Тема: Влияние физико-химических условий на накопление и распределение радионуклидов в торфяных залежах Архангельской области (на примере Иласского болотного массива)

Актуальность темы исследования. Болотные экосистемы занимают огромные площади (до 30% от территорий Российской Арктики) и являются основными биоценозами Европейского Севера России (Сирин, 2017). Верховые (омбротрофные) торфяники, в связи с преимущественным атмосферным питанием, с одной стороны являются уникальными экологическими архивами, исследование которых дает ценную информацию для понимания прошлых экологических и климатических событий, а с другой стороны содержат данные об антропогенных загрязняющих нагрузках, связанных с накоплением широкого спектра атмосферных загрязнителей (Межибор, 2009; Шевченко и др., 2015; Savichev et al., 2020). Торфяные залежи, как неотъемлемый компонент болотных экосистем, стали основными концентраторами техногенной радиоактивности, поступившей на поверхность Земли с начала атомной эры (Mroz et al., 2017; Roux, Marshall, 2011; Yakovlev et al., 2021). Особенно остро эта проблема стоит для Архангельской области, где в 60-е гг. XX в. на территории о. Новая Земля проводились масштабные ядерные испытания, в результате которых в окружающую среду поступило значительное количество радиоактивных материалов. Ряд выпавших на поверхность торфяников радионуклидов оказался зафиксирован органическими и минеральными компонентами торфа в толще залежей болотных массивов. Депонированные в северных торфяниках радионуклиды вызывают озабоченность как с точки зрения повышения дозовых нагрузок на биоту торфяно-болотных экосистем, так и требуют проявления осторожности при хозяйственном использовании торфа, например, в качестве удобрений или топлива (Helariutta et al., 2000). В связи с глобальным потеплением климата и возрастающей техногенной нагрузкой на болотные экосистемы, связанной с курсом государственной политики, направленным на активное освоение Арктических территорий и в том числе Архангельской области (Указ Президента..., 2020), значительно меняются гидрологические (Пономарева, 2022) и физико-химические характеристики торфяных отложений. Такое изменение физико-химических параметров и условий торфяных залежей может послужить причиной миграции зафиксированных ими радионуклидов, что создает дополнительные экологические риски. При этом структура связей между гидрологическим режимом, физико-химическими и радиационными параметрами бореальных верховых торфяников является очень сложной и до конца не изучена, а представленные в литературе результаты весьма противоречивы. Они ограничиваются в основном изучением вертикального распределения радионуклидов в залежах болот северной части Западной Европы в контексте исторических поступлений (Fialkiewicz-Koziel et al., 2020; Lokas et al., 2014; Mroz et al., 2017; Roux, Marshall, 2011), торфяников Западной Сибири (Межибор, 2009). Для Северо-Западной части РФ, а в частности для Архангельской области, исследования такого рода практически вовсе отсутствуют (Яковлев, 2024). Поэтому получение новых знаний о физикохимическом режиме торфяных залежей данных территорий и изучение его влияния на особенности иммобилизации и перераспределения радионуклидов в торфяных отложениях под действием ряда негативных факторов естественного и антропогенного генезиса является актуальной задачей, составляющей суть данного диссертационного исследования.
Объект исследования - торфяные залежи Иласского болотного массива Архангельской области и их основные компоненты - торф и болотные воды.
Предмет исследования - физические, химические, физико-химические и радиационные параметры торфяных залежей, их связь с гидрологическим режимом; влияние физико-химических параметров на накопление и распределение радионуклидов в торфяных залежах Иласского болотного массива.
Цель исследования. Оценка влияния основных физико-химических параметров торфяных залежей на накопление и особенности распределения радионуклидов в торфяно-болотных экосистемах Архангельской области (на примере Иласского болотного массива).
Задачи исследования:
1. изучить особенности изменения основных физических, химических и физико-химических параметров по вертикальному профилю залежей естественного, осушенного и постмелиоративно заболоченного участков верхового болота;
2. оценить активности техногенных (241Am, 137Cs) и естественных (238U, 234U и 210Pb) радионуклидов, и их распределение в профилях исследуемых залежей;
3. на основе полученных экспериментальных данных выявить связи между физико-химическими и радиационными параметрами исследуемых залежей с разной степенью осушения;
4. с помощью модельного эксперимента оценить подвижность 137Cs в торфяной залежи и изучить особенности его связывания верховым торфом и его компонентами;
5. на основании полученных геохимических результатов дать оценку изменения радиоэкологической обстановки в пределах торфяноболотных экосистем под влиянием природных и антропогенных факторов и дать рекомендации по природосберегающему освоению и использованию болотных экосистем Северо-Запада РФ.
