Тема: ПЕРЕДНЕЕ ОХЛАЖДЕНИЕ ТВЕРДОТЕЛЬНОЙ МИШЕНИ ПРИ ПРОИЗВОДСТВЕ РАДИОНУКЛИДОВ ЙОДА НА ЦИКЛОТРОНЕ

Актуальность темы исследования. В диссертационной работе поставлена актуальная научная задача, состоящая в интенсификации теплообмена в облучаемой оксидной мишени при производстве нуклидов на основе радиойода с использованием мелкодисперсного распыления жидкости на основе ультразвуковой колебательной системы для охлаждения передней стороны мишени [1].
Радионуклиды (РН) и меченые ими соединения широко применяются для проведения диагностических исследований в различных областях медицины, таких как кардиология, онкология, эндокринология и другие. Известно, что в организме человека, помимо основных пяти элементов (кислорода, водорода, углерода, азота и кальция), содержится до 70 других элементов (йод, калий, железо, хлор и др.). Поэтому введение РН, обладающего химическими свойствами определенного элемента-органогена, или его введение в форме соответствующего химического соединения, позволяет получать информацию о физиологических процессах и патофизиологических изменениях, происходящих в различных органах [2].
Радионуклиды находят широкое применение в ядерной медицине, главным образом в форме радиофармацевтических лекарственных препаратов (РФЛП), которые используются как для ранней диагностики патологий различных органов человека, так и для терапевтических целей. Радиофармацевтический препарат представляет собой лекарственное средство, содержащее один или несколько радионуклидов (радиоактивных изотопов) в готовом к применению виде в качестве активного компонента или его части. [3].
Современные диагностические подходы в ядерной медицине включают такие технологии, как позитронно-эмиссионная томография (ПЭТ) и однофотонная эмиссионная компьютерная томография (ОФЭКТ). В диагностических радиофармацевтических препаратах (РФЛП) используются радионуклиды, испускающие гамма- или позитронное излучение, которые выступают в роли информационных маркеров. Излучение, исходящее от радионуклидов, проникает через ткани организма и фиксируется внешними детекторами. РФЛП могут накапливаться как в здоровых, так и в патологически измененных тканях, что позволяет не только визуализировать анатомические структуры, как в традиционной томографии, но и оценивать метаболические процессы на клеточном уровне. Эти методы находят широкое применение в клинической практике. Позитронноэмиссионная томография считается «золотым стандартом» в диагностике онкологических заболеваний, так как позволяет выявлять первичные опухоли на самых ранних стадиях и проводить сканирование всего организма для обнаружения возможных метастазов. Такие возможности крайне важны для разработки лечебной стратегии и ранней оценки эффективности терапии [4].
Радионуклиды йода активно применяются в ядерной медицине как для диагностических целей с использованием методов ПЭТ и ОФЭКТ [5], так и в брахитерапии [6]. Производство изотопов йода осуществляется на медицинских циклотронах посредством облучения твердотельных мишеней ускоренными пучками протонов или дейтронов [5; 7].
Одним из наиболее часто используемых материалов для мишеней при производстве радиойода является обогащённый по определённому изотопу теллур, который применяется в виде металлического теллура или диоксида теллура [5; 8]. Общей проблемой металлических мишеней является низкая температура плавления элементарного теллура (452°C) и последующая потеря радиоактивного йода из матрицы [9]. Данных недостатков лишена мишень из порошкообразного ТеО2, обогащённого по определённому изотопу и нанесённого на подложку из тугоплавкого материала (Pt, Ta) [10; 11]. Температура плавления ТеО2 (733°C) выше, чем у металла, однако его теплопроводность достаточно низкая (3 Вт/м-К), что затрудняет процесс передачи тепла от вещества мишени к охлаждаемой подложке при облучении высоким током пучка. Таким образом, для повышения интенсивности производства радионуклидов необходимо обеспечить дополнительное охлаждение мишени.
