Тема: РАЗРАБОТКА МЕТОДОВ КОНТРОЛЯ ПРИРОДНЫХ РАДИОАКТИВНЫХ ОБРАЗЦОВ НЕОДНОРОДНОГО СОСТАВА С ОГРАНИЧЕННЫМ ОБЪЕМОМ И МАССОЙ

Актуальность темы исследования. В природе постоянно происходят различные процессы, влияющие на образование и перенос различного рода химических веществ, в том числе радиоактивных материалов. При этом радиоактивные материалы могут быть как природного, так и техногенного происхождения. Деятельность человека приводит к тому, что возникают дополнительные источники опасных веществ и новые пути их перераспределения и миграции в окружающей среде.
Человеческая деятельность, связанная с производством и испытаниями ядерного оружия, работой предприятий ядерного топливного цикла, включая добычу, переработку, обогащение топлива, производство, эксплуатацию реактора, хранение отработавшего топлива, переработку и хранение отходов, а также крупные аварии, например на Чернобыльской АЭС приводит к образованию значительной радиоактивности и поступлению в окружающую среду искусственных радионуклидов, таких как 137Cs, 90Sr и 129I и др. [1].
Современные технологии также могут быть причиной поступления естественных радионуклидов. Например, сжигание ископаемого топлива основная причина прямого выброса в атмосферу природных радионуклидов. Природные радионуклиды содержатся в материалах, используемых для строительства зданий, сооружений, дорог и других объектов населенных пунктов. В процессе добычи и переработки природного сырья, содержащего природные материалы, может происходить концентрирование природных радионуклидов (technologically enhanced naturally occurred radioactive materials, TENORM).
Радиационные измерения стали важным инструментом для исследователей с начала революции в естествознании на рубеже XIX и XX вв. Вильгельм Рентген, Анри Беккерель, Мария и Пьер Кюри, а также Эрнест Резерфорд разработали методы обнаружения ионизирующего излучения, за которыми последовали многие новые эксперименты и открытия в химии, физике, геологии и биологии. Развитие методов исследования радиоактивности становится все более важным в XX и XXI вв.
Существенный вклад в развитие методов исследования радиоактивности внесли российские ученые, в частности В. И. Вернадский стал основоположником радиохимии в СССР. В основанном В. И. Вернадским Радиевом институте исследования поведения изотопов урана, тория и калия проводились практически во всех абиогенных компонентах наземных экосистемах, в цепочке почва-растение. А. И. Таскаев (Институт биологии Коми НЦ УрО РАН) изучал миграцию тяжелых естественных радионуклидов. Он первым изучил полный изотопный состав урана, тория и радона в почвах, растениях и организмах мышевидных грызунов в районах с повышенным естественным радиационным фоном [2]. Им разработаны и внедрены в практику радиоэкологических исследований картографо-статистические методы описания геохимических и радиационных условий. А. В. Трапезников (ИЭРиЖ УрО РАН) представил информацию о накоплении, распределении, миграции 90Sr, 137Cs, тяжелых металлов и других химических токсикантов в реках Иртыш и Обь, а также в их поймах в 2007-2010 г [3]. Кроме того, он показал закономерности миграции, накопления и распределения 60Со, 90Sr, 137Cs и 239,240Pu на основных компонентах пресноводных биогеоценозов.
Особую роль в процессах перераспределения радиоактивных загрязнителей играет человеческая деятельность в зонах ее максимальной интенсивности. К таким зонам можно отнести урбанизированную среду, в которой производственная деятельность, строительство, транспортные потоки и т. Д. создают уникальные условия, влияющие на все экологические и геоэкологические процессы. Происходящие в урбанизированной среде процессы выветривания, эрозии и механического износа поверхностей инициируют каскад седиментационных процессов, приводящих к образованию пылегрязевых отложений (наносов). Пылегрязевые отложения накапливаются в пониженных участках рельефа, и при определенных условиях запасы таких отложений могут составлять значительную величину. Как показано в работах Селезнева и соавторов [4,5], в российских городах запасы пылегрязевого осадка достигают 2,9 кг/м2, в том числе 0,5-1 кг/м2 составляет пылевая фракция. Актуальность изучения этого явления и контроля запасов пылегрязевого осадка обусловлена экологическими, социальными и экономическими аспектами. В частности, происходит концентрирование поллютантов, накопление мусора и других отходов, загрязнение атмосферного воздуха минеральными взвешенными частицами пылевых фракций грязевого осадка. Исследование влияния процессов современного седиментогенеза в городской среде на миграцию и накопление искусственных и природных радионуклидов является актуальной задачей. Контроль распределения природных радионуклидов по объектам урбанизированной среды в зависимости от точки их отбора, сезона образования, распределения по размерным фракциям, корреляции с другими загрязняющими элементами позволяет оценить процессы перераспределения различного рода поллютантов в городских условиях, где на эти процессы влияют как природные факторы, так и антропогенная деятельность. Контроль радиоактивных элементов в городских отложениях используется в качестве инструмента для определения физико-химических свойств как искусственных, так и естественных источников радиоактивности в окружающей среде [6-8].