Научная новизна работы. Научная новизна исследования состоит в получении новых данных о накоплении, распределении и миграции радионуклидов в верховых торфяниках южноприбеломорского типа с учетом влияния физико-химических условий залежи. Впервые построены и охарактеризованы профили вертикального распределения радионуклидов с учетом особенностей изменения основных физических, химических и физико-химических параметров для естественных и антропогенно нарушенных (осушенных) залежей верхового бореального болота на примере Иласского болотного массива Архангельской области. На основе экспериментальных данных, полученных в результате проведения комплекса натурных и модельных исследований, для исследуемых объектов выявлена структура связей между гидрологическим режимом, физико-химическими и радиационными параметрами.
Теоретическая и практическая значимость исследования. Теоретическая и практическая значимость исследования заключаются в том, что полученные в ходе выполнения работы экспериментальные результаты могут служить фундаментальной основой прогнозирования изменения радиоэкологической обстановки в пределах торфяно-болотных экосистем под воздействием природных и антропогенных факторов. Оценка влияния физико-химических параметров на накопление, распределение и вертикальную миграцию природных и техногенных радионуклидов в торфяных отложениях является важной для моделирования процессов перераспределения радиоактивных веществ и их воздействия на биоту в природных ландшафтах материковой субарктики России. Исследования по теме диссертации направлены на решение фундаментальной проблемы геохимии радиоактивных элементов, связанной с изучением особенностей (процессов, механизмов и скоростей) накопления и миграции радионуклидов в бореальных верховых торфяниках южноприбеломорского типа. Полученные результаты могут служить научной основой для анализа источников загрязнения, разработки моделей миграции радиоизотопов в окружающую природную среду, оценки степени воздействия ионизирующего излучения на живые организмы, оценки особенностей диагенеза органического вещества и динамики торфонакопления. Результаты исследования физико-химических и радиационных параметров естественного и подверженных осушению участков позволили сформулировать ряд рекомендаций для природосберегающего освоения и использования болотных экосистем арктической зоны РФ.
Методология и методы исследования. В данной работе были использованы традиционные и современные методы (гравиметрический
метод, прямая потенциометрия и кондуктометрия, микроскопия в проходящем свете, атомно-абсорбционная спектроскопия, термическое разложение с детектированием продуктов и др.), широко применяемые в области химии и физики торфа, так и современные методы радиоэкологии (гамма-спектрометрия, альфа-спектрометрия с радиохимической
подготовкой). Использование этих методов, наряду со статистической обработкой и анализом полученных экспериментальных данных обеспечивают достоверность представленных в работе результатов.
Для выявления связей между физико-химическими параметрами и распределением активностей выбранного ряда радионуклидов в торфяных разрезах исследуемых участков в данной работе использовали парный корреляционный анализ. Для оценки значимых отличий между участками с разным гидрологическим режимом по анализируемым показателям применяли тест Манна-Уитни. Также выполнен факторный анализ, который позволил выявить структуру связей между изученными в диссертационной работе физическими, химическими, физико-химическими и радиационными параметрами торфяных залежей.
Статистическая обработка данных и построение графиков проводились с использованием программного пакета Microsoft Excel и Origin Pro 9.9.0.225, Version 2022 (OriginLab Corporation, USA).
Материалы исследования. В основу диссертационной работы положены результаты экспедиционных и экспериментальных работ Лаборатории болотных экосистем Института экологических проблем севера и Лаборатории экологической радиологии Института геодинамики и геологии им. Ф.Н. Юдахина Федерального исследовательского центра комплексного изучения Арктики имени академика Н.П. Лавёрова Уральского отделения Российской академии наук. Работы выполнялись в рамках следующих научных направлений, проектов и грантов:
1. Тема ФНИР «Особенности функционирования болотных экосистем Арктической зоны РФ», рег. № АААА-А18-118012390224-1;
2. Тема ФНИР «Особенности образования и диагенеза органического вещества в условиях водно-болотных экосистем Арктической зоны РФ» рег. № 122011400386-6;
3. Грант РНФ 22-27-20085 «Исследование роли физико-химических условий в процессах накопления и миграции радионуклидов атмосферных выпадений в торфяных залежах Европейского Севера России (на примере Архангельской области);
4. Грант Президента МК-4298.2022.1.5 «Совершенствование методики датирования торфяных отложений по неравновесному свинцу 210Pb».
Основные положения, выносимые на защиту:
1. Преобразование торфяной залежи верхового болота южноприбеломорского типа в ходе осушения сопровождается значимыми изменениями физических и физико-химических параметров торфяных отложений, что способствует перераспределению золообразующих элементов в приповерхностном слое мощностью 25-30 см.
