Помощь студентам в учебе
ИССЛЕДОВАНИЕ ОЧИСТКИ МЕТАЛЛОВ И СВАРНЫХ ШВОВ ОТ ЧАСТИЦ МОКС-ТОПЛИВА ЛАЗЕРНЫМ ИЗЛУЧЕНИЕМ
|
ВВЕДЕНИЕ 5
Глава 1 ОБЗОР ЛИТЕРАТУРЫ 14
1.1 Процессы и технологии, приводящие к загрязнению поверхности
твэлов 14
1.2 Радиоактивное загрязнение, образующееся при производстве
ядерного топлива 15
1.3 Методы контроля радиоактивного загрязнения поверхности 17
1.4 Методы очистки поверхностей от дисперсных частиц 19
1.4.1 Методы удаления поверхностного радиоактивного загрязнения с
трубки твэла 21
1.4.2 Лазерная очистки от поверхностного загрязнения металлов
дисперсными частицами 23
1.4.2.1 Выбор источника лазерного излучения для очистки поверхности.. 26
1.4.2.2 Физико-химические процессы, протекающие при лазерном
воздействии на поверхность металлов 29
1.5 Распространение интенсивного лазерного излучения через
атмосферный аэрозоль или парогазовое облако при лазерном пробое 33
1.6 Выводы по главе 1 36
Глава 2 РАЗРАБОТКА АВТОМАТИЗИРОВАННОГО МЕТОДА
КОНТРОЛЯ АЛЬФА-ЗАГРЯЗНЕНИЯ ПОВЕРХНОСТИ ТВЭЛОВ ДЛЯ УРАН-ПЛУТОНИЕВОГО ТОПЛИВА 37
2.1 Контроль радиоактивного загрязнения в промышленных
условиях 37
2.2 Методика контроля альфа-загрязнения поверхности твэла 39
2.3 Разработка автоматизированного метода контроля общего альфа-загрязнения поверхности твэла для перспективных требований 41
2.4 Метод контроля активности нефиксированного загрязнения,
обусловленной радиоактивными дисперсными частицами 53
2.5 Выводы по главе 2 58
Глава 3 РАЗРАБОТКА МЕТОДА ЛАЗЕРНОЙ ОЧИСТКИ СВАРНЫХ ШВОВ СТАЛИ ОТ ПОЛУПРОВОДНИКОВЫХ ЧАСТИЦ ПЫЛИ 59
3.1 Обоснование метода лазерной очистки от поверхностного
загрязнения частицами пыли 60
3.2 Исследование лазерной очистки поверхности металла от
микрочастиц 65
3.3 Моделирование лазерного нагрева микрочастиц, фиксированных
в сварном шве стали 74
3.4 Анализ метода лазерной очистки сварного шва трубок твэла 85
3.5 Выводы по главе 3 87
Глава 4 РАЗРАБОТКА МЕТОДОВ КОНТРОЛЯ ПРОЦЕССА ЛАЗЕРНОЙ ОЧИСТКИ ПОВЕРХНОСТИ МЕТАЛЛОВ ОТ ДИСПЕРСНЫХ ЧАСТИЦ 88
4.1 Анализ процессов, протекающих при формировании аэрозоля,
возникающего при лазерной абляции металлов 88
4.2 Анализ процессов, связанных с прохождением лазерного
излучения через аэрозоль 90
4.3 Процессы нуклеации после воздействия лазерного излучения 91
4.3.1 Исследование влияния магнитного поля на процесс нуклеации .... 97
4.3.2 Анализ фазового перехода в смеси паров оксидов урана и
плутония 102
4.4 Непрерывный контроль процесса лазерной очистки поверхности
металлов 103
4.4.1 Контроль степени лазерной очистки поверхности металлов в
воздухе по плазменной частоте 104
4.4.2 Исследование процесса сухой и мокрой лазерной дезактивации поверхности металла, по величине сигналов рассеянного
излучения 107
4.5 Выводы по главе 4 112
ОСНОВНЫЕ ВЫВОДЫ. ЗАКЛЮЧЕНИЕ 113
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ 115
Приложение А 133
Глава 1 ОБЗОР ЛИТЕРАТУРЫ 14
1.1 Процессы и технологии, приводящие к загрязнению поверхности
твэлов 14
1.2 Радиоактивное загрязнение, образующееся при производстве
ядерного топлива 15
1.3 Методы контроля радиоактивного загрязнения поверхности 17
1.4 Методы очистки поверхностей от дисперсных частиц 19
1.4.1 Методы удаления поверхностного радиоактивного загрязнения с
трубки твэла 21
1.4.2 Лазерная очистки от поверхностного загрязнения металлов
дисперсными частицами 23
1.4.2.1 Выбор источника лазерного излучения для очистки поверхности.. 26
1.4.2.2 Физико-химические процессы, протекающие при лазерном
воздействии на поверхность металлов 29
1.5 Распространение интенсивного лазерного излучения через
атмосферный аэрозоль или парогазовое облако при лазерном пробое 33
1.6 Выводы по главе 1 36
Глава 2 РАЗРАБОТКА АВТОМАТИЗИРОВАННОГО МЕТОДА
КОНТРОЛЯ АЛЬФА-ЗАГРЯЗНЕНИЯ ПОВЕРХНОСТИ ТВЭЛОВ ДЛЯ УРАН-ПЛУТОНИЕВОГО ТОПЛИВА 37
2.1 Контроль радиоактивного загрязнения в промышленных
условиях 37
2.2 Методика контроля альфа-загрязнения поверхности твэла 39
2.3 Разработка автоматизированного метода контроля общего альфа-загрязнения поверхности твэла для перспективных требований 41
2.4 Метод контроля активности нефиксированного загрязнения,
обусловленной радиоактивными дисперсными частицами 53
2.5 Выводы по главе 2 58
Глава 3 РАЗРАБОТКА МЕТОДА ЛАЗЕРНОЙ ОЧИСТКИ СВАРНЫХ ШВОВ СТАЛИ ОТ ПОЛУПРОВОДНИКОВЫХ ЧАСТИЦ ПЫЛИ 59
3.1 Обоснование метода лазерной очистки от поверхностного
загрязнения частицами пыли 60
3.2 Исследование лазерной очистки поверхности металла от
микрочастиц 65
3.3 Моделирование лазерного нагрева микрочастиц, фиксированных
в сварном шве стали 74
3.4 Анализ метода лазерной очистки сварного шва трубок твэла 85
3.5 Выводы по главе 3 87
Глава 4 РАЗРАБОТКА МЕТОДОВ КОНТРОЛЯ ПРОЦЕССА ЛАЗЕРНОЙ ОЧИСТКИ ПОВЕРХНОСТИ МЕТАЛЛОВ ОТ ДИСПЕРСНЫХ ЧАСТИЦ 88