Природно-техногенные объекты, такие как поверхностные отложения городской среды, обладают неоднородным составом и включают фракции разного размера частиц, в том числе пылевые частицы размером менее 100 мкм. Оценка доли таких частиц и их экологогеохимической роли важная задача контроля состояния среды. Выделение отдельных фракций в пробах объектов среды производится методами гранулометрии, среди которых наиболее распространенные - сочетание ситового анализа, декантации и фильтрации. Особенностью гранулометрического анализа таких объектов, как почва, грунты и наносы, является получение гранулометрических фракций малого объема и массы [9]. Типичная масса фракции 2-10 мкм, полученная из пробы массой 200 г, составляет 1-5 г. Радиометрический анализ проб такой малой массы и объема представляет определенную сложность. Разработка соответствующего метода контроля окружающей среды позволит существенно расширить методическую базу экологогеохимических исследований в городской среде.
Одним из простейших аналитических способов обнаружения естественных или искусственных источников излучения является контроль суммарной бета- и альфа-активности. Несмотря на то, что такой контроль не дает информации об изотопном составе образца, этот метод при соответствующей доработке может быть использован для интегральной оценки проб малой массы и объема.
Объекты исследования. Образцы поверхностных пылегрязевых отложений, отобранные в жилых кварталах крупных городов России, расположенных в различных климатических и геолого-экологических зонах.
Предметом исследования являются методы контроля суммарной альфа- и бета- активности в образцах неоднородного состава, малой массы и объема.
Цель работы - разработка методического, технического и метрологического обеспечения контроля радиоактивности природных образцов, с особым вниманием к экспериментальным методам исследования образцов малой массы и малого объема и неоднородного состава в различных размерных фракциях городских отложений крупных мегаполисов России (в зависимости от климатической зоны, сезона образования отложений, геологических характеристик территории).
Основные задачи исследования:
1. Теоретическое и экспериментальное обоснование метода обнаружения альфа- и бета-радиоактивных изотопов в неоднородном образце малой массы и объема
(1-10 г).
2. Разработка методик и экспериментальных установок для контроля суммарной удельной альфа- и бета-активности во фракционированных по размеру образцах природного происхождения.
3. Применение разработанных радиометрических методов контроля и химического анализа для изучения радиоактивных (уран, торий и калий) и потенциально вредных (медь, цинк и свинец) элементов в фракционированных по размеру пробах городских поверхностных отложений (ГПО) естественного происхождения в трех городах России: Екатеринбурге, Ростове-на-Дону и Нижнем Новгороде.
4. Изучение сезонных колебаний суммарной альфа- и бета-активности, а также концентрации потенциально вредных элементов в городских поверхностных отложениях, сформированных в различных климатических и геологических условиях.
5. Выявление корреляционных взаимосвязей между радиоактивными и химическими загрязняющими факторами городских поверхностных отложений, сформированных в различных условиях.
6. Оценка доз облучения населения, связанного с природными
радионуклидами в пылегрязевых отложениях.
Научная новизна диссертационной работы
1. Впервые разработан метод определения суммарной удельной бета-активности во фракционированных по размеру частиц пробах поверхностных отложений (наносов) малой массы (<5 г) с использованием сцинтилляционных детекторов. Предложена оптимальная форма анализируемого образца, геометрия его расположения относительно детектора. Обоснована методика оценки чувствительности и калибровки метода в зависимости от размерной фракции с использованием фракционированных сыпучих материалов с известным содержанием K-40.
2. Впервые разработан метод измерения суммарной удельной альфа-активности
во фракционированных по размеру пробах поверхностных отложений малой массы (<5 г) с использованием твердотельных ядерных трековых детекторов. Предложены оптимальная форма анализируемого образца, геометрия его расположения относительно многослойной упаковки трекового детектора, условия и продолжительность экспонирования. Обоснована методика оценки
чувствительности и калибровки метода с использованием сыпучих материалов с известным содержанием природных радионуклидов.
3. Впервые получены данные о суммарной альфа- и бета-активности городских поверхностных пылегрязевых отложений по размерным фракциям для трех крупных городов России с разным климатом, расположенных в разных географических зонах.
