Тема: ДЕГИДРИРОВАНИЕ ПРОПАНА НА Pt-Ga/SiO2 КАТАЛИЗАТОРАХ

Каталитическое неокислительное дегидрирование пропана (ДГ) является важным процессом в химической промышленности, что связано с растущим спросом на пропилен. По объему производства пропилен занимает второе место после этилена в химической промышленности и используется для получения полипропилена, полиакрилонитрила, акролеина, оксида пропилена, акриловой кислоты, глицерина и других органических соединений [1,2]. Алюмохромовые (СгОх/А12О3) и платино-оловянные (Pt-SnOx/Al2O3) катализаторы являются основными коммерческими катализаторами дегидрирования C3-C5 алканов [3,4]. Недостатком алюмохромовых катализаторов является содержание в них особо токсичного Cr(VI), представляющего опасность для здоровья во время получения и эксплуатации катализатора, в то время как платино-оловянные катализаторы являются дорогостоящими [5]. Биметаллическая комбинация Pt-Ga представляет собой перспективную каталитическую систему, поскольку оба компонента могут проявлять активность в реакции дегидрирования пропана [6]. Кроме того, в результате добавления галлия повышается дисперсность частиц платины и стабильность каталитической системы [7]. Основным недостатком при использовании оксида алюминия в качестве носителя является относительно высокая кислотность поверхности, что приводит к снижению селективности по целевым продуктам и дезактивации катализатора из-за образования кокса [8] Приведенные выше факты показывают, что создание новых носителей и катализаторов дегидрирования пропана является актуальным направлением.
Большой научный интерес к мезопористым материалам на основе диоксида кремния: SBA-3[9] SBA-15[10,11], MCM-41[12,13], и цеолитам [14] в качестве носителя для катализаторов дегидрирования обусловлен высокими значениями их площади удельной поверхности и упорядоченной мезопористой (2-15 нм) структурой [15,16]. Однако процессы дегидрирования реализуются при температурах 550-600 °C и сопровождаются диффузионными ограничениями. Следовательно, необходима особая структура катализатора, обеспечивающая эффективный транспорт реагентов к активным центрам катализатора и удаление продуктов из зоны реакции [17]. Материалы с иерархической пористой структурой перспективны для решения этой задачи благодаря сочетанию в их структуре транспортной системы широкой пор (в основном, более 50 нм) и наличия мезопор, обеспечивающих высокие значения удельной поверхности катализатора [18,19].
Целью работы является исследование иерархических оксиднокремниевых носителей на основе диатомита и MCM-41, а также Pt-Ga катализаторов дегидрирования пропана на их основе.
В соответствии с целью исследования в работе поставлены следующие задачи:
1. Синтезировать носители на основе диатомита и MCM-41, исследовать пористую структуру полученных носителей методами низкотемпературной адсорбции азота и сканирующей электронной микроскопии (СЭМ);
2. Синтезировать методом пропитки Pt, Ga и Pt-Ga катализаторы на основе диатомита, МСМ-41 и композита MCM-диатомит;
3. Исследовать полученные катализаторы методами низкотемпературной адсорбции азота, рентгенофазового анализа, температурно-программируемого восстановления (ТПВ-Н2);
4. Изучить каталитические свойства полученных катализаторов в реакции дегидрирования пропана, выявить зависимости каталитических свойств катализаторов от их состава и особенностей структуры.
Купить

1. Синтезированы носители на основе диатомита и MCM-41. Результаты низкотемпературной адсорбции и сканирующей электронной микроскопии (СЭМ) показали, что полученные композитные носители МСМ-41-диатомит характеризуются иерархической пористой структурой и высокими значениями удельной поверхности.
2. Методом пропитки синтезированы катализаторы Pt, Ga и Pt-Ga катализаторы на основе диатомита, МСМ-41 и композита MCM-41-диатомит. На основе MCM-41 получены катализаторы, которые обладают высокой активностью и стабильностью в реакции дегидрирования пропана. Высокую активность проявляет образец Pt/MCM-41.
3. Катализаторы, содержащие комбинацию Pt-Ga, проявляют более высокую активность и стабильность в реакции дегидрирования пропана без добавления водорода в реакционную смесь.
4. Изучена восстановительная способность Pt и Ga в катализаторах, присутствие платины увеличивает восстанавливаемость оксида галлия и приводит к сдвигу температуры восстановления пика оксида галлия, что указывает на взаимодействие Pt- и Ga-содержащих фаз.
5. Полученные катализаторы перспективны в реакции дегидрирования легких парафинов углеводородов благодаря открытой пористой структуре и большой площади поверхности.
Купить