Развитие методов расчёта электронной структуры многоэлектронных систем для определения свойств ядер тантала и таллия
|
1 Введение 3
2 Методы 6
2.1 Метод Хартри-Фока 6
2.2 Метод связанных кластеров (метод CC) 7
2.3 Метод конфигурационного взаимодействия (метод CI) 9
2.4 Метод ообщенного релятивистского эффективного псевдопотенциала остова (Ме
тод GRECP) 10
2.5 Теорема Гельмана-Фейнмана 11
3 Нейтронный квадрупольный момент ядра танталла 12
3.1 Теория 12
3.2 Детали расчетов 13
3.3 Результаты 14
4 Среднеквадратические зарядовые радиусы изотопов таллия 17
4.1 Теория 17
4.2 Детали расчетов 17
4.3 Результаты 19
5 Заключение 25
6 Примечания 25
2 Методы 6
2.1 Метод Хартри-Фока 6
2.2 Метод связанных кластеров (метод CC) 7
2.3 Метод конфигурационного взаимодействия (метод CI) 9
2.4 Метод ообщенного релятивистского эффективного псевдопотенциала остова (Ме
тод GRECP) 10
2.5 Теорема Гельмана-Фейнмана 11
3 Нейтронный квадрупольный момент ядра танталла 12
3.1 Теория 12
3.2 Детали расчетов 13
3.3 Результаты 14
4 Среднеквадратические зарядовые радиусы изотопов таллия 17
4.1 Теория 17
4.2 Детали расчетов 17
4.3 Результаты 19
5 Заключение 25
6 Примечания 25
В первой половине двадцатого века было экспериментально подтверждено существование нейтрона . Это открытие, в свою очередь, подтвердило гипотезу о том, что атомные ядра состоят из двух типов частиц: положительно заряженных протонов и нейтральных нейтронов. Следующей задачей стало развитие теории ядра которая могла бы описать его структуру (то есть распределение протонов и нейтронов в ядре) и ядерные эффекты которые наблюдаются в эксперименте. Было предложено большое количество различных моделей ядра, однако ни одна из них не описывает всех наблюдаемых ядерных эффектов, и, таким образом, до сегодняшнего дня проблема построения ядерной теории остается нерешенной.
Тем не менее, различные свойства ядер можно извлекать из электронных спектров атомов и молекул. В данной работе были рассмотрены два свойства: квадрупольный момент распределения нейтронов в ядре тантала и среднеквадратический зарядовый радиус ядра атома таллия.
Первый рассмотренный эффект основан на предложении, сделанном в работе, где была сформулирована идея о том, как можно измерить тензорный вклад спин-независимого электрон-ядерного взаимодействия нарушающего пространственную четность (P) в атомах. Данное взаимодействие интересно тем, что оно по большей части определяется квадруполь- ным распределением нейтронов в ядре.
Двухатомные молекулы являются крайне перспективными системами для измерения эффектов несохранения четности (PNC) из-за строения их энергетических уровней . В этих системах можно наблюдать близкие уровни противоположной четности. Недавно в эксперименте с молекулярным пучком BaF смогли установить ограничение на P-нечетный ядерный анапольный момент ядра 19F. Двухатомные молекулы с рабочим электронным состоянием 3А1 использовались для установки наилучших ограничения на проявления временных и пространственно (T,P) нечетных взаимодействий, таких как электрический дипольный момент электрона. Молекулы в этом электронном состояния имеют очень близкие уровни противоположной четности из-за эффекта Q-удвоения. Здесь Q — проекция полного углового момента электронов на межъядерную ось молекулы. Электронные уровни с AQ = 2 могут быть непосредственно перемешаны рассматриваемым тензорным PNC взаимодействием. В частности, это могут быть состояния 3Aq=1 and 3Aq=_1. В работе молекулярный катион TaO+ рассматривался как кандидат для поиска Т,Р-нечетного ядерного магнитного квадрупольного момента. Кроме того, недавно был доклад посвященный готовящемуся эксперименту с TaO+, который будет сформирован из охлажденного пучка молекул TaO. В настоящей работе исследуется эффект смешивания электронных состояний 3Aq=1 и 3Aq=_1 при тензорном PNC-взаимодействии. Для этого была вычислена молекулярная константа Wq, характеризующая тензорное слабое взаимодействие в электронном состоянии 3А1 в 181TaO+. Используя эту константу, мы оценили возможный эффект несохранения пространственной четности. Рассматриваемый изотоп 181Ta имеет ядерный спин I = 1/2 и ядерный квадру- польный момент Q = 3,17 b . Он стабилен, и естественное содержание этого изотопа составляет 99,988%, что выгодно с экспериментальной точки зрения.