4.1 Анализ процессов, протекающих при формировании аэрозоля,
возникающего при лазерной абляции металлов 88
4.2 Анализ процессов, связанных с прохождением лазерного
излучения через аэрозоль 90
4.3 Процессы нуклеации после воздействия лазерного излучения 91
4.3.1 Исследование влияния магнитного поля на процесс нуклеации .... 97
4.3.2 Анализ фазового перехода в смеси паров оксидов урана и
плутония 102
4.4 Непрерывный контроль процесса лазерной очистки поверхности
металлов 103
4.4.1 Контроль степени лазерной очистки поверхности металлов в
воздухе по плазменной частоте 104
4.4.2 Исследование процесса сухой и мокрой лазерной дезактивации поверхности металла, по величине сигналов рассеянного
излучения 107
4.5 Выводы по главе 4 112
ОСНОВНЫЕ ВЫВОДЫ. ЗАКЛЮЧЕНИЕ 113
СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ 115
Приложение А 133
Актуальность работы. В современной мировой атомной промышленности стоит задача вывода из эксплуатации объектов атомной энергетики, введенных с 1960-х годов и выработавших свой ресурс в настоящее время. При этом требуется утилизация радиоактивных отходов (РАО), образующихся в результате использования объектов ядерно-топливного цикла (ЯТЦ). РАО образуется во многих технологических процессах. Например, в результате переработки отработанного ядерного топлива (ОЯТ ) образуются высокоактивные композиции, содержащие, в том числе, уран, плутоний, минорные актиноиды. Также, при производстве традиционного топлива для атомных электростанций (АЭС) на основе диоксида урана накапливается обедненный гексафторид урана.
Для снижения количества РАО и увеличения эффективности ЯТЦ, реализуются технологии по вовлечению в ядерное топливо большего количества изотопов. Например, использование быстрых нейтронов в ядерном реакторе позволяет воспроизводить ядерное горючее, вовлекать долгоживущие актиноиды при получении тепловой и электрической энергии.
Вовлечение в ЯТЦ большего числа изотопов, основную долю которых составляют высокоактивные актиноиды, требует дополнительных мероприятий по радиационному контролю и применению новых технологических решений с высокой степенью автоматизации. Промышленное производство в России уран-плутониевого мокс-топлива началось с 2015 года. Использование высокоактивного плутония в топливе, может вызывать сильное поверхностное a-загрязнение технологического оборудования, тепловыделяющих элементов (твэл) и тепловыделяющих сборок при попадании частиц необлученного топлива на их поверхность. Находящиеся на поверхностях изделий, технологического оборудования или в воздухе микрочастицы уран-плутониевого топлива повышают дозовую нагрузку на персонал. Контроль поверхностного загрязнения a-активных радионуклидов осложняется малым пробегом a-частицы в воздушной атмосфере. Поэтому невозможно проводить непрерывный дистанционный контроль поверхностного загрязнения.
Производство мокс-топлива сопровождается попаданием микрочастиц оксидов урана и плутония на поверхность трубки твэла. В зоне загрузки трубки твэла топливными таблетками альфа-загрязнение максимально и осложняется фиксацией частиц топлива в сварочном шве при сварке заглушки и трубки. Существующий метод сухой дезактивации - тканевая протирка, не удаляет фиксированные оксидные частицы с поверхности и из сварного шва твэла. Поэтому актуальны исследования новых методов дезактивации твэла от микрочастиц оксидного уран-плутониевого топлива.
Степень разработанности темы
Лазерные технологии внедряются в атомную промышленность. Начиная с 1985 года, мощное лазерное излучение используется при фрагментировании и переработке ОЯТ. Известны методы удаления радиоактивных микрочастиц с твердых поверхностей воздействием высокоинтенсивного лазерного излучения. Применение лазерного излучения для очистки поверхностей от радиоактивного загрязнения активно исследуется с 1995 года в США, Канаде, Японии, Франции, России. Существенный вклад в изучении вопросов лазерной дезактивации внесли российские и зарубежные ученые, такие как В.П. Вейко, M. Afzal, P. Delaporte, F. Champonnois, M. Sentis, T. Hirabayashi, Y. Kameo, A.J. Potiens и другие. Начиная с 2009 года, исследователи из Индии A. Kumar, J.P. Nilaya, D.J. Biswas, R.B. Bhatt публикуют результаты лазерной дезактивации стали, а в 2017 году предложили использовать лазерное излучение для дезактивации поверхности твэлов. В этой работе приводятся результаты исследований по удалению радиоактивных микрочастиц с трубки твэла излучением неодимового лазера, которые удерживаются на поверхности только за счет сил адгезии. Учитывая особенность конструкции твэлов зарубежного исполнения, остаются неисследованными вопросы лазерной дезактивации наиболее загрязненных областей поверхности твэла (сварочных швов) от фиксированного загрязнения.
