Аннотация
ВВЕДЕНИЕ 4
1. Литературный обзор 5
1.1. Предшественники, используемые для получения палладий-висмутовых катализаторов.
Способы получения катализаторов. 5
1.2. Влияние вводимого висмута на структурно-фазовые характеристики катализатора 13
1.3. Активность и стабильность палладий-висмутовых катализаторов в различных
каталитических процессах 20
1.4. Активность и стабильность палладий-висмутовых катализаторов в реакции окисления
глюкозы 25
2. Экспериментальная часть 29
2.1. Приготовление катализатора 3Pd:1Bi/Al2O3 29
2.2. Физико-химический анализ катализатора 30
2.3. Исследование каталитических свойств 32
3. Результаты и обсуждение 34
3.1. Физико-химический анализ катализатора 34
3.2. Исследование каталитических свойств 38
ЗАКЛЮЧЕНИЕ 42
СПИСОК ИСПОЛЬЗОВАННОЙ ЛИТЕРАТУРЫ 43
В ходе работы был получен палладий-висмутовый катализатор, нанесенный на y-Al2O3 в количестве 5% (Pd + Bi) с атомным соотношением Pd:Bi = 3:1 по избытку раствора ацетатных предшественников с последующей последовательной обработкой в токе аргона, кислорода и водорода. Результаты РФлА показывает, что порошки катализатора содержат 3,5 атом.% палладия и 2,4 атом. % висмута. Удельная поверхность, определенная методом БЭТ, равна 135 м2/г. Общий объем пор составляет 0,263 см3/г. Катализатор был охарактеризован методами ПЭМ, ЭДС, СЭМ, РФЭС. Исходя из изображений ПЭМ и СЭМ образцов можно установить, что атомы Pd и Bi равномерно распределены по поверхности носителя и осадят в порах, причем средний диаметр частиц полученного катализатора равен 4 нм. С помощью метода ЭДС определили, что для биметаллического катализатора атомное соотношение Pd:Bi варьируется от 6,0 до 10,5. Результаты ЭДС и РФЭС показывают, что активные компоненты Pd и Bi существуют как связанные между собой металлы, так и адсорбированные на поверхности Pd(II) и Bi(III) соответственно. Исследованы в реакции окисления глюкозы активность и стабильность полученного катализатора. Результаты показывают, что каталитическая активность достигла максимального значения во втором цикле, и окисление было селективным по глюконовой кислоте в пяти каталитических циклах. Катализатор после катализа был охарактеризован методами РФлА и РФЭС. Данные РФлА указывают на то, что после первого каталитического цикла содержание палладия и висмута уменьшилось на 3% и 4% соответственно, которое связано с их растворением. Методом РФЭС было определено, что в реакции часть палладия подвергся окислению, а висмут подвергся гидролизу. Предположили, что растворенные атомы палладия и висмута образуют соединения Pd2Bi, которые соединяются с молекулами глюкозы или глюконата и образуются комплексы, что приводит к потере активных компонентов.