Другая часть работы была посвящена извлечению среднеквадратических зарядовых радиусов изотопов таллия из экспериментальных данных по изотопическим сдвигам в атоме таллия.
Широко известно, что зарядовые радиусы ядер являются довольно чувтвительными характеристиками для тестов различных аспектов ядерной структуры. Высокоточные значения зарядовых радиусов нестабильных ядер являются ориентиром для современных ядер- ных моделей. Кроме того, точные зарядовые радиусы некоторых изотопов также можно использовать для того, чтобы накладывать ограничения на различные параметры ядерной материи. Изменения среднеквадратичного (ms) зарядового радиуса можно извлечь из величины изотопического сдвига (IS) атомных переходов. Изотопический сдвиг - это разность энергий электронного перехода в двух изотопах одного и того же элемента. Он может быть представлен в виде суммы двух вкладов: полевого сдвига (FS), связанного с изменением объема и распределения заряда ядра, и массового свдига (MS), связанного с эффектом отдачи ядра. Вклад массового свдига можно в свою очередь дополнительно разделить на нормальный массовый сдвиг (NMS) и специфический массовый сдвиг (SMS). Каждый из этих вкладов можно разложить на электронную и ядерную части. Соответствующие электронные множители обозначены ниже как FS и MS (NMS и SMS) факторы. Чтобы извлечь изменение среднеквадратического зарядового радиуса из экспериментальных значений IS, необходимо знать эти электронные факторы. Прогресс в экспериментальной технике позволяет получать величины изотопических сдвигов с точностью от 2% до 0,05% (см., например, работы. Однако до недавнего времени электронные факторы определялись (либо атомными расчетами, либо сравнением с мезоатомными и K-рентгеновскими данными) без указания погрешности. Эмпирические оценки теоретических погрешностей («около 10%, а в некоторых случаях даже больше»), предложенные Оттеном для фактора FS, сильно превышали достигнутую экспериментальную точностью. Фактор массового сдвига оценивался, как правило, качественно с погрешностью ~100% и выше. В результате погрешность, связанная с теоретическими атомными расчетами, доминировала над общей погрешностью изучаемых ядерных наблюдаемых. Вызовом для атомной теории стали растущие требования к точности экспериментальных значений зарядовых радиусов для наблюдения, в частности, тонких ядерных эффектов, например, влияния ядерных радиальных моментов высших порядков. Развитие передовых методов расчета электронной структуры дает нам инструмент для получения достоверных теоретических погрешностей и снижения их до приемлемого уровня (3% и ниже) (см., например, работы [18, 23-25]).
