Введение 5
Глава 1. Формирование газоаэрозольных смесей на предприятиях
ЯТЦ 11
1.1 Газообразные формы радиоактивных веществ в атмосфере 12
предприятий ЯТЦ 12
1.2 Существующие методы улавливания радиоактивного йода 15
из газовой фазы 15
1.2.1 Материалы для улавливания парогазовой фракции
радиоактивного йода 15
1.2.2 Методы изучения соотношений различных форм
радиоактивного йода 17
1.3 Подходы для оценки распределение аэрозольных частиц
по размерам 22
1.4 Анализ результатов исследования распределения радиоактивных аэрозолей по размеру на предприятиях
ЯТЦ 30
1.5 Задачи диссертационного исследования 35
Глава 2. Существующие методы и аппаратура для определения распределения радиоактивных аэрозолей по размерам частиц 37
и химических соединений изотопов йода в атмосфере 37
2.1 Устройства отбора газоаэрозольной смеси 37
2.1.1 Аналитические аэрозольные фильтры 37
2.1.2 Каскадные импакторные устройства 39
2.1.3 Диффузионные батареи 43
2.1.4 Сорбционно - фильтрующие материалы для оценки радиоактивного йода в атмосфере 52
2.2 Средства измерения параметров улавливающих элементов 55
2.2.1 Ионно - дрейфовый детектор КЕРБЕР - Т 55
2.2.2 Гамма - спектрометрическая установка Canberra 59
2.2.3 Бета - радиометр КРК -1 60
2.2.4 Альфа - радиометр БДПА-01 62
Глава 3. Предлагаемый метод определения вклада в суммарную объемную активность различных химических соединений йода, присутствующего в изучаемой атмосфере 64
3.1. Общее описание метода 64
3.2. Экспериментальные исследования по определению
состава сорбционно-фильтрующих материалов и времени экспозиции 65
3.3 Оптимизация структуры сорбционного набора фильтров
на основании экспериментальных данных 69
3.4 Результаты измерений 71
Глава 4. Метод оценки распределения активности по размерам аэрозольных частиц в воздухе рабочей зоны предприятия ядерного топливного цикла 79
4.1. Результаты оценки распределения радиоактивности по
размерам аэрозольных частиц 79
4.2. Оценка ожидаемой эффективной дозы при ингаляционном поступлении на персонал реакторного
зала ИВВ-2М 83
Глава 5. Метод оценки влияния радиоактивных аэрозолей с размером
менее 10 нм на измерения, выполняемые при помощи устройств с
инерционным механизмом осаждения 85
Заключение 96
Список сокращений и условных обозначений 98
Список литературы 99
Эксплуатация ядерных установок сопровождается поступлением радиоактивных веществ в атмосферный воздух и воздух рабочей зоны. Радиоактивные газы и аэрозоли в воздухе могут быть источником облучения персонала и населения. В этом случае корректный расчет доз внешнего и внутреннего облучения является важным компонентом комплекса мер по обеспечению радиационной безопасности как персонала так и населения. Расчет дозы внутреннего облучения вследствие ингаляционного поступления радиоактивных веществ в организм сопровождается существенными неопределенностями в оценке формы и параметров распределения радиоактивных аэрозолей по размеру и типу транспортабельности