В связи с этим, с одной стороны, рабочий слой мишенного материала должен быть минимальным, чтобы обеспечить эффективное отведение тепла, а с другой стороны, количественный выход радионуклида должен быть сопоставим с выходом, достигаемым при использовании «толстой» мишени [12]. Кроме того, при
производстве радиоизотопов на циклотроне стремятся применять максимально возможный ток пучка заряженных частиц, чтобы достичь наибольшей активности целевого нуклида. Энергия, теряемая заряженными частицами при их торможении в материале мишени, выделяется в виде тепла. В результате происходит нагрев, вещество переходит в другое фазовое состояние: расплавляется, испаряется, сублимирует, и мы вынуждены ограничивать плотность тока пучка и, следовательно, интенсивность наработки радионуклида [5; 9]. Это обстоятельство снижает
производительность циклотрона и негативно сказывается на экономических показателях производства радионуклидов. Проблему значительного радиационного нагрева можно решить путем применения принудительного охлаждения мишени. Это позволит сохранить высокую плотность тока заряженных частиц, одновременно предотвращая фазовые превращения материала за счет эффективного теплоотвода.
Степень разработанности темы исследования. В научной литературе описаны два метода охлаждения мишени во время облучения. В первом методе задняя поверхность мишени охлаждается проточной водой, а передняя - потоком воздуха [7; 13]; во втором — задняя поверхность также охлаждается водой, а передняя — потоком гелия [14—16]. Несмотря на достигнутые успехи при использовании этих методов, отводимая от мишени мощность во время облучения остаётся на низком уровне, составляя значения около 350-500 Вт [17; 18], что не соответствует
возможностям рабочего тока пучка современных циклотронов.
Сам по себе ТеО2 является плохо изученным материалом с точки зрения физико-химических и теплофизических свойств. В имеющейся литературе не хватает данных о зависимостях его теплопроводности и плотности от температуры, нет описанных критериев разрушения мишени при её неравномерном нагревании. При этом использование именно диоксида теллура в качестве материала мишени является практически безальтернативным, ввиду простоты изготовления, выделения йода и регенерации мишени.
В данной работе объектом исследования выступают процессы охлаждения твердотельной мишени при её облучении потоком заряженных частиц, а предметом исследования является охлаждение мишени с использованием потока мелкодисперсно распылённой жидкости.
Целью работы является разработка нового метода охлаждения твердотельной мишени при производстве радионуклидов йода на циклотроне для применения в ядерной медицине. Для достижения этой цели необходимо было решить следующие решить следующие научные задачи:
1. Разработка устройства мелкодисперсного распыления жидкости на основе ультразвуковой колебательной системы для охлаждения передней стороны мишени;
2. Создание физико-математической модели исследования процессов охлаждения твердотельной мишени при облучении потоком заряженных частиц;
3. Апробация нового способа охлаждения мишени на циклотроне Р7М.
4. Получение новых данных о кинетике охлаждения оксидной мишени.
5. Разработка критериев работоспособности мишени при определенных температурах.
Научная новизна исследования.
Сформулирована научная проблема исследования эффективности нового способа охлаждения передней стороны твердотельной мишени, на основе математической модели сопряжённого теплообмена.
Впервые произведено охлаждение твердотельной мишени из ТеО2 мелкодисперсно распылённой водой при наработке радионуклидов йода на пучке дейтронов с энергией 13,6 МэВ, на что получен патент РФ на изобретение № 2777655 [19] (см. приложение Г).
Впервые изучены процессы испарительного охлаждения распылённой жидкости на слое ТеО2. Показаны условия достижения оптимальных режимов охлаждения при наличии теплового потока на поверхности.
Получены новые данные о процессах отвода тепла от твердотельной оксидной мишени при облучении пучком дейтронов и охлаждении мелкодисперсно распылённой водой.
Теоретическая и практическая значимость работы:
1. Разработано устройство для охлаждения твердотельной мишени с
использованием потока мелкодисперсно распылённой воды при
производстве радионуклидов на циклотроне.
2. Исследовано тепловое поле мишени при воздействии пучка заряженных частиц тепловой мощностью 500-800 Вт и дополнительным охлаждением передней стороны мишени мелкодисперсно распылённой водой.
3. Получены новые данные о кинетике охлаждения передней стороны мишени мелкодисперсно распылённой водой.
4. Выработаны критерии работоспособности мишени при различной мощности тепловой нагрузки
5. Экспериментально проверены характеристики тепловых полей при облучении и охлаждении оксидной мишени.
6. Разработанный способ и устройство охлаждения может использоваться на производственных радиофармацевтических площадках при наработке радионуклидов на циклотроне.
Методология и методы исследования.