Изотопические сдвиги в нейтральных атомах таллия (A = 179-208) широко изучались экспериментально. Были рассмотрены три различных атомных перехода: 6р2Рз/2 ^ 7s2Si/2 (535 нм) [26-36],6p2Pi/2 ^ 6d2D3/2 (277 нм) [29, 37, 38] и 6p2Pi/2 ^ 7s2Si/2 (378 нм) [27, 31, 32, 34, 3941]. В случае линий длиной 535 и 277 нм согласованность соответствующих электронных факторов ранее обеспечивалась процедурой построения графика Кинга(это двумерный график с модифицированным экспериментальным значением IS для одного перехода по горизонтальной оси и модифицированным экспериментальным значение IS для другого перехода по вертикальной оси; предполагается, что соответствующая зависимость для различных пар изотопов будет линейной, см., например, работы , тогда как линия с частотой перехода 378 нм обрабатывалась независимо, и оставалось неясным, согласуются ли эти данные с данными по другим переходам. Соответственно, IS для 208Tl, измеренный только для линии 378 нм, не удавалось надежно сопоставить с данными по другим изотопам. Кроме того, факторы FS, рассчитанные для перехода 535 нм с помощью различных теоретических подходов, находились в диапазоне от 15,65 до 20,75 ГГц/фм2, т.е. имелась неопределенность ~30%. Следует подчеркнуть, что цепочка таллия относится к свинцовой области, где наблюдается поразительное разнообразие поведения изотопической зависимости зарядовых радиусов. Большая неопределенность фактора FS затрудняет надежное сравнение изотопной цепочки таллия с цепочкой соседних изотопов свинца или висмута.
В настоящей работе были уточнены теоретические значения факторов FS, NMS и SMS для переходов 6p2Pi/2 ^ 7s2Si/2, 6р2Рз/2 ^ 7.<5 2 и 6p2Pi/2 ^ 6d2D3/2 с использованием методов расчета электронной структуры на высоком уровне теории. Для этого мы разработали схему, которая использует релятивистскую теорию связанных кластеров с включением кластерных амплитуд высокого порядка. Важной особенностью схемы является то, что она позволяет систематически оценивать погрешности расчетов. Используя расчетные параметры и имеющиеся экспериментальные данные по IS, мы исследовали изменения среднеквадратичных зарядовых радиусов для изотопов Tl.
Тем не менее, различные свойства ядер можно извлекать из электронных спектров атомов и молекул. В данной работе были рассмотрены два свойства: квадрупольный момент распределения нейтронов в ядре тантала и среднеквадратический зарядовый радиус ядра атома таллия.
Первый рассмотренный эффект основан на предложении, сделанном в работе, где была сформулирована идея о том, как можно измерить тензорный вклад спин-независимого электрон-ядерного взаимодействия нарушающего пространственную четность (P) в атомах. Данное взаимодействие интересно тем, что оно по большей части определяется квадруполь- ным распределением нейтронов в ядре.
Двухатомные молекулы являются крайне перспективными системами для измерения эффектов несохранения четности (PNC) из-за строения их энергетических уровней . В этих системах можно наблюдать близкие уровни противоположной четности. Недавно в эксперименте с молекулярным пучком BaF смогли установить ограничение на P-нечетный ядерный анапольный момент ядра 19F. Двухатомные молекулы с рабочим электронным состоянием 3А1 использовались для установки наилучших ограничения на проявления временных и пространственно (T,P) нечетных взаимодействий, таких как электрический дипольный момент электрона. Молекулы в этом электронном состояния имеют очень близкие уровни противоположной четности из-за эффекта Q-удвоения. Здесь Q — проекция полного углового момента электронов на межъядерную ось молекулы. Электронные уровни с AQ = 2 могут быть непосредственно перемешаны рассматриваемым тензорным PNC взаимодействием. В частности, это могут быть состояния 3Aq=1 and 3Aq=_1. В работе молекулярный катион TaO+ рассматривался как кандидат для поиска Т,Р-нечетного ядерного магнитного квадрупольного момента. Кроме того, недавно был доклад посвященный готовящемуся эксперименту с TaO+, который будет сформирован из охлажденного пучка молекул TaO. В настоящей работе исследуется эффект смешивания электронных состояний 3Aq=1 и 3Aq=_1 при тензорном PNC-взаимодействии. Для этого была вычислена молекулярная константа Wq, характеризующая тензорное слабое взаимодействие в электронном состоянии 3А1 в 181TaO+. Используя эту константу, мы оценили возможный эффект несохранения пространственной четности. Рассматриваемый изотоп 181Ta имеет ядерный спин I = 1/2 и ядерный квадру- польный момент Q = 3,17 b . Он стабилен, и естественное содержание этого изотопа составляет 99,988%, что выгодно с экспериментальной точки зрения.