4. Разработанные методы радиометрического анализа позволили выявить и охарактеризовать взаимосвязь радиометрических характеристик, химического и минерального состава в размерных фракциях поверхностных отложений городской среды.
5. На основе полученных данных впервые оценена эффективная доза облучения, обусловленная ингаляционным поступлением пылевой фракции современных городских поверхностных отложений, для различных сценариев поведения.
Практическая значимость работы. Работа ориентирована на обнаружение радиоактивных веществ в образцах небольшой массы, полученных после фракционирования проб городских отложений. Пробы были отобраны в ходе эколого-геохимических исследований в жилых районах трех крупных городов России: Екатеринбурге, Ростове-на-Дону и Нижнем Новгороде. Суммарные удельные альфа- и бета-активности в различных размерных фракциях проб городских отложений являются показателем физико-химических процессов, значимых с точки зрения их влияния на здоровье человека. Наблюдение за суммарной бета-активностью позволяет также отслеживать техногенное загрязнение, в частности, выброс радионуклида Ru-106 и продуктов его распада, который был зарегистрирован станциями мониторинга в 2017 г. Для различных сценариев физической активности облучение человека сделана оценка эффективной дозы за счет ингаляции пылевой фракции городских отложений.
Методы исследования. В ходе исследования экспериментальный анализ радиоактивных или химических веществ проводился в Институте промышленной экологии УрО РАН. Детектор БДПБ-01 на основе пластикового сцинтиллятора использовался для определения суммарной удельной бета-активности в фракционированных отложениях малой массы. Суммарная удельная альфа- активность в образцах с малой массой фракции (<10 г) проводилась с использованием твердотельных ядерных трековых детекторов (ТЯТД), таких как LR-115 и CR-39. Гранулометрический анализ и разделение проб городских отложений на размерные фракции проводились в лаборатории урбанизированной среды Института промышленной экологии УрО РАН с использованием ситового
10 анализа, декантации и фильтрации. Химический анализ проводился в Химико- аналитическом центре Института промышленной экологии УрО РАН. Анализ проводился с использованием масс-спектрометрии с индуктивно-связанной плазмой (ICP-MS) для определения содержания урана, тория и потенциально вредных элементов (ПВЭ).
Положения, выносимые на защиту
1. Методы контроля суммарной удельной бета- и альфа-активности в образцах неоднородного состава, малой массы и малого объема на основе применения сцинтилляционных детекторов бета-частиц и трековых детекторов альфа-частиц и условия инструментального контроля для достижения оптимальных метрологических параметров.
2. Суммарная удельная бета-активность поверхностных пылегрязевых отложений (наносов) в крупных городах России не превышает 2,5 Бк/г и в среднем находится в диапазоне от 0,3 до 0,9 Бк/г; суммарная удельная альфа-активность не превышает 0,47 Бк/г и в среднем находится в диапазоне от 0,06 до 0,19 Бк/г.
3. Информативный индикатор геохимической трансформации современной городской среды, в том числе изменений минерального состава, ассоциаций макро- и микроэлементов в объектах среды по суммарной бета- и суммарной альфа- активности размерных фракций поверхностных пылегрязевых отложений.
4. Оценка доз облучения при ингаляционном поступлении взвешенных частиц по суммарной бета- и суммарной альфа-активности пылевых фракций поверхностных пылегрязевых отложений, а также обоснованное заключение о незначительном их вкладе (менее 0,1 мЗв/год) в структуру облучения человека.
Личный вклад автора. Все исследования, результаты которых изложены в диссертационной работе, были проведены автором лично. Во всех совместных работах, которые выполнены в соавторстве, автор участвовал в формулировке цели и задачи исследования, в разработке методов и их применении, в проведении эксперимента, а также в обработке и анализе результатов. Из совместных работ включен тот материал, который принадлежит непосредственно соискателю, заимствованный материал представлен в работе ссылками.
Достоверность результатов обеспечивается использованием современных надежных подходов к проведению радиометрических измерений, реализацией системы внутреннего лабораторного контроля качества измерений, интеркалибровкой с использованием различных методов измерения, участием в программе аналитических измерений аттестованного в государственной системе химико-аналитического центра.
Апробация результатов работы
Результаты работы были представлены на следующих конференциях: 7-я Международная молодежная научная конференция «Инновации. Физика. Технологии. IPT-2020 18-22 мая 2020 г., Екатеринбург, Россия; 6-я Международная молодежная научная конференция «Инновации. Физика. Технологии IPT-2019 2024 мая 2019 г., Екатеринбург, Россия; 5-я Международная конференция по радиоактивности окружающей среды, ENVIRA-2019, 8-13 сентября 2019 г., Прага, Чешская Республика; XIX Уральская молодежная научная школа геофизики, Екатеринбург: ИГФ УрО РАН, 2018.