Процессы взаимодействия высокоинтенсивного лазерного излучения с веществом при лазерной очистке поверхности и способы оптимизации процесса лазерной дезактивации рассматриваются с 2000-х годов такими учеными как Б.С. Лукьянчук, Л.Я. Минько, J.B. Heroux, E. Sacher, M. Meunier, Jong Myung Lee и другими. Тем не менее, остается неизученной область непрерывного контроля качества лазерной дезактивации поверхности. Также, с внедрением новых топливных композиций и технологий в ЯТЦ, требуется изучение вопросов применения лазерного излучения к новым материалам для оптимизации процесса поверхностной дезактивации.
Объект исследования - поверхность и сварной шов твэла с мокс-топливом реактора БН-800.
Предмет исследования - физико-химические процессы, протекающие при лазерной дезактивации поверхности и сварного шва твэла от оксидных частиц актиноидов и лантаноидов.
Целью работы является разработка метода лазерной очистки от радиоактивного загрязнения поверхности твэлов с мокс-топливом.
Для достижения поставленной цели решались следующие задачи.
1. Изучить физико-химические процессы, протекающие при воздействии лазерного излучения на поверхность стальной пластины ЧС-68, в которой содержатся микрочастицы UO2, PuO2 и СеО2.
2. Разработать бесконтактный метод контроля полноты очистки от радиоактивного загрязнения поверхности твэлов с мокс-топливом.
Научная новизна результатов исследования заключается в следующем.
1. Впервые определен диапазон интенсивностей импульсов миллисекундной длительности неодимового лазера, позволяющий очистить сталь ЧС-68 от частично утопленных в поверхность металла микрочастиц CeO2 и недостаточный для увеличения шероховатости поверхности с глубиной впадины профиля не более 20 мкм, регламентируемой ТУ на поверхность твэла.
2. Впервые показано, что при облучении импульсами СО2-лазера длительностью 50 нс и интенсивностью 25 МВт/см2 микрочастицы UO2 и PuO2 диаметром 0,5 мкм нагреваются до точки кипения, а ThO2 и стали - нет.
3. Показана возможность использования средь: с максимальным пробегом а-частиц в автоматизированной камере контроля общего а-загрязнения поверхности твэла для уменьшения порога измерения.
4. Показано, что при лазерной абляции поверхности стали ЧС-68, находящейся под слоем воды или в газовой среде, миллисекундными импульсами неодимового лазера, амплитуда интенсивности импульсов рассеянного излучения пропорциональна количеству микрочастиц CeO2, частично утопленных в поверхностный слой металла.
5. Установлено, что при лазерной абляции поверхности стали ЧС-68 частота электромагнитной волны, излучаемой плазмой лазерного пробоя, пропорциональна количеству полупроводниковых микрочастиц CeO2, частично утопленных в поверхностный слой металла.
6. Впервые показано, что постоянное магнитное поле с индуктивностью 30-180 мТл влияет на распределение по размерам дисперсных частиц, образующихся при охлаждении парогазовой смеси, содержащей оксидные частицы, как за счет увеличения скорости формированию ядер конденсации, так и интенсификации роста микрочастиц.
Теоретическая значимость результатов исследований состоит в следующем.
1. Проанализированы и обобщены известные результаты по лазерной абляции металлической мишени, которые использованы при анализе данных, получаемых при лазерной очистке поверхности твэлов от частично утопленных в металл радиоактивных микрочастиц UO2 и PuO2.
2. Систематизированы данные по лазерному пробою для мишени, находящейся под слоем воды. Выводы по результатам анализа подтверждены экспериментально при лазерной абляции миллисекундными импульсами неодимового лазера поверхности стали ЧС-68, находящейся под слоем воды.
3. Проанализированы и обобщены известные данные по влиянию слабого постоянного магнитного поля на фазовый переход при охлаждении низкотемпературной плазмы. Полученные закономерности успешно использованы для анализа процесса конденсации паров UO2 и PuO2.
Практическая значимость результатов исследования состоит в следующем.
1. Результаты экспериментальных исследований по лазерной абляции стали ЧС-68 от частично утопленных в металл полупроводниковых микрочастиц CeO2 могут быть использованы при разработке технологии лазерной дезактивации сварного шва твэлов с мокс-топливом
2. Результаты моделирования нагрева микрочастиц UO2 и PuO2, ThO2 и стали диаметром 0,5 мкм при облучении импульсами СО2-лазера длительностью 50 нс и интенсивностью 25 МВт/см2 могут быть использованы при разработке технологии лазерной дезактивации сварного шва твэлов с мокс-топливом.
3. Испытана камера объемом 5,9 л измерительного блока для автоматизированного контроля a-загрязнения поверхности твэлов различного исполнения, которая при минимальном расходе гелия 33 л/ч позволяет до 2,8 раз уменьшить порог измерения.
4. Бесконтактные методы контроля полноты лазерной очистки от микрочастиц CeO2, расположенных в приповерхностном слое сплава ЧС-68, могут быть использованы при разработке технологии лазерной дезактивации сварного шва твэлов с мокс-топливом, а также в лазерных технологиях обработки металла.
5. Разработанная модель роста дисперсных частиц в слабом постоянном магнитном поле вносит вклад в теорию нуклеации. Результаты исследования парамагнитного воздействия постоянного магнитного поля 30-180 мТл на пары парамагнитных веществ при их охлаждении, могут быть использованы при разработке технологии дезактивации сварного шва твэлов с мокс-топливом лазерными импульсами миллисекундной длительности.