Другая часть работы была посвящена извлечению среднеквадратических зарядовых радиусов изотопов таллия из экспериментальных данных по изотопическим сдвигам в атоме таллия.
Широко известно, что зарядовые радиусы ядер являются довольно чувтвительными характеристиками для тестов различных аспектов ядерной структуры. Высокоточные значения зарядовых радиусов нестабильных ядер являются ориентиром для современных ядер- ных моделей. Кроме того, точные зарядовые радиусы некоторых изотопов также можно использовать для того, чтобы накладывать ограничения на различные параметры ядерной материи. Изменения среднеквадратичного (ms) зарядового радиуса можно извлечь из величины изотопического сдвига (IS) атомных переходов. Изотопический сдвиг - это разность энергий электронного перехода в двух изотопах одного и того же элемента. Он может быть представлен в виде суммы двух вкладов: полевого сдвига (FS), связанного с изменением объема и распределения заряда ядра, и массового свдига (MS), связанного с эффектом отдачи ядра. Вклад массового свдига можно в свою очередь дополнительно разделить на нормальный массовый сдвиг (NMS) и специфический массовый сдвиг (SMS). Каждый из этих вкладов можно разложить на электронную и ядерную части. Соответствующие электронные множители обозначены ниже как FS и MS (NMS и SMS) факторы. Чтобы извлечь изменение среднеквадратического зарядового радиуса из экспериментальных значений IS, необходимо знать эти электронные факторы. Прогресс в экспериментальной технике позволяет получать величины изотопических сдвигов с точностью от 2% до 0,05% (см., например, работы. Однако до недавнего времени электронные факторы определялись (либо атомными расчетами, либо сравнением с мезоатомными и K-рентгеновскими данными) без указания погрешности. Эмпирические оценки теоретических погрешностей («около 10%, а в некоторых случаях даже больше»), предложенные Оттеном для фактора FS, сильно превышали достигнутую экспериментальную точностью. Фактор массового сдвига оценивался, как правило, качественно с погрешностью ~100% и выше. В результате погрешность, связанная с теоретическими атомными расчетами, доминировала над общей погрешностью изучаемых ядерных наблюдаемых. Вызовом для атомной теории стали растущие требования к точности экспериментальных значений зарядовых радиусов для наблюдения, в частности, тонких ядерных эффектов, например, влияния ядерных радиальных моментов высших порядков. Развитие передовых методов расчета электронной структуры дает нам инструмент для получения достоверных теоретических погрешностей и снижения их до приемлемого уровня (3% и ниже) (см., например, работы [18, 23-25]).
Изотопические сдвиги в нейтральных атомах таллия (A = 179-208) широко изучались экспериментально. Были рассмотрены три различных атомных перехода: 6р2Рз/2 ^ 7s2Si/2 (535 нм) [26-36],6p2Pi/2 ^ 6d2D3/2 (277 нм) [29, 37, 38] и 6p2Pi/2 ^ 7s2Si/2 (378 нм) [27, 31, 32, 34, 3941]. В случае линий длиной 535 и 277 нм согласованность соответствующих электронных факторов ранее обеспечивалась процедурой построения графика Кинга(это двумерный график с модифицированным экспериментальным значением IS для одного перехода по горизонтальной оси и модифицированным экспериментальным значение IS для другого перехода по вертикальной оси; предполагается, что соответствующая зависимость для различных пар изотопов будет линейной, см., например, работы , тогда как линия с частотой перехода 378 нм обрабатывалась независимо, и оставалось неясным, согласуются ли эти данные с данными по другим переходам. Соответственно, IS для 208Tl, измеренный только для линии 378 нм, не удавалось надежно сопоставить с данными по другим изотопам. Кроме того, факторы FS, рассчитанные для перехода 535 нм с помощью различных теоретических подходов, находились в диапазоне от 15,65 до 20,75 ГГц/фм2, т.е. имелась неопределенность ~30%. Следует подчеркнуть, что цепочка таллия относится к свинцовой области, где наблюдается поразительное разнообразие поведения изотопической зависимости зарядовых радиусов. Большая неопределенность фактора FS затрудняет надежное сравнение изотопной цепочки таллия с цепочкой соседних изотопов свинца или висмута.