2. Трансформация гидрологического режима торфяных залежей ведет к изменению активностей, вертикального распределения техногенных 241Am, 137Cs и естественных 238U, 234U, 210Pb радионуклидов, что выражается в смещении и локализации зоны их концентрирования к поверхности торфяника. Изменение физико-химических условий, как результат трансформации гидрологического режима в ходе осушения залежей, усиливают связывание радионуклидов торфом.
3. Распределение радионуклидов в торфяной залежи в основном контролируется окислительно-восстановительными и кислотно-основными условиями при подчиненном влиянии зольных элементов и водорастворимых солей.
Степень достоверности и апробация результатов исследования. Диссертационная работа является результатом проведения ряда натурных исследований, выполненных на реальном объекте - верховых торфяниках европейского Севера РФ, и модельных исследований, с участием их отдельных элементов - торфа и болотной воды, с использованием классических и современных методов физико-химического и радиоэкологического анализа по аккредитованным методикам. Достоверность полученных результатов обусловлена также использованием математической и статистической обработки экспериментальных данных.
Основные результаты диссертационной работы были представлены на 9 научных конференциях международного и всероссийского уровня: Международная конференция «X Галкинские чтения», г. Санкт-Петербург, 46 февраля 2019 г.; Всероссийская конференция с международным участием «Глобальные проблемы Арктики и Антарктики», г. Архангельск, 2-5 ноября 2020 г.; VI Международный полевой симпозиум «Западно-Сибирские торфяники и цикл углерода: Прошлое и настоящее», г. Ханты-Мансийск, 28 июня-7 июля 2021 г.; Конференция Генеральной ассамблеи Европейского союза наук о Земле «General Assembly 2020 of the European Geosciences Union», г. Вена, Австрия, 19-30 апреля 2021 г.; V Всероссийская научнопрактическая конференция с международным участием «Экология и управление природопользованием», г. Томск, 26 ноября 2021 г.; Пятый Международный молодежный научно-практический форум «Нефтяная столица», г. Сургут, 23-24 марта 2022 г.; Международная научная конференция «Радиобиология и экологическая безопасность - 2022»,
г. Г омель, Белоруссия, 26-27 мая 2022 г.; XI Российская молодёжная научнопрактическая Школа «Новое в познании процессов рудообразования», г. Москва, 28 ноября-2 декабря 2022 г.; Международная научная
конференция «Радиобиология и экологическая безопасность - 2023», г. Гомель, Белоруссия, 25-26 мая 2023 г.
По теме диссертации опубликована 21 научная работа, в том числе в журналах из списка ВАК - 5 публикаций; в изданиях, рецензируемых в базах данных Web of Science и Scopus - 6 публикации; в других изданиях - 10 публикаций.
Личный вклад автора. Автор принимал непосредственное участие в организации и проведении 20 полевых выездов в район проведения исследований, выполнении комплексного описания тестовых площадок, отборе натурного материала - 140 образцов торфа и 95 проб болотной поровой воды, измерении физико-химических параметров (pH, Eh и минерализации) торфяных залежей в полевых условиях. В рамках экспериментальной работы выполнена пробоподготовка торфа для оценки физических, химических, физико-химических и радиационных параметров. Осуществлено моделирование связывания радионуклидов торфом в лабораторных и натурных условиях. Проведена оценка влажности, насыпной и истинной плотности, кислотно-основных условий, зольности, потерь прокаливания и группового химического состава органического вещества торфа. Автором выполнен поиск и обобщение литературных источников по тематике исследования, проведена статистическая обработка
экспериментальных данных и анализ связей между физико-химическими и радиационными параметрами торфяных залежей, сформулированы выводы и практические рекомендации.
Соответствие диссертации паспорту специальности. В работе изучаются основные физические, химические и физико-химические параметры и особенности их изменения по вертикальному профилю торфяных залежей бореального верхового болота в естественном и антропогенно нарушенном состоянии. Выполнена оценка активности ряда z241 137^ 238т 234т 210™
радионуклидов ( Am, Cs, U, Ии Pb) и их распределение в профилях исследуемых залежей. С привлечением статистических методов анализа выявлены связи между физико-химическими и радиационными параметрами участков омбротрофного торфяника с естественным и трансформированным в результате осушения гидрологическим режимом. На примере 137Cs выполнено моделирование миграции техногенных
радионуклидов по профилю залежи и оценка особенностей его связывания торфом. Таким образом, работа соответствует паспорту специальности 1.6.4. - «Минералогия, кристаллография. Геохимия, геохимические методы поисков полезных ископаемых» по направлениям исследований: п. 13, п. 15, п. 16 и п. 22 по геолого-минералогическим наукам.
Структура и объем работы. Диссертация изложена на 148 страницах машинописного текста и состоит из введения, четырех глав, заключения, списка литературы (209 наименований); содержит 27 таблиц, 45 рисунков и 6 приложений.