Публикации: По тематике диссертационного исследования опубликовано 11 работ, в том числе 10 статей в изданиях, индексируемых в международных базах цитирования Scopus и Web of Science.
Объем и структура диссертационной работы. Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения и библиографии. Общий объем диссертации 139 страницы, включая 33 рисунка и 26 таблиц. Библиография- 194 наименований.

Купить

1. Представлено теоретическое и экспериментальное обоснование методов измерения естественной радиоактивности для решения задачи определения суммарной концентрации альфа- и бета-активности во фракционированных по размеру пробах городской окружающей среды и донных отложений.
2. Разработана методика и экспериментальная установка для измерения суммарной удельной бета-активности в образцах природного происхождения с малой массой и объемом. Метод состоит из сцинтилляционного детектора, защищенного свинцовым экраном.
3. Разработана методика и экспериментальная установка для измерения суммарной удельной альфа-активности в образцах природного происхождения с малой массой и объемом. Метод состоит из ТЯТД, которые экспонировались для фракционированных образцов. После травления подсчитывается количество треков альфа-частиц.
4. Разработанные экспериментальные методы радиационных измерений позволили в меру своей методической базы провести экогеохимические исследования в городской среде.
5. Разработанные методы верифицированы с помощью гамма-спектрометрии и химического анализа нефракционированных проб большой массы (0,5-2 кг). Результаты измерений суммарной удельной альфа- и бета-активности в фракционированных пробах с низкой массой согласуются с теоретическими предположениями и экспериментальными данными о распределении естественных радионуклидов по фракциям частиц городской почвы и отложений.
6. Суммарная удельная альфа- и бета-активность, измеренная для всех размеров фракций, может рассматриваться как индикатор значимых экологических процессов.
7. Распределение суммарной удельной бета-активности в городских отложениях зависит от фракционированного размера частиц: самые высокие значения обнаружены во фракциях малых размеров (пыль и мелкий песок). Частотное распределение
115 концентрации бета-активности в размерах пыли является значительными в течение зимнего и осеннего сезонов.
8. Тип городского ландшафта влияет на концентрацию суммарной бета- активности. Наблюдаемые зависимости отражают геохимические процессы, происходящие при образовании и переносе городских отложений. В частности, это может быть связано с вымыванием естественных радионуклидов из горных пород и почв вместе с дождевой водой в городские районы.
9. Результаты показали корреляцию между суммарной альфа- и бета- активностью, среднее отношение составляет 0,45, что выше, чем значение 0,1 по данным НКДАР ООН (2000). Эта корреляция показывает, что суммарные удельные альфа- и бета-активности в городской среде имеют одни и те же источники, а также демонстрирует наличие вторичных источников, таких как антропогенное происхождение и транспортные выбросы. Это было подтверждено сильной корреляцией между суммарной альфа-активностью и содержанием Pb (R = 0,89), а также суммарной бета-активностью и содержанием Pb (R = 0,77).
10. Размер пылевой фракции имеет примерно одинаковую суммарную удельную бета-активность 0,9 Бк/г в исследуемых городах, расположенных в разных географических зонах. Это можно объяснить наличием радионуклидов, которые мигрировали и переносились в результате одних и тех же естественных и антропогенных процессов, а также присутствием органического вещества с определенным содержанием калия-40.
11. Самая высокая суммарная удельная альфа-активность во фракции пыли была обнаружена в Ростове-на-Дону - 0,19 Бк/г, в то время как Нижний Новгород имеет самую высокую концентрацию суммарной альфа-активности - 0,12 Бк/г. во фракции мелкого песка. Разница в суммарной удельной альфа-активности между фракциями пыли и мелкого песка в исследуемых городах значима. Размер фракции пыли имеет более высокую концентрацию суммарной альфа-активности, чем фракция мелкого песка из-за естественного разделения основных минералов, составляющих ГПО, и 116 наличия радиоактивных минералов, таких как монацит и циркон, которые содержат изотопы тория, урана и продуктов их распада.
12. Радионуклид 106Ru, выброшенный из неизвестного источника в 2017 г., не способствовал росту суммарной бета-активности ГПО в Ростове-на-Дону.
13. Вдыхание пыли в городской среде в Екатеринбурге несет незначительный риск для здоровья из-за содержания природных радиоактивных материалов. Суммарная эффективная доза ниже референтного уровня МКРЗ - 1 мЗв в год.

Купить