Методология и методы диссертационного исследования
Методология работы на предварительном этапе включает моделирование физико-химических процессов, возникающих при дезактивации поверхности твэлов , с последующим наблюдением результатов на оригинальных экспериментальных установках.
Контроль a-загрязнения поверхностей осуществляли прямым измерением активности и методом гамма-спектрометрии. Газовые потоки в измерительной камере изучали с использованием математического моделирования, а для определения состава газа использовали масс-спектрометрический метод. Теплофизические процессы, протекающие при воздействии лазерного излучения на металл и полупроводниковые оксидные частицы, исследовали с помощью физико-математического моделирования. Результат воздействия лазерного излучения на металл и полупроводниковые оксидные частицы, а также изменение размеров частиц, полученных в результате абляции, исследовали с применением сканирующей электронной и оптической микроскопии. Анализ элементного состава продуктов абляции определялся с помощью энергодисперсионного анализатора сканирующего электронного микроскопа. Рассеяние лазерного излучения исследовали при помощи оптической спектрометрии.
На защиту выносятся следующие научные положения.
1. Импульсное излучение Nd-лазера миллисекундной длительности в диапазоне интенсивностей 17-27 кВт/см2 позволяет полностью удалять микрочастицы CeO2, находящиеся в поверхностном слое стали ЧС-68 толщиной до 20 мкм, путем преимущественного их испарения при лазерном нагреве.
2. Импульсное излучение СО2-лазера длительностью более 50 нс и интенсивностью более 25 МВт/см2 позволяет очищать с коэффициентом дезактивации до 5,33 поверхностный слой стали ЧС-68 толщиной менее 20 мкм от микрочастиц UO2 и PuO2 диаметром не более 0,5 мкм, путем их селективного испарения.
3. Длительность рассеянных лазерных импульсов, регистрируемых при лазерной абляции микрочастиц CeO2, находящихся в поверхностном слое металла, пропорциональна количеству микрочастиц подвергающихся ионизации, при облучении как в газовой, так и в жидкой фазах.
4. Постоянное магнитное поле с индукцией 30-180 мТл увеличивает скорость нуклеации паров путем интенсификации триплет-синглетного перехода, при лазерной абляции мишени миллисекундными импульсами, что увеличивает до 1,5 раз энергию лазерного импульса, попадающего на мишень.
5. Пороговое значение для автоматизированного контроля а-загрязнения поверхности твэла при лазерной дезактивации в камере проходного типа объемом 5,9 л уменьшается в 2,8 раз при замене воздушной атмосферы на гелиевую, за счет увеличения длины пробега а -частиц до 12 см.
Достоверность полученных результатов исследования обеспечена использованием современной измерительной аппаратуры и специализированного программного обеспечения, общепризнанных методик измерений, а также воспроизводимостью результатов экспериментальных исследований, проводимых при идентичных условиях. Аналитически и экспериментально подтверждено соответствие полученных результатов с работами идентичного характера других авторов на ряде выбранных объектов в области использования лазерного излучения для обработки поверхности , при различных условиях, и взаимодействия лазерного излучения с веществом. Измерительное оборудование, используемое в исследованиях, было калибровано. Исследования лазерных кратеров и продуктов абляции проведены с помощью электронного микроскопа в Томском региональном центре коллективного пользования и профилометра в Институте физики прочности и материаловедения Сибирского отделения Российской академии наук, обученными специалистами по утвержденным методикам.
Специальность диссертации
Выбор специальности диссертации 1.3.2 - Приборы и методы
экспериментальной физики в отрасли физико-математических наук, обусловлен тем, что в ней: приводятся результаты математического моделирования процесса нагрева дисперсных частиц в поле лазерного излучения на основе полученных зависимостей (3.14) и (3.15); предложено математическое описание (см. формулы (4.13) и (4.16)) процесса изменения скорости нуклеации паров, при лазерной абляции мишени миллисекундными импульсами, за счет интенсификации триплет-синглетного перехода в постоянном магнитном поле ; апробированы новые методы: непрерывного контроля полноты лазерной дезактивации трубок твэлов; созданы оригинальные экспериментальные установки для разработки метода лазерной дезактивации твэлов, соответствующие паспорту выбранной специальности.
Личный вклад автора состоит в непосредственном участии в разработке методик и проведении экспериментальных исследований, обработке, анализе и обобщении полученных результатов, разработке рекомендаций их практического использования, формулировке защищаемых положений и выводов.
Апробация работы. Результаты диссертационного исследования
докладывались и обсуждались в г. Москва, Томск, Снежинск, Северск на следующих научных сессиях и конференциях:
- IV Международная научная конференция «Изотопы: технологии,
материалы и применение», г. Томск, 30 октября - 3 ноября 2017 года;
- IX Школа-конференция молодых атомщиков Сибири, г. Томск, 17 октября - 19 октября 2018 года;
- V Международная научная конференция «Изотопы: технологии,
материалы и применение», г. Т омск, 29 октября - 2 ноября 2018 года;
- Международная научно-практическая конференция студентов, аспирантов и молодых ученых «Физико-химические и изотопные технологии в науке, промышленности и медицине», г. Томск, 30 сентября - 04 октября 2019 года;
- 14-й Международный форум по стратегическим технологиям (IFOST-2019), г. Томск, 14 - 17 октября 2019 года;
- X Международная научно-практическая конференция «Физико-технические проблемы в науке, промышленности и медицине», г. Томск, 9 - 11 сентября 2020 года;
- VI Международная научная конференция «Изотопы: технологии,
материалы и применение», г. Томск, 26 - 29 октября 2020 года;
- XXVII конференция Аэрозоли Сибири, г. Томск 23-24 ноября 2020 года;
- Научная сессия НИЯУ МИФИ «Инновационные ядерные технологии», г. Снежинск, 22 - 23 декабря 2020 года;
- Научная сессия НИЯУ МИФИ «Актуальные проблемы инновационного развития ядерных технологий», г. Северск, 12 - 16 апреля 2021 года;
- Молодежная научно-практическая конференция «Материалы и технологии в атомной энергетике», г. Москва, АО «ВНИИНМ», 22-23 июня 2022 года.