Благодарности. Аспирант выражает глубокую благодарность научному руководителю, к.г.-м.н. Евгению Юрьевичу Яковлеву за консультации по теме исследования и общее руководство диссертационной работой. Заведующей лабораторией болотных экосистем ФГБУН ФИЦКИА УрО РАН, к.т.н. Светлане Борисовне Селяниной за всестороннюю поддержку и помощь в период выполнения исследований. Сотрудникам лаборатории экологической радиологии: н.с. С.Б. Зыкову за помощь и консультации по вопросам оценки исследования активности изотопов урана в пробах торфяных отложений, м.н.с. А.А. Кудрявцевой за помощь и консультации по вопросам оценки возраста торфяных кернов и скорости торфонакопления по изотопу 210Pb, м.н.с. А.В. Пучкову за помощь в отборе натурного материала. Сотрудникам лаборатории болотных экосистем к.х.н. И.Н. Зубову, к.с.-х.н. Т.И. Пономаревой и м.н.с. О.Н. Ярыгиной за помощь в сборе и обработке материалов по теме исследования.

Купить

В работе изучены основные физические, химические и физикохимические параметры и особенности их изменения по вертикальному профилю торфяных залежей бореального верхового болота в естественном и антропогенно нарушенном состоянии. Выполнена оценка активности ряда z241 137^ z238TT 234т 210™
техногенных ( Am, Cs) и природных радионуклидов ( U, U и Pb) и их распределение в профилях исследуемых залежей. С привлечением статистических методов анализа выявлены связи между физикохимическими и радиационными параметрами участков омбротрофного торфяника с естественным и трансформированным в результате осушения гидрологическим режимом. На примере 137Cs выполнено моделирование миграции техногенных радионуклидов по профилю залежи и оценка особенностей его связывания торфом. По результатам исследований можно сделать следующие выводы:
1. Для исследуемых залежей характерно наличие контрастного окислительно-восстановительного режима: при движении от поверхности в глубь залежи умеренно-окислительные условия постепенно сменяются интенсивно восстановительными. Установлено, что осушение приводит к существенным изменениям практически всех исследуемых параметров: сопровождается снижением влагосодержания в торфе, что способствует более интенсивной аэрации и выражается в росте окислительновосстановительного потенциала и увеличении интервала его сезонных колебаний, увеличении плотности залежи, степени разложения, содержания в торфе доли термодинамически устойчивых соединений - битумов и гуминовых кислот, а также изменениях в элементном составе, которые указывают на увеличение степени окисленности органического вещества и увеличении доли ароматических фрагментов в нем.
2. Процессы физической и химической трансформации залежи в ходе осушения приводят к изменению темпа торфонакопления (от естественного к
осушенному участку снижается в 3 раза), а также способствует смещению обогащенного зольными элементами и радионуклидами слоя ближе к поверхности залежи.
3. Охарактеризованы вертикальные профили распределения радионуклидов 241Am, 137Cs, 238U, 234U и 210Pb в залежах естественного и нарушенных участков верхового болота. Выявлено неравномерное распределение исследуемого ряда радионуклидов, при этом для апробированных торфяных залежей в целом наблюдается снижение их активностей при движении от поверхности вглубь залежи. Установлено, что запасы 137Cs и U для исследуемого приповерхностного слоя мощностью 0,5 м увеличиваются от естественного участка к площадкам, подверженным действию осушения. Таким образом, можно сказать, что геохимические процессы, вызванные осушением, усиливают связывание радионуклидов торфом бореальных верховых торфяников.
4. На примере участка с естественным гидрологическим режимом показано, что межфазное распределение 137Cs характеризуется увеличением миграционно-способных форм (растворенных и связанных с взвешенными частицами) с глубиной залежи.
5. Показано наличие сильных положительных связей в распределении изотопов 137Cs и 210Pb с окислительно-восстановительными и кислотноосновными условиям, которые существенно изменяются в ходе осушения, а также обнаружена их положительная связь с содержанием зольных элементов, водорастворимых солей и металлами K, Na, Mg и Mn. Для изотопов U распределение связано преимущественно с такими параметрами как Eh, зольностью и макроэлементами Ca и Al, при этом связь с фактором Eh усиливается в ряду: естественный участок, осушенный участок, участок с постмелиоративным заболачиванием.
6. В условиях модельного эксперимента показано, что максимальная глубина вертикальной миграции 137Cs в условиях естественного участка составила 17 см, при этом наблюдается неравномерное распределение по глубине активности вносимой изотопной метки. Для осушенного участка вертикальная миграция 137Cs составила 14 см, а распределение его активности более равномерное. Увеличение параметра pH (в интервале pH от 2 до 6) сопровождается ростом степени связывания 137Cs верховым торфом с 1,3 до 72,3 %.
Купить