В настоящей работе были уточнены теоретические значения факторов FS, NMS и SMS для переходов 6p2Pi/2 ^ 7s2Si/2, 6р2Рз/2 ^ 7.<5 2 и 6p2Pi/2 ^ 6d2D3/2 с использованием методов расчета электронной структуры на высоком уровне теории. Для этого мы разработали схему, которая использует релятивистскую теорию связанных кластеров с включением кластерных амплитуд высокого порядка. Важной особенностью схемы является то, что она позволяет систематически оценивать погрешности расчетов. Используя расчетные параметры и имеющиеся экспериментальные данные по IS, мы исследовали изменения среднеквадратичных зарядовых радиусов для изотопов Tl.
В первой части данной работы был исследован эффект тензорного электрон-ядерного слабого взаимодействия для электронного состояния 3Д1 в молекулярном катионе 181TaO+ Это взаимодействие практически полностью определяется квадрупольным распределением нейтронов в ядре 181 Ta. Нами была оценена величина амплитуды Р-нечетного взаимодействия вызванного данным распределением. Молекула 181TaO+ является крайне удобной системой с экспериментальной точки зрения, поскольку в ней работающее состояние 3Д1 является основным. Нужно отметить, что другие Р-нечетные эффекты (такие как ядерный анапольный момент или слабый заряд ядра) тоже могут вносить вклад в вычисленную амплитуду в совокупности с неадиабатическими эффектами. Предыдущее исследование HfF+ показывает, что такие вклады должны быть на один-два порядка меньше чем рассмотренный эффект взаимодействия с квадрупольным моментом ядра Та.
Кроме того, нами были проведены вычисления электронных факторов изотопического сдвига в атоме таллия с учетом высоких порядков эффекта электронной корреляции. В корреляционных расчетах мы учитывали кластерные амплитуды вплоть до четырехкратных. Насколько нам известно, в тяжелых нейтральных атомах такие высокие порядки корреляции не учитывались ранее для вычисления электронных факторов изотопического сдвига. Используя разработанную схему расчета мы уточнили значения среднеквадратических зарядовых радиусов изотопов таллия. Теоретические погрешности h(r2) были впервые систематически оценены для атома Tl и уменьшены по сравнению с приписанными ранее. Для наиболее экзотических изотопов теоретические погрешности становятся сравнимы с экспериментальными. В дальнейшем исследовании мы хотим учесть вклады ядерных эффектов, таких как деформация и поляризация ядра.
По результатам проведенной работы были опубликованы статьи.
Кроме того, нами были проведены вычисления электронных факторов изотопического сдвига в атоме таллия с учетом высоких порядков эффекта электронной корреляции. В корреляционных расчетах мы учитывали кластерные амплитуды вплоть до четырехкратных. Насколько нам известно, в тяжелых нейтральных атомах такие высокие порядки корреляции не учитывались ранее для вычисления электронных факторов изотопического сдвига. Используя разработанную схему расчета мы уточнили значения среднеквадратических зарядовых радиусов изотопов таллия. Теоретические погрешности h(r2) были впервые систематически оценены для атома Tl и уменьшены по сравнению с приписанными ранее. Для наиболее экзотических изотопов теоретические погрешности становятся сравнимы с экспериментальными. В дальнейшем исследовании мы хотим учесть вклады ядерных эффектов, таких как деформация и поляризация ядра.
По результатам проведенной работы были опубликованы статьи.
Подобные работы
- Развитие методов расчёта электронной структуры многоэлектронных систем для определения свойств ядер тантала и таллия
Магистерская диссертация, физика. Язык работы: Русский. Цена: 4865 р. Год сдачи: 2023