Публикации.
По материалам диссертационного исследования опубликованы 33 печатные работы, включая 6 статей: 5 в рецензируемых научных журналах
рекомендованных ВАК РФ (из которых 4 статьи имеют англоязычный вариант в журналах, индексируемых в базе данных Scopus) и 1 в журнале, индексируемом в базе данных Scopus. Получены 2 патента РФ.
Структура и объем диссертации.
Диссертационная работа состоит из введения, 4 глав, заключения и списка литературы. Работа изложена на 133 страницах машинописного текста, содержит 30 рисунков, 4 таблицы, 54 формулы, 172 источника цитируемой литературы.
Для снижения количества РАО и увеличения эффективности ЯТЦ, реализуются технологии по вовлечению в ядерное топливо большего количества изотопов. Например, использование быстрых нейтронов в ядерном реакторе позволяет воспроизводить ядерное горючее, вовлекать долгоживущие актиноиды при получении тепловой и электрической энергии.
Вовлечение в ЯТЦ большего числа изотопов, основную долю которых составляют высокоактивные актиноиды, требует дополнительных мероприятий по радиационному контролю и применению новых технологических решений с высокой степенью автоматизации. Промышленное производство в России уран-плутониевого мокс-топлива началось с 2015 года. Использование высокоактивного плутония в топливе, может вызывать сильное поверхностное a-загрязнение технологического оборудования, тепловыделяющих элементов (твэл) и тепловыделяющих сборок при попадании частиц необлученного топлива на их поверхность. Находящиеся на поверхностях изделий, технологического оборудования или в воздухе микрочастицы уран-плутониевого топлива повышают дозовую нагрузку на персонал. Контроль поверхностного загрязнения a-активных радионуклидов осложняется малым пробегом a-частицы в воздушной атмосфере. Поэтому невозможно проводить непрерывный дистанционный контроль поверхностного загрязнения.
Производство мокс-топлива сопровождается попаданием микрочастиц оксидов урана и плутония на поверхность трубки твэла. В зоне загрузки трубки твэла топливными таблетками альфа-загрязнение максимально и осложняется фиксацией частиц топлива в сварочном шве при сварке заглушки и трубки. Существующий метод сухой дезактивации - тканевая протирка, не удаляет фиксированные оксидные частицы с поверхности и из сварного шва твэла. Поэтому актуальны исследования новых методов дезактивации твэла от микрочастиц оксидного уран-плутониевого топлива.
Степень разработанности темы
Лазерные технологии внедряются в атомную промышленность. Начиная с 1985 года, мощное лазерное излучение используется при фрагментировании и переработке ОЯТ. Известны методы удаления радиоактивных микрочастиц с твердых поверхностей воздействием высокоинтенсивного лазерного излучения. Применение лазерного излучения для очистки поверхностей от радиоактивного загрязнения активно исследуется с 1995 года в США, Канаде, Японии, Франции, России. Существенный вклад в изучении вопросов лазерной дезактивации внесли российские и зарубежные ученые, такие как В.П. Вейко, M. Afzal, P. Delaporte, F. Champonnois, M. Sentis, T. Hirabayashi, Y. Kameo, A.J. Potiens и другие. Начиная с 2009 года, исследователи из Индии A. Kumar, J.P. Nilaya, D.J. Biswas, R.B. Bhatt публикуют результаты лазерной дезактивации стали, а в 2017 году предложили использовать лазерное излучение для дезактивации поверхности твэлов. В этой работе приводятся результаты исследований по удалению радиоактивных микрочастиц с трубки твэла излучением неодимового лазера, которые удерживаются на поверхности только за счет сил адгезии. Учитывая особенность конструкции твэлов зарубежного исполнения, остаются неисследованными вопросы лазерной дезактивации наиболее загрязненных областей поверхности твэла (сварочных швов) от фиксированного загрязнения.
Процессы взаимодействия высокоинтенсивного лазерного излучения с веществом при лазерной очистке поверхности и способы оптимизации процесса лазерной дезактивации рассматриваются с 2000-х годов такими учеными как Б.С. Лукьянчук, Л.Я. Минько, J.B. Heroux, E. Sacher, M. Meunier, Jong Myung Lee и другими. Тем не менее, остается неизученной область непрерывного контроля качества лазерной дезактивации поверхности. Также, с внедрением новых топливных композиций и технологий в ЯТЦ, требуется изучение вопросов применения лазерного излучения к новым материалам для оптимизации процесса поверхностной дезактивации.
Объект исследования - поверхность и сварной шов твэла с мокс-топливом реактора БН-800.
Предмет исследования - физико-химические процессы, протекающие при лазерной дезактивации поверхности и сварного шва твэла от оксидных частиц актиноидов и лантаноидов.
Целью работы является разработка метода лазерной очистки от радиоактивного загрязнения поверхности твэлов с мокс-топливом.
Для достижения поставленной цели решались следующие задачи.
1. Изучить физико-химические процессы, протекающие при воздействии лазерного излучения на поверхность стальной пластины ЧС-68, в которой содержатся микрочастицы UO2, PuO2 и СеО2.
2. Разработать бесконтактный метод контроля полноты очистки от радиоактивного загрязнения поверхности твэлов с мокс-топливом.
Научная новизна результатов исследования заключается в следующем.
1. Впервые определен диапазон интенсивностей импульсов миллисекундной длительности неодимового лазера, позволяющий очистить сталь ЧС-68 от частично утопленных в поверхность металла микрочастиц CeO2 и недостаточный для увеличения шероховатости поверхности с глубиной впадины профиля не более 20 мкм, регламентируемой ТУ на поверхность твэла.