При выполнении диссертационной работы мишень из диоксида теллура создавалась методом наплавления порошка на платиновую подложку. Пучок дейтронов для облучения мишени получали на циклотроне Р7М ТПУ, измерение температуры подложки мишени производилось термопарой К-типа из сплава хромель-алюмель. Целостность мишенного слоя в перерывах между облучениями определялась визуально. Ультразвуковая колебательная система для производства потока мелкодисперсно распылённой жидкости собиралась по технологическим схемам, приведённым в [20], контроль производительности распыления осуществлялся с помощью перистальтического насоса. Численное исследование процесса облучения и охлаждения мишени выполнено при решении задач теплопроводности и конвекции с использованием программного комплекса COMSOL Multiphysics [21]. Подробное описание методик экспериментальных исследований, методов, использованных при проведении экспериментов, а также методов математического моделирования представлено в главах 2, 3 и 4.
Положения и основные результаты, выносимые на защиту:
1. Экспериментально доказана высокая эффективность охлаждения твердотельной мишени при использовании разработанного и изготовленного устройства мелкодисперсного распыления жидкости на основе ультразвуковой колебательной системы.
2. Практически обоснована физико-математическая модель для исследования процессов охлаждения твердотельной мишени при облучении потоком заряженных частиц.
3. Доказана работоспособность предложенного способа охлаждения твердотельной мишени при облучении потоком заряженных частиц при реализации технологии производства радионуклидов йода на циклотроне.
4. Разработаны и даны рекомендации применения результатов численного моделирования теплообмена и критериев разрушения TeO2, при выборе режимов охлаждения оксидной мишени для производства изотопов йода путём её облучения на циклотроне.
Достоверность полученных результатов подтверждается физической обоснованностью разработанной модели теплоотвода, непротиворечивостью полученных результатов, их внутренним единством и соответствием существующим представлениям о процессах облучения и охлаждения твердотельной мишени. Достоверность экспериментальных данных была оценена на основе расчётов погрешностей измерений зарегистрированных физических величин.
Для подтверждения достоверности результатов математического моделирования был проведён сравнительный анализ с данными экспериментов, полученными в рамках данного исследования. Результаты расчётов температурного поля твердотельной мишени в процессе облучения хорошо согласуются с данными, полученными экспериментально.
Связь работы с научными программами и грантами. Исследования выполнены при поддержке программы «УМНИК» Фонда содействия инновациям (2018).
Личный вклад автора. Проведён научно-информационный поиск и анализ состояния проблемы. Разработана математическая модель процессов облучения твердотельной мишени пучком заряженных частиц и её охлаждения потоком мелкодисперсно распылённой воды. Разработано и экспериментально апробировано устройство охлаждения мишени, в основе которого лежит ультразвуковая колебательная система, проведён анализ полученных результатов, получен патент на изобретение. Разработаны рекомендации по практическому использованию полученных результатов в производстве радионуклидов йода на циклотроне. Результаты исследования представлены на всероссийских и международных конференциях и конкурсах, подготовлены публикации по результатам исследований в журналы, индексируемые в базах данных РИНЦ, Scopus, WoS.
Апробация работы. Основные положения диссертационной работы представлены в докладах на VI Школе-конференции молодых атомщиков Сибири,- Томск, 2015; конференции "Актуальные проблемы инновационного развития ядерных технологий материалы конференции в рамках Научной сессии НИЯУ МИФИ - Северск, 2016; VII Школе-конференции молодых атомщиков,- Томск, 2016; конференции "Физико-технические проблемы в науке, промышленности и медицине - Томск, 2016; конференции "Физико-технические проблемы в науке, промышленности и медицине (ФТПНПМ-2019) - Томск, 2019, IV международная конференция «Современные проблемы теплофизики и энергетики» - Москва, 2024.
Публикации. Основные результаты по теме диссертации изложены в 10 печатных изданиях, 5 из которых изданы в журналах, рекомендованных ВАК, 3 - в базах данных, индексируемых Scopus и WoS, 5 — в тезисах докладов.
Объем и структура работы. Диссертация состоит из введения, четырёх глав, заключения и четырёх приложений. Полный объём диссертации составляет 118 страниц с 42 рисунками и 17 таблицами. Список литературы содержит 103 наименования.
Содержание работы.
Во введении обоснована актуальность темы диссертационной работы, сформулированы цель и задачи исследований, а также практическая и теоретическая значимость работы, научная новизна и достоверность результатов, личный вклад автора.
В первой главе приведено описание свойств основных изотопов йода, типы циклотронных мишеней, основные параметры облучения и способы обеспечения термической стабильности твердотельных мишеней.
