСПЕРИМЕНТАЛЬНАЯ ЧАСТЬ 23
2.1 Синтез СДГ 23
2.2 Рентгенофазовый анализ 25
2.3 Просвечивающая электронная микроскопия 25
2.4 Энергодисперсионная рентгеновская спектроскопия 26
2.5 Инфракрасная спектроскопия 27
2.6 Термический анализ 27
2.7 Рентгенофлуоресцентный анализ 28
3 ОБСУЖДЕНИЕ РЕЗУЛЬТАТОВ 29
ВЫВОДЫ 43
СПИСОК ИСПОЛЬЗОВАННОЙ ЛИТЕРАТУРЫ 44

Получение материалов с заранее заданными свойствами уже длительное время занимает важное место как в органическом, так и неорганическом
синтезе. Одними из наиболее перспективных соединений в этой области считаются слоистые двойные гидроксиды (сокращенно СДГ), иначе называемые
гидроталькитоподобными соединениями.
СДГ – класс неорганических соединений, обладающих сложной слоистой структурой, в которой бруситоподобные гидроксидные слои чередуются
с пустотами, заполненными анионами и молекулами воды. Огромный исследовательский интерес к СДГ и материалам на их основе обусловлен наличием у них уникальных свойств.
Одной из главных отличительных черт СДГ является композиционная
гибкость, позволяющая получать вещества различного катионного и анионного состава, на основе которых в дальнейшем возможно создание качественно новых материалов. Так, введение в структуру СДГ переходных металлов и редкоземельных элементов оказывает существенное влияние на каталитические, электрические и магнитные свойства. Помимо этого следует
отметить и другие важные свойства слоистых двойных гидроксидов: анионный обмен, термостабильность, биосовместимость, обратная реструктуризация («эффект памяти»).
Благодаря широкому набору свойств СДГ могут применяться в качестве катализаторов, адсорбентов, анионообменников, наноректоров, биоактивных материалов, транспортеров лекарственных средств.
Целью данной работы являлось получение церийсодержащих никель–
алюминиевых и кобальт–алюминиевых слоистых двойных гидроксидов. Для
достижения цели были поставлены следующие задачи:
1. Синтез СДГ методом соосаждения с последующей гидротермальной и микроволново – гидротермальной обработкой на этапе
«старения»;4
2. Изоморфное замещение ионов алюминия Al3+ ионами церия Ce3+
3. Подбор реагентов и условий синтеза, при которых возможно
изоморфное замещение;
4. Определение фазового состава синтезированных образцов;
5. Изучение их элементного состава;
6. Исследование морфологии частиц полученных образцов;
7. Изучение поведения при термической обработке.

Возникли сложности?

Нужна помощь преподавателя?

Помощь в написании работ!
ДИПЛОМНЫЕ МАГИСТЕРСКИЕ ДИССЕРТАЦИИ
КУРСОВЫЕ СТАТЬИ ВКР

В ходе данной работы была разработана методика синтеза церийсодержащих слоистых двойных гидроксидов. С её помощью удалось получить хорошо окристаллизованные однофазные никель–алюминиевые и кобальт–
алюминиевые СДГ со степенью замещения 5 атомных %. Результаты элементного анализа совместно с данными РФА позволяют утверждать, что
происходит изоморфное замещение ионов Al3+ на Ce3+ в бруситоподобнос
слое СДГ. Тем не менее, метод требует дальнейшей работы по модификации
и/или оптимизации условий синтеза. При увеличение степени замещения церия до 10 атомных % получить однофазный образец не удалось.
По результатам рентгенофазового анализа были рассчитаны параметры
элементарной кристаллической ячейки. Установлено, что параметр c увеличивается при внедрении в гидроксидный слой ионов церия. На параметр a
допирование существенного эффекта не оказывает.
Исследование морфологии СДГ состава Ni/[Al(95%) + Ce(5%)] выявило, что образец представлен двумя типами частиц: пластинки неправильной
формы и частицы, близкие к гексагональной форме.
Результаты термического анализа показали, что при нагревании синтезированный церийсодержащий образец ведёт себя типичным для СДГ образом: при 150 - 300°С происходит потеря кристаллизационной воды, а при –
300 - 450°С - разрушение бруситоподобных слоёв.


1. Cavani F., Trifiro F., Vaccari A. Hydrotalcite-type anionic clays: prepara¬tion, properties and applications // Catalysis Today. 1991. V. 11. Р. 173¬301.
2. Evans D.G., Slade R.C.T. Structural Aspects of Layered Double Hydroxides // Structure and Bonding. 2006. V. 119. Р. 1-87.