2. Впервые показано, что при облучении импульсами СО2-лазера длительностью 50 нс и интенсивностью 25 МВт/см2 микрочастицы UO2 и PuO2 диаметром 0,5 мкм нагреваются до точки кипения, а ThO2 и стали - нет.
3. Показана возможность использования средь: с максимальным пробегом а-частиц в автоматизированной камере контроля общего а-загрязнения поверхности твэла для уменьшения порога измерения.
4. Показано, что при лазерной абляции поверхности стали ЧС-68, находящейся под слоем воды или в газовой среде, миллисекундными импульсами неодимового лазера, амплитуда интенсивности импульсов рассеянного излучения пропорциональна количеству микрочастиц CeO2, частично утопленных в поверхностный слой металла.
5. Установлено, что при лазерной абляции поверхности стали ЧС-68 частота электромагнитной волны, излучаемой плазмой лазерного пробоя, пропорциональна количеству полупроводниковых микрочастиц CeO2, частично утопленных в поверхностный слой металла.
6. Впервые показано, что постоянное магнитное поле с индуктивностью 30-180 мТл влияет на распределение по размерам дисперсных частиц, образующихся при охлаждении парогазовой смеси, содержащей оксидные частицы, как за счет увеличения скорости формированию ядер конденсации, так и интенсификации роста микрочастиц.
Теоретическая значимость результатов исследований состоит в следующем.
1. Проанализированы и обобщены известные результаты по лазерной абляции металлической мишени, которые использованы при анализе данных, получаемых при лазерной очистке поверхности твэлов от частично утопленных в металл радиоактивных микрочастиц UO2 и PuO2.
2. Систематизированы данные по лазерному пробою для мишени, находящейся под слоем воды. Выводы по результатам анализа подтверждены экспериментально при лазерной абляции миллисекундными импульсами неодимового лазера поверхности стали ЧС-68, находящейся под слоем воды.
3. Проанализированы и обобщены известные данные по влиянию слабого постоянного магнитного поля на фазовый переход при охлаждении низкотемпературной плазмы. Полученные закономерности успешно использованы для анализа процесса конденсации паров UO2 и PuO2.
Практическая значимость результатов исследования состоит в следующем.
1. Результаты экспериментальных исследований по лазерной абляции стали ЧС-68 от частично утопленных в металл полупроводниковых микрочастиц CeO2 могут быть использованы при разработке технологии лазерной дезактивации сварного шва твэлов с мокс-топливом
2. Результаты моделирования нагрева микрочастиц UO2 и PuO2, ThO2 и стали диаметром 0,5 мкм при облучении импульсами СО2-лазера длительностью 50 нс и интенсивностью 25 МВт/см2 могут быть использованы при разработке технологии лазерной дезактивации сварного шва твэлов с мокс-топливом.
3. Испытана камера объемом 5,9 л измерительного блока для автоматизированного контроля a-загрязнения поверхности твэлов различного исполнения, которая при минимальном расходе гелия 33 л/ч позволяет до 2,8 раз уменьшить порог измерения.
4. Бесконтактные методы контроля полноты лазерной очистки от микрочастиц CeO2, расположенных в приповерхностном слое сплава ЧС-68, могут быть использованы при разработке технологии лазерной дезактивации сварного шва твэлов с мокс-топливом, а также в лазерных технологиях обработки металла.
5. Разработанная модель роста дисперсных частиц в слабом постоянном магнитном поле вносит вклад в теорию нуклеации. Результаты исследования парамагнитного воздействия постоянного магнитного поля 30-180 мТл на пары парамагнитных веществ при их охлаждении, могут быть использованы при разработке технологии дезактивации сварного шва твэлов с мокс-топливом лазерными импульсами миллисекундной длительности.
Методология и методы диссертационного исследования
Методология работы на предварительном этапе включает моделирование физико-химических процессов, возникающих при дезактивации поверхности твэлов , с последующим наблюдением результатов на оригинальных экспериментальных установках.
Контроль a-загрязнения поверхностей осуществляли прямым измерением активности и методом гамма-спектрометрии. Газовые потоки в измерительной камере изучали с использованием математического моделирования, а для определения состава газа использовали масс-спектрометрический метод. Теплофизические процессы, протекающие при воздействии лазерного излучения на металл и полупроводниковые оксидные частицы, исследовали с помощью физико-математического моделирования. Результат воздействия лазерного излучения на металл и полупроводниковые оксидные частицы, а также изменение размеров частиц, полученных в результате абляции, исследовали с применением сканирующей электронной и оптической микроскопии. Анализ элементного состава продуктов абляции определялся с помощью энергодисперсионного анализатора сканирующего электронного микроскопа. Рассеяние лазерного излучения исследовали при помощи оптической спектрометрии.
На защиту выносятся следующие научные положения.
1. Импульсное излучение Nd-лазера миллисекундной длительности в диапазоне интенсивностей 17-27 кВт/см2 позволяет полностью удалять микрочастицы CeO2, находящиеся в поверхностном слое стали ЧС-68 толщиной до 20 мкм, путем преимущественного их испарения при лазерном нагреве.
2. Импульсное излучение СО2-лазера длительностью более 50 нс и интенсивностью более 25 МВт/см2 позволяет очищать с коэффициентом дезактивации до 5,33 поверхностный слой стали ЧС-68 толщиной менее 20 мкм от микрочастиц UO2 и PuO2 диаметром не более 0,5 мкм, путем их селективного испарения.
3. Длительность рассеянных лазерных импульсов, регистрируемых при лазерной абляции микрочастиц CeO2, находящихся в поверхностном слое металла, пропорциональна количеству микрочастиц подвергающихся ионизации, при облучении как в газовой, так и в жидкой фазах.
4. Постоянное магнитное поле с индукцией 30-180 мТл увеличивает скорость нуклеации паров путем интенсификации триплет-синглетного перехода, при лазерной абляции мишени миллисекундными импульсами, что увеличивает до 1,5 раз энергию лазерного импульса, попадающего на мишень.
5. Пороговое значение для автоматизированного контроля а-загрязнения поверхности твэла при лазерной дезактивации в камере проходного типа объемом 5,9 л уменьшается в 2,8 раз при замене воздушной атмосферы на гелиевую, за счет увеличения длины пробега а -частиц до 12 см.
Достоверность полученных результатов исследования обеспечена использованием современной измерительной аппаратуры и специализированного программного обеспечения, общепризнанных методик измерений, а также воспроизводимостью результатов экспериментальных исследований, проводимых при идентичных условиях. Аналитически и экспериментально подтверждено соответствие полученных результатов с работами идентичного характера других авторов на ряде выбранных объектов в области использования лазерного излучения для обработки поверхности , при различных условиях, и взаимодействия лазерного излучения с веществом. Измерительное оборудование, используемое в исследованиях, было калибровано. Исследования лазерных кратеров и продуктов абляции проведены с помощью электронного микроскопа в Томском региональном центре коллективного пользования и профилометра в Институте физики прочности и материаловедения Сибирского отделения Российской академии наук, обученными специалистами по утвержденным методикам.
Специальность диссертации
Выбор специальности диссертации 1.3.2 - Приборы и методы
экспериментальной физики в отрасли физико-математических наук, обусловлен тем, что в ней: приводятся результаты математического моделирования процесса нагрева дисперсных частиц в поле лазерного излучения на основе полученных зависимостей (3.14) и (3.15); предложено математическое описание (см. формулы (4.13) и (4.16)) процесса изменения скорости нуклеации паров, при лазерной абляции мишени миллисекундными импульсами, за счет интенсификации триплет-синглетного перехода в постоянном магнитном поле ; апробированы новые методы: непрерывного контроля полноты лазерной дезактивации трубок твэлов; созданы оригинальные экспериментальные установки для разработки метода лазерной дезактивации твэлов, соответствующие паспорту выбранной специальности.
Личный вклад автора состоит в непосредственном участии в разработке методик и проведении экспериментальных исследований, обработке, анализе и обобщении полученных результатов, разработке рекомендаций их практического использования, формулировке защищаемых положений и выводов.
Апробация работы. Результаты диссертационного исследования
докладывались и обсуждались в г. Москва, Томск, Снежинск, Северск на следующих научных сессиях и конференциях:
- IV Международная научная конференция «Изотопы: технологии,
материалы и применение», г. Томск, 30 октября - 3 ноября 2017 года;
- IX Школа-конференция молодых атомщиков Сибири, г. Томск, 17 октября - 19 октября 2018 года;
- V Международная научная конференция «Изотопы: технологии,
материалы и применение», г. Т омск, 29 октября - 2 ноября 2018 года;
- Международная научно-практическая конференция студентов, аспирантов и молодых ученых «Физико-химические и изотопные технологии в науке, промышленности и медицине», г. Томск, 30 сентября - 04 октября 2019 года;
- 14-й Международный форум по стратегическим технологиям (IFOST-2019), г. Томск, 14 - 17 октября 2019 года;
- X Международная научно-практическая конференция «Физико-технические проблемы в науке, промышленности и медицине», г. Томск, 9 - 11 сентября 2020 года;
- VI Международная научная конференция «Изотопы: технологии,
материалы и применение», г. Томск, 26 - 29 октября 2020 года;
- XXVII конференция Аэрозоли Сибири, г. Томск 23-24 ноября 2020 года;
- Научная сессия НИЯУ МИФИ «Инновационные ядерные технологии», г. Снежинск, 22 - 23 декабря 2020 года;
- Научная сессия НИЯУ МИФИ «Актуальные проблемы инновационного развития ядерных технологий», г. Северск, 12 - 16 апреля 2021 года;
- Молодежная научно-практическая конференция «Материалы и технологии в атомной энергетике», г. Москва, АО «ВНИИНМ», 22-23 июня 2022 года.
Публикации.
По материалам диссертационного исследования опубликованы 33 печатные работы, включая 6 статей: 5 в рецензируемых научных журналах
рекомендованных ВАК РФ (из которых 4 статьи имеют англоязычный вариант в журналах, индексируемых в базе данных Scopus) и 1 в журнале, индексируемом в базе данных Scopus. Получены 2 патента РФ.
Структура и объем диссертации.
Диссертационная работа состоит из введения, 4 глав, заключения и списка литературы. Работа изложена на 133 страницах машинописного текста, содержит 30 рисунков, 4 таблицы, 54 формулы, 172 источника цитируемой литературы.
1. Обнаружено, что в диапазоне интенсивностей 17-27 кВт/см2 импульсов миллисекундной длительности неодимового лазера возможна очистка сварного шва стали ЧС-68 от внедренных в металл микрочастиц CeO2. Путем сопоставления оптических и теплофизических характеристик UO2, PuO2 и СеО2 показано, что возможна лазерная очистка стали ЧС-68 от радиоактивных микрочастиц UO2 и PuO2 с коэффициентом дезактивации до 5,33, а вновь формируемая шероховатость поверхности сварного шва твэла не превысит допустимую по техническим условиям на поверхность твэла.
2. Впервые показано, что при облучении импульсами СО2-лазера длительностью 50 нс и интенсивностью 25 МВт/см2 микрочастицы UO2 и PuO2 диаметром 0,5 мкм нагреваются до точки кипения, а микрочастицы ThO2 и сталь ЧС-68 - нет. На основании этой особенности доказана возможность проведения дезактивации сварного шва твэлов с мокс-топливом лазерным излучением с длиной волны 10,6 мкм и интенсивностью более 25 МВт/см2.
3. Экспериментально показано, что автоматизация процесса контроля общего поверхностного a-загрязнения твэла при лазерной дезактивации возможна с использованием камеры проходного типа, в которой реализована система поддержания среды с максимальным пробегом альфа-частиц. Такие условия позволяют до 2,8 раз уменьшить пороговое значение автоматизированного контроля поверхностного загрязнения. Для этого можно использовать детекторы в камере объемом 5,9 литра с атмосферой гелия, расход которого поддерживается не менее 33 л/ч.
4. Продемонстрировано, что при лазерной абляции поверхности стали ЧС-68, находящейся под слоем жидкости или в газовой среде, миллисекундными импульсами неодимового лазера амплитуда интенсивности импульсов рассеянного излучения пропорциональна количеству микрочастиц CeO2, находящихся в приповерхностном слое металла.
5. Показано, что при мокрой лазерной очистке поверхности от радиоактивных микрочастиц процессы испарения и образования пузырьков пара в жидкости приводят к интенсивному рассеянию лазерного излучения. Высокая степень очистки поверхности приводит к уменьшению амплитуды и продолжительности послесвечения плазменного образования. Анализ зависимости от времени величины потока рассеянного излучения, при лазерной абляции, позволяет вести контроль качества очистки поверхности.
6. Установлено, что постоянное магнитное поле с индукцией 30-180 мТл влияет на процесс нуклеации паров из низкотемпературной плазмы. Поэтому воздействие постоянного магнитного поля с индукцией 30-180 мТл увеличивает эффективность лазерной очистки поверхности от микрочастиц, находящихся в приповерхностном слое мишени, импульсами длительностью 1-1,5 мс. Это связано с тем, что постоянное внешнее магнитное поле способствует увеличению скорости как формирования ядер конденсации, так и роста микрочастиц. Одновременное зарождение большого количества ядер конденсации и быстрый их рост приводит к быстрому уменьшению экранировки мишени аэрозолем. Это увеличивает эффективность лазерного воздействия.
* * *
Проведены исследования, результаты которых могут быть положены в основу метода лазерной дезактивации поверхности и сварного шва твэла от микрочастиц оксидов актиноидов и лантаноидов.
Для существующей технологии производства мокс-топлива целесообразно применение комбинации лазерных импульсов двух длин волн: 1,06 мкм в термомеханическом режиме очистки поверхности и удаления нефиксированного радиоактивного загрязнения, и 10,6 мкм в испарительном режиме для удаления фиксированных частиц в сварочном шве твэла. При проектировани
2. Впервые показано, что при облучении импульсами СО2-лазера длительностью 50 нс и интенсивностью 25 МВт/см2 микрочастицы UO2 и PuO2 диаметром 0,5 мкм нагреваются до точки кипения, а микрочастицы ThO2 и сталь ЧС-68 - нет. На основании этой особенности доказана возможность проведения дезактивации сварного шва твэлов с мокс-топливом лазерным излучением с длиной волны 10,6 мкм и интенсивностью более 25 МВт/см2.
3. Экспериментально показано, что автоматизация процесса контроля общего поверхностного a-загрязнения твэла при лазерной дезактивации возможна с использованием камеры проходного типа, в которой реализована система поддержания среды с максимальным пробегом альфа-частиц. Такие условия позволяют до 2,8 раз уменьшить пороговое значение автоматизированного контроля поверхностного загрязнения. Для этого можно использовать детекторы в камере объемом 5,9 литра с атмосферой гелия, расход которого поддерживается не менее 33 л/ч.
4. Продемонстрировано, что при лазерной абляции поверхности стали ЧС-68, находящейся под слоем жидкости или в газовой среде, миллисекундными импульсами неодимового лазера амплитуда интенсивности импульсов рассеянного излучения пропорциональна количеству микрочастиц CeO2, находящихся в приповерхностном слое металла.
5. Показано, что при мокрой лазерной очистке поверхности от радиоактивных микрочастиц процессы испарения и образования пузырьков пара в жидкости приводят к интенсивному рассеянию лазерного излучения. Высокая степень очистки поверхности приводит к уменьшению амплитуды и продолжительности послесвечения плазменного образования. Анализ зависимости от времени величины потока рассеянного излучения, при лазерной абляции, позволяет вести контроль качества очистки поверхности.
6. Установлено, что постоянное магнитное поле с индукцией 30-180 мТл влияет на процесс нуклеации паров из низкотемпературной плазмы. Поэтому воздействие постоянного магнитного поля с индукцией 30-180 мТл увеличивает эффективность лазерной очистки поверхности от микрочастиц, находящихся в приповерхностном слое мишени, импульсами длительностью 1-1,5 мс. Это связано с тем, что постоянное внешнее магнитное поле способствует увеличению скорости как формирования ядер конденсации, так и роста микрочастиц. Одновременное зарождение большого количества ядер конденсации и быстрый их рост приводит к быстрому уменьшению экранировки мишени аэрозолем. Это увеличивает эффективность лазерного воздействия.
* * *
Проведены исследования, результаты которых могут быть положены в основу метода лазерной дезактивации поверхности и сварного шва твэла от микрочастиц оксидов актиноидов и лантаноидов.
Для существующей технологии производства мокс-топлива целесообразно применение комбинации лазерных импульсов двух длин волн: 1,06 мкм в термомеханическом режиме очистки поверхности и удаления нефиксированного радиоактивного загрязнения, и 10,6 мкм в испарительном режиме для удаления фиксированных частиц в сварочном шве твэла. При проектировани
