Введение 8
1 Литературная часть 10
1.1 Физико-химические характеристики арсеназо III 10
1.2 Сорбенты для извлечения и концентрирования редкоземельных
элементов 12
1.3 Сорбционное концентрирование в динамическом режиме 22
1.4 Масс-спектрометрическое с ИСП определение РЗЭ 25
2 Методическая часть 29
2.1 Приборы, реактивы, посуда 29
2.2 Методика приготовления растворов 30
2.3 Методика концентрирования арсеназо III кремнеземом,
модифицированным ПГМГ 31
2.4 Методика синтеза кремнезема, нековалентно модифицированного
ПГМГ и арсеназо III 31
2.5 Методика динамического концентрирования и десорбции РЗЭ с
использованием кремнезема, модифицированного арсеназо III 33
2.6 Пробоподготовка лигнита 34
3 Экспериментальная часть 35
3.1 Условия закрепления арсеназо III на аминированной поверхности
кремнезема 35
3.2 Условия динамического сорбционного концентрирования и
десорбции лантана(Ш) с поверхности 8Ю2-ПГМГ-арсеназо III 38
3.3 Динамическая емкость 8Ю2-ПГМГ-арсеназо III по отношению к La(III) 41
3.4 Групповое концентрирование редкоземельных элементов 42
3.5 Сорбционно-масс-спектрометрическое с ИСП определение
редкоземельных элементов в лигнитах, с использованием SiO2-ПГМГ- арсеназо III 43
Выводы 46
Список использованных источников
Редкоземельных элементы (РЗЭ) обладают уникальными химическими и физическими свойствами, благодаря чему широко используются в различных областях промышленности, таких как: металлургия,машиностроение, радиоэлектроника, приборостроение, атомная техника, химическая промышленность. Редкоземельных элементы относятся к рассеянными элементами, поэтому актуальным является концентрирование, отделение их от сопутствующих элементов и определение в различных природных и техногенных объектах.
Одним из наиболее эффективных методов концентрирования является сорбционный. Сорбционный метод позволяет сконцентрировать микрокомпоненты на небольшой массе сорбента и отделить их от сопутствующих макрокомпонентов. Среди сорбентов на основе неорганических оксидов чаще всего используют кремнеземы, которые обладают рядом преимуществ такими как: химическая и гидролитическая стойкость, механическая прочность, отсутствие собственной окраски и набухания в водных и органических растворителях. Нековалентный способ модифицирования кремнеземов позволяет получать сорбенты с практически любыми функциональными группами, без использования токсичных органических растворителей. В данной работе в качестве функционального реагента для модифицирования кремнезема предложено использовать арсеназо III. Арсеназо III - это известный реагент, образующий прочные яркоокрашенные внутрикомплексные соединения с РЗЭ, и широко используемый для их фотометрического определения.
Цель данной работы - создание нового сорбционного материала на основе кремнезема, нековалентно модифицированного арсеназо III, для концентрирования и разделения редкоземельных элементов от сопутствующих элементов с последующим масс-спектрометрическим с индуктивно связанной плазмой (МС-ИСП) определением.
В ходе работы были поставлены следующие задачи: исследование условий закрепления арсеназо III кремнеземом, модифицированным полигексаметиленгуанидином, и синтез сорбента на основе полученных данных;
исследование условий количественного (99 %) извлечения редкоземельных элементов кремнеземом, модифицированным полигексаметиленгуанидином и арсеназо III;
разработка комбинированной методики сорбционно-масс-спектрометрического с индуктивно связанной плазмой определения редкоземельных элементов в лигнитах.
1. На основании проведенных исследований установлены условия закрепления арсеназо III на поверхности кремнезема, модифицированного полигексаметиленгуанидином. Показано, что арсеназо III количественно (99 %) извлекается аминированным кремнеземом при pH 3-7 и времени установления сорбционного равновесия - 5 мин. Сорбционная емкость SiO2- ПГМГ по отношению к арсеназо III составляет 10 мкмоль/г.
2. Определены условия количественного (99 %) извлечения РЗЭ кремнеземом, нековалентно модифицированным арсеназо III, в динамическом режиме. Оптимальная скорость пропускания раствора, через колонку заполненную сорбентом, составляет 2 мл/мин, максимальная степень извлечения La(III) наблюдается при pH 4-6. РЗЭ количественно десорбируется с поверхности сорбента 1-2 М растворами HNO3 или HCl. Динамическая емкость SiO2-nrMT-арсеназо III по отношению к La(III) составляет 10 мкмоль/г.
3. Разработана комбинированная методика сорбционно-масс-спектрометрического с ИСП определения редкоземельных элементов в золе и лигнитах, включающая предварительное сорбционное концентрирование РЗЭ из растворов после вскрытия лигнитов с pH 4-6 с использованием синтезированного сорбента, десорбция РЗЭ с поверхности сорбента 1-2 М растворами HNO3 и последующим их МС-ИСП определением.