В ядерной медицине повсеместно используются изотопы йода, полученные ускорительным способом: 120gI, 123I, 124I, 125I. Данные радионуклиды используют как в диагностике, так и в терапии, их производят на ускорителях заряженных частиц при облучении твердотельной мишени пучком высокоэнергетических протонов или дейтронов. При прохождении заряженной частицы через вещество частица теряет энергию за счёт ионизационного торможения, что приводит к генерации тепла и нагреву мишени. Мощность пучка, диссипированная в мишени, равна току пучка в микроамперах, умноженному на энергию в МэВ.
В качестве материала мишени для производства радиойода используется диоксид теллура, обогащённый по определенному изотопу и нанесённый на подложку из тугоплавкого материала (чаще всего Pt). Такая мишень позволяет выделять любой радионуклид йода без её разрушения методом термодиффузии в области температур фазового перехода плавления ТеО2. Однако тепловые и прочностные свойства оксидных материалов заметно отличаются от свойств металлов, что сказывается на термической устойчивости мишеней к длительному и интенсивному облучению. Особенности тепловыделения в веществе мишени при облучении, в сочетании с низкой теплопроводностью диоксида теллура, приводят к образованию «горячих точек» — зон локального перегрева материала мишени, что может привести к её разрушению.
Для обеспечения термической стабильности оксидной мишени во время облучения используют различные способы, такие как применение более равномерного профиля пучка, наклон мишени на определенный угол по отношению к пучку, уменьшение толщины слоя оксидного материала и эффективное переднее охлаждение мишени. При этом именно переднее охлаждение обеспечивает достаточный теплоотвод, так как из-за плохих термопроводящих свойств ТеО2, тепло, поглощаемое в целевом слое, не может эффективно передаваться охлаждаемой подложке.
Несмотря на попытки реализации переднего охлаждения с использованием газовых теплоносителей, их эффективность остаётся довольно низкой, и для интенсивного охлаждения передней стороны мишени нужно использовать теплоноситель с гораздо более высоким коэффициентом теплоотдачи, например, мелкодисперсно распылённую воду. Для реализации данного способа охлаждения необходимо разработать устройство переднего охлаждения мишени на основе ультразвуковой колебательной системы, провести экспериментальную проверку работоспособности указанного метода, а также оценить эффективность переднего охлаждения с использованием средств математического моделирования.
Во второй главе приведены результаты расчёта и конструирования устройства переднего охлаждения мишени, которое состоит из ультразвуковой колебательной системы (УЗКС), частотой 22 кГц, ультразвукового генератора и перистальтического насоса. Вода, попадая на рабочую поверхность УЗКС распыляется, образуя факел из мелкодисперсных водяных частиц.
Основным преимуществом ультразвукового метода распыления является возможность изменения толщины слоя воды на поверхности мишени до минимально целесообразного (0,1-0,2 мм), что позволяет с одной стороны, интенсифицировать теплообмен за счёт водяного охлаждения, с другой снизить потери энергии пучка при прохождении слоя жидкости, что является важным фактором при наработке больших активностей радионуклида.
В третьей главе проведена экспериментальная апробация разработанного устройства охлаждения мишени на пучке дейтронов циклотрона Р7М. Мишень из ТеО2, нанесённого на подложку из Pt облучалась пучком дейтронов с энергией 13,6 МэВ и током 10 мкА. Охлаждение осуществлялось потоком мелкодисперсно распылённой воды с передней стороны мишени (по отношению к пучку). Во время облучения температура Pt подложки измерялась термопарой, после облучения визуально проверялась целостность мишени.
Эксперименты доказали работоспособность и высокую эффективность охлаждения твердотельной мишени при использовании разработанного устройства мелкодисперсного распыления жидкости. Использование только лишь переднего охлаждения позволило мишени из диоксида теллура сохранять работоспособность при общей тепловой мощности пучка 113 Вт. При низком расходе охлаждающей жидкости (15 мл/мин) и тепловой мощности 113 Вт, температура мишени была в районе 120-130 °С, что гарантировало целостность оксидного слоя.
Четвертая глава содержит расчёты разработанных математических моделей процессов облучения и охлаждения мишени из ТеО2 для двух случаев. Первый - моделирование эксперимента по использованию мелкодисперсно распылённой воды в качестве хладогента для переднего охлаждения мишени, который был описан в главе 3. В данном исследовании определён коэффициент теплоотдачи при охлаждении передней стороны мишени потоком мелкодисперсно распылённой воды. Вторая модель заключается в моделировании промышленного производства изотопа йод-123 на циклотроне с использованием различных теплоносителей для охлаждения передней поверхности мишени (воздух, гелий, вода). В результате были рассчитаны тепловое поле облучаемой мишени и коэффициенты теплоотдачи для каждого из теплоносителей. Установлено, что интенсивность теплоотвода при использовании распылённого водяного потока для охлаждения передней стороны мишени на порядок выше, чем при использовании газового теплоносителя.