3. Moreira M. K. V., Pedro D. C. A., Glenn G. M., Marconcini J. M., Mattoso L. H. C. Brucite nanoplates reinforced starch bionanocomposites // Carbo¬hydrate Polymers. 2013. V. 92. P. 1743-1751.
4. Xu Z. P., Zhang J., Adebajo M. O., Zhang H., Zhou C. Catalytic applications of layered double hydroxides and derivatives // Applied Clay Science. 2011. V. 53. №2. P. 139-150.
5. Mishra G., Dash B., Pandey S. Layered double hydroxides: A brief review from fundamentals to application as evolving biomaterials // Applied Clay Science. 2018. V. 153. P. 172-186.
6. Третьяков Ю.Д., Елисеев А.В., Лукашин А.В. Синтез функциональных нанокомпозитов на основе твердофазных нанореакторов // Успехи хи¬мии. 2004. Т.73. № 9. С. 974-998.
7. Rodnyi P.A., Khodyuk I.V. Optical and Luminescence Properties of Zinc Oxide (Review) // Optics and Spectroscopy. 2011. V. 111. №5. P. 776-785.
8. Lam S.-M., Sin J.-C., Abdullah A. Z., Mohamed A. R. Degradation of wastewaters containing organic dyes photocatalysed by zinc oxide: a review // Desalination and water treatment. 2012. V. 41. P. 131-169.
9. Hernandez-Gordillo A., Tzompantzi F., Gomez R. An efficient ZnS-UV photocatalysts generated in situ from ZnS(en)0,5 hybrid during the H2 pro-duction in methanol-water solution // International Journal of Hydrogen En¬ergy. 2012. V. 37. P. 17002-17008.
10. Cho S. N., Gyawali G., Adhikari R., Kim T. H., Lee S. W. Microwave as¬sisted hydrothermal synthesis and characterization of ZnO-TNT composites // Materials Chemistry and Physics. 2014. V. 145. P. 297-303.
11. Ahmed N., Shibata Y., Taniguchi T., Izumi Y. Photocatalytic conversion of carbon dioxide into methanol using zinc-copper-M(III) (M = aluminum, gallium) layered double hydroxides // Journal of Catalysis. 2011. V. 279. P. 123-135.
12. Parida K. M., Baliarsingh N., Sairam Patra B., Das J. Copperphtalocyanine immobilized Zn/Al LDH as photocatalyst under solar radiation for decolori¬zation of methylene blue // Journal of Molecular Catalysis A: Chemical. 2007. V. 267. P. 202-208.
13. Mantilla A., Tzompantzi F., Fernandez J. L., Diaz Gongora J. A. I., Mendo¬za G., Gomez R. Photodegradation of 2,4-dichlorophenoxyacetic acid using ZnAlFe layered double hydroxides as photocatalysts // Catalysis Today. 2009. V. 148. P. 119-123.
14. Suarez-Quezada M., Romero-Ortiz G., Suarez V., Morales-Mendoza G., Lartundo-Rojas L., Navarro-Ceron E., Tzompantzi F., Robles S., Gomez R., Mantilla A. Photodegradation of phenol using reconstructed Ce doped Zn/Al layered double hydroxides as photocatalysts // Catalysis Today. 2016. V. 271. P. 213-219.
15. Beleke A. B., Mizuhata M. Electrochemical properties of nickel-aluminum layered double hydroxide/carbon composite fabricated by liquid phase depo¬sition // Journal of Power Sources. 2010. V. 195. P. 7669-7676.
16. Wang Y.-G., Cheng L., Xia Y.-Y. Electrochemical profile of nano-particle CoAl double hydroxide/active carbon supercapacitor using KOH electrolyte solution // Journal of Power Sources. 2006. V. 153. P. 191-196.
17. Liu X.-M., Zhang Y.-H., Zhang X.-G., Fu S.-Y. Studies on Me/Al-layered double hydroxides (M = Ni and Co) as electrode materials for electrochemi¬cal capacitors // Electrochimica Acta. 2004. V. 49. P. 3137-3141.
18. Wang Y., Yang W., Zhang S., Evans D. G., Duan X. Synthesis and Electro¬chemical Characterization of Co-Al Layered Double Hydroxides // Journal of Electrochemical Society. 2005. V. 152. № 11. P. A2130-A2137.
19. Wang J., Song Y., Li Z., Liu Q., Zhou J., Jing X., Zhang M., Jiang Z. In Situ Ni/Al Layered Double Hydroxide and Its Electrochemical Capacitance Perfomance // Energy & Fuels. 2010. V. 24. P. 6463-6467.
20. Gao Z., Wang J., Li Z., Yang W., Wang B., Hou M., He Y., Liu Q., Mann T., Yang P., Zhang M., Liu L. Graphene Nanosheet/Ni2+/Al3+ Layered Dou- ble-Hydroxide Composite as a Novel Electrode for a Supercapacitor // Chemistry of Materials. 2011. V. 23. P. 3509-3516.
21. Sarfraz M., Shakir I. Recent advances in layered double hydroxides as elec¬trode materials for high-performance electrochemical energy storage devices // Journal of Energy Storage. 2017. V. 13 P. 103-122.
22. Perez-Ramirez J., Ribera A., Kapteijn F., Coronado E., Gomez-Garcia C. J. Magnetic properties of Co-Al, Ni-Al, and Mg-Al hydrotalcites and the ox¬ides formed upon their thermal decomposition // Journal of Materials Chem¬istry. 2002. V. 12. P. 2370-2375.
23. Giovannelli F., Zaghrioui M., Autret-Lambert C., Delorme F., Seron A., Chartier T., Pignon B. Magnetic properties of Ni(II)-Mn(III) LDHs // Mate¬rials Chemistry and Physics. 2012. V. 137. P. 55-60.
24. Li Q., Xing L., Lu X., Li N., Xu M. Magnetic properties of Mg/Co(II)- Al/Fe(III) layered double hydroxides // Inorganic Chemistry Communica-tions. 2015. V. 52. P. 46-49.
25. Abellan G., Marti-Gastaldo C., Ribera A., Coronado E. Hybrid Materials Based on Magnetic Layered Double Hydroxides: A Molecular Perspective // Accounts of Chemical Research. 2015. V. 48 № 6. P. 1601-1611.
26. Wei M., Xu X., Wang X., Li F., Zhang H., Lu Y., Pu M., Evans D. G., Duan X. Study on the Photochromism of Ni-Al Layered Double Hydroxides Containing Nitrate Anions // European Journal of Inorganic Chemistry. 2006. V. 2006. № 14. P. 2831-2838.
27. Takei T., Miura A., Kumada N. Soft-chemical synthesis and catalytic activi¬ty of Ni-Al and Co-Al layered double hydroxides (LDHs) intercalated with anions with different charge density // Journal of Asian Ceramic Societies. 2014. V. 2. P. 289-296.
28. Chowdhury P. R., Bhattacharyya K. G. Ni/Ti layered double hydroxide: Synthesis, characterization and application as a photocatalyst for visible light degradation of aqueous methylene blue // Dalton Transactions. 2015. V. 44. P. 6809-6824.
29. Kumar S., Isaacs M. A., Trofimovaite R., Durndell L., Parlett C. M. A., Douthwaite R. E., Coulson B., Cockett M. C. R., Wilson K., Lee A.F. P25@CoAl layered double hydroxide heterojunction nanocomposites for CO2 photocatalytic reduction // Applied Catalysis B: Environmental. 2017. V. 209. P. 394-404.
30. Faisal M., Ismail A. A., Ibrahim A. A., Bouzid H., Al-Sayari S. A. Highly Efficient Photocatalyst Based on Ce Doped ZnO Nanorods: Controllable Synthesis and Enhanced Photocatalytic Activity // Chemical Engineering Journal. 2013. V. 229. P. 225-233.
31. Rezaei M., Habibi-Yangjeh A. Microwave-assisted preparation of Ce-doped ZnO nanostructures as an efficient photocatalyst // Materials Letters. 2013. V. 110. P. 53-56.
32. Kannadasan N., Shanmugam N., Cholan S., Sathishkumar K., Viruthagiri G., Poonguzhali R. The effect of Ce4+ incorporation on structural, morpho¬logical and photocatalytic characters of ZnO nanoparticles // Materials Characterization. 2014. V. 97. P. 37-46.
33. Chang C.-J., Lin C.-Y., Hsu M.-H. Enhanced photocatalytic activity of Ce- doped ZnO nanorods under UV and visible light // Journal of the Taiwan In¬stitute of Chemical Engineers. 2014. V. 45. № 4. P. 1954-1963.
34. Li F. B., Li X. Z., Hou M. F., Cheah K. W., Choy W. C. H. Enhanced pho¬tocatalytic activity of Ce3+-TiO2 for 2-mercaptobenzothiazole degradation in aqueous suspension for odour control // Applied Catalysis A: General. 2005. V. 285. P. 181-189.
35. Coronado J. M., Maira A. J., Martinez-Arias A., Conesa J. C., Soria J. EPR study of the radicals formed upon UV irradiation of ceria-based photocata¬lysts // Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry. 2002. V. 150. P. 213-221.
36. Xie Y., Yuan C. Visible-light responsive cerium ion modified titania sol and nanocrystallites for X-3B dye photodegradation // Applied Catalysis B: Environmental. 2003. V. 46. P. 251-259.
37. Rodrigues E., Pereira P., Martins T., Vargas F., Scheller T., Correa J., Del Nero J., Moreira S. G. C., Ertel-Ingrisch W., De Campos C. P., Gigler A. Novel rare earth (Ce and La) hydrotalcite like material: Synthesis and char¬acterization // Materials Letters. 2012. V. 78. P. 195-198.
38. Yan H., Wang J., Zhang Y., Hu W. Preparation and inhibition properties of molybdate intercalated ZnAlCe layered double hydroxide // Journal of Al¬loys and Compounds. 2016. V. 678. P. 171-178.
39. Zhang Y., Liu J., Li Y., Yu M., Yin X., Li S. Enhancement of Active Anti¬corrosion via Ce-doped Zn-Al Layered Double Hydroxides Embedded in Sol-Gel Coating on Aluminum Alloy // Journal of Wuhan University of Technology-Mater. Sci. Ed. 2017. V. 32. № 5. P. 1199-1204.
40. Wang X., Chen Y., Zhou H., Zhang K. Structure and photoluminescence of a new binary Mg/Tb layered double hydroxide // Applied Clay Science. 2017. V. 150. P. 184-191.
41. Chibwe K., Jones W. Synthesis of Polyoxometalate-Pillared Layered Dou¬ble Hydroxides via Calcined Precursors // Chemistry of Materials. 1989. V. 1. № 5. P. 489-490.
42. Chibwe K., Jones W. Intercalation of Organic and Inorganic Anions into Layered Double Hydroxides // Journal of the Chemical Society, Chemical Communications. 1989. № 14. P. 926-927.
43. He J., Wei M., Li B., Kang Y., Evans D. G., Duan X. Preparation of Lay¬ered Double Hydroxides // Structure and Bonding. V. 119. P. 89-119.
44. Mohapatra L., Parida K. A review on the recent progress, challenges and perspective of layered double hydroxides as promising photocatalysts // Journal of Materials Chemistry A. 2016. V. 4. № 28. P. 10744-10766.
45. Li K., Kumada N., Yonesaki Y., Takei T., Kinomura N., Wang H., Wang C. The pH effects on the formation of Ni/Al nitrate form layered double hy¬droxides (LDHs) by chemical precipitation and hydrothermal method // Ma¬terials Chemistry and Physics. 2010. V. 121. P. 223-229.
46. Miyata S. The Syntheses of hydrotalcite-like compounds and their struc-tures and physico-chemical properties I: The systems Mg2+-Al3+-NO3-, Mg2+- Al3+-Cl-, Mg2+-Al3+-ClO4-, Ni2+-Al3+-Cl- and Zn2+-Al3+-Cl- // Clays and Clay Minerals. 1975. V. 23. № 5. P. 369-375.
47. Miyata S., Okada A. Synthesis of hydrotalcite-like compounds and their
1 1 ’1 j • <1 J -КД- 2+ A 1 3+ ГЧ Z~4 2- 1 -K JT 2+ A 1 3 +
physico-chemical properties - the systems Mg -Al -SO4 and Mg -Al -
CrO42- // Clays and Clay Minerals. 1977. V. 25. № 1. P. 14-18.
48. Miyata S. Anion-exchange properties of hydrotalcite-like compounds // Clays and Clay Minerals. 1983. V. 31. № 4. P. 305-311.
49. Marcedo Neto O. R., Ribeiro N. F. P., Perez C. A. C., Schmal M., Souza M. M. V. M. Incorporation of cerium ions by sonication in Ni-Mg-Al layered double hydroxides // Applied Clay Science. 2010. V. 48. P. 542-546.
50. Constantino U., Marmottini F., Nocchetti M., Vivani R. New Synthetic Routes to Hydrotalcite-Like Compounds - Characterization and Properties of the Obtained Materials // European Journal of Inorganic Chemistry. 1998. V. 1998. № 10. P. 1439-1446.
51. Adachi-Pagano M., Forano C., Besse J.-P. Synthesis of Al-rich hydrotalcite¬like compounds by using the urea hydrolysis reaction - control of size and morphology // Journal of Materials Chemistry. 2003. V. 13. № 8. P. 1988¬1993.
52. Han Y., Liu Z.-H., Yang Z., Wang Z., Tang X., Wang T., Fan L., Ooi K. Preparation of Ni2+-Fe3+ Layered Double Hydroxide Material with High Crystallinity and Well-Defined Hexagonal Shapes // Chemistry of Materials. 2008. V. 20. № 2. P. 360-363.
53. Matijevic E. Preparation and Properties of Uniform Size Colloids // Chem¬istry of Materials. 1993. V. 5. № 4. P. 412-426.
54. Wu X., Ci C., Du Y., Liu X., Li X., Xie X. Facile synthesis of NiAl-LDHs with tunable establishment of acid-base activity sites // Materials Chemistry and Physics. 2018. V. 211. P. 72-78.
55. Колесник И. В., Елисеев А. А. Химические методы синтеза наномате-риалов. М., 2011. 41 с.
56. Joy M., Iyengar S. J., Chakraborty J., Ghosh S. Layered double hydroxide using hydrothermal treatment: morphology evolution, intercalation and re¬lease kinetics of diclofenac sodium // Frontiers of Materials Science. 2017. V. 11. № 4. P. 395-408.
57. Zhang Y. Hydrothermal synthesis of Ni-Fe layered double hydroxide with high crystallinity using homogeneous precipitation method // Advanced Ma¬terials Research. 2013. Vols. 821-822. P. 1313-1316.
58. Guan X., Li H., Luo S., Liu X., Zhang J. Influence of LiAl-layered double hydroxides with 3D micro-nano structures on the properties of calcium sulphoaluminate cement clinker // Cement and Concrete Composites. 2016. V. 70. P. 15-23.
59. Ванецев А. С., Третьяков Ю. Д. Микроволновой синтез индивидуаль¬ных и многокомпонентных оксидов // Успехи химии. 2007. Т. 76. № 5. С. 435-453.
60. Benito P., Herrero M., Labajos F. M., Rives V. Co-Containing LDHs Syn¬thesized by the Microwave-Hydrothermal Method // Materials Science Fo¬rum. 2006. Vols. 514-516. P. 1241-1245.
61. Zhao Y., Xiao F., Jiao Q. Controlling of morphology of Ni/Al-LDHs using microemulsion-mediated hydrothermal synthesis // Bulletin of Materials Science. 2008. V. 31. № 6. P. 831-834.
62. Chang Z., Evans D., Duan X., Boutinaud P., de Roy M., Forano C. Prepara¬tion and characterization of rare earth-containing layered double hydroxides // Journal of Physics and Chemistry. 2006. V. 67. P. 1054-1057.
63. Fornasari G., Gusi S., Trifiro F., Vaccari A. Cobalt Mixed Spinels as Cata¬lysts for the Synthesis of Hydrocarbons // Industrial & Engineering Chemis¬try Research. 1987. V. 26. № 8. P. 1500-1505.
64. Rives V., Prieto O., Dubey A., Kannan S. Synergistic effect in the hydrox¬ylation of phenol over CoNiAl ternary hydrotalcites // Journal of Catalysis. 2003. V. 220. P. 161-171.
65. Kannan S, Swamy C. S. Catalytic decomposition of nitrous oxide over cal¬cined cobalt aluminum hydrotalcites // Catalysis Today. 1999. V. 53. P. 725-737.
66. Unnikrishnan R., Narayanan S. Metal containing layered double hydroxides as efficient catalyst precursors for the selective conversion of acetone // Journal of Molecular Catalysis A: Chemical. 1999. V. 144. P. 173-179.
67. Zhang F., Zhang X., Hao Z., Jiang G., Yang H., Qu S. Insight into the H2S selective catalytic oxidation performances on well-mixed Ce-containing rare earth catalyst derived from MgAlCe layered double hydroxide // Journal of Hazardous Materials. 2018. V. 342. P. 749-757.
68. Tichit D., Medina F., Coq B., Dutartre R. Activation under oxidizing and reducing atmospheres of Ni-containing layered double hydroxides // Applied Catalysis A: General. 1997. V. 159. P. 241-258.
69. Zumreoglu-Karan B., Ay A. N. Layered double hydroxides - multifunc-tional nanomaterials // Chemical Papers. 2012. V. 66. № 1. P. 1-10.
70. Khan S. B., Asiri A. A., Akhtar K., Rub M. A. Development of electro-chemical sensor based on layered double hydroxide as a marker of environ¬mental toxin // Journal of Industrial and Engineering Chemistry. 2015. V. 30. P. 234-238.
71. Singha S., Sahoo M., Parida K. M. Chemoselective oxidation of primary al¬cohols catalysed by Ce(III)-complex intercalated LDH using molecular oxy¬gen at room temperature // Dalton Transactions. 2011. V. 40. P. 11838¬11844.

Работу высылаем на протяжении 30 минут после оплаты.




©2025 Cервис помощи студентам в выполнении работ
.