В заключении кратко сформулированы основные результаты диссертационной работы.
К диссертационной работе приложен патент на изобретение способа охлаждения передней стороны твердотельной мишени при облучении пучком заряженных частиц (приложение Г).
Купить

В настоящее время радионуклиды на основе йода всё чаще находят применение в ядерной медицине в качестве диагностических и терапевтических РФЛП. Данные изотопы производят на циклотронах, облучая мишень из диоксида теллура, нанесённого на металлическую подложку, пучком ускоренных протонов или дейтронов. Из-за низкой теплопроводности материала мишени, отвод тепловой мощности пучка к охлаждаемой водой подложки значительно затруднён. При этом производительность наработки радиойода сильно ограничивается, так как вынужденно уменьшается ток пучка, что негативно сказывается на экономических параметрах производства. В этой связи, в диссертационной работе исследована возможность дополнительного охлаждения передней стороны мишени (слоя TeOi) с использованием мелкодисперсного распыления жидкости.
С этой целью при выполнении диссертационной работы были решены следующие задачи: разработано и изготовлено устройство распыления жидкости с использованием ультразвуковой колебательной системы, проведены пробные испытания данного устройства на пучке циклотрона Р7М, оценена интенсивность теплоотвода и кинетика охлаждения мишени с использованием пакета математического моделирования COMSOL, рассчитано температурное поле оксидной мишени, применительно к производственным условиям наработки радиойода на циклотроне, установлены критерии термической стабильности мишени при облучении.
Результаты, полученные в процессе выполнения данной диссертационной работы, позволили сформулировать несколько выводов и рекомендаций, которые могут быть полезны для разработки мишеней и мишенных устройств с перспективой их практического использования в производстве РФЛП на циклотроне.
1. Мишень, состоящая из оксидного материала, нанесённого на металлическую подложку, требует интенсивного переднего охлаждения, так как имеющий низкий коэффициент теплопроводности оксид плохо передаёт тепло охлаждаемой водой подложке.
2. При изготовлении мишени особое внимание следует уделять равномерности нанесения мишенного материала на подложку. Так как пучок заряженных частиц теряет энергию в веществе нелинейно, неровности материала приводят к повышенным удельным потерям, что способствует увеличению градиента температуры и локальному перегреву.
3. Разворот мишени на определенный угол по отношению к пучку является эффективной мерой по рассеиванию локальной плотности пучка на большей площади. При этом проекция пучка на мишени становится шире, что требует изменения формы мишени с круглой на эллипсоидную.
4. Доказана высокая эффективность охлаждения твердотельной мишени при использовании разработанного устройства мелкодисперсного распыления жидкости на основе ультразвуковой колебательной системы. Использование данного устройства позволяет увеличить тепловую нагрузку на мишень, без разрушения последней, до значений свыше 500 Вт.
5. Данный способ охлаждения твердотельной мишени получил патент на изобретение РФ №2777655.
6. Доказана работоспособность физико-математической модели для исследования процессов охлаждения твердотельной мишени в процессе облучения потоком заряженных частиц.
7. Достоверность полученных результатов подтверждается физической
обоснованностью разработанной моделью теплоотвода,
непротиворечивостью полученных результатов, их внутренним единством и соответствием существующим представлениям о процессах облучения и охлаждения твердотельной мишени.
8. Результаты расчётов температурного поля твердотельной мишени в процессе облучения удовлетворительно согласуются с данными, полученными экспериментально.
Благодарности
Автор выражает благодарность сотрудникам Научной лаборатории радиоактивных веществ и технологий ТПУ за помощь в проведении экспериментов, интерпретации результатов, советы и поддержку. Также свою благодарность автор выражает своим научным руководителям: Головкову Владимиру Михайловичу за выбор темы и наставничество до своих последних дней, Кривобокову Валерию Павловичу за структурирование материала, подготовку и исправление текста диссертации, моральную поддержку и ценные советы, а также Тюрина Юрия Ивановича за помощь в написании окончательного варианта, завершении исследования и подготовке диссертации к защите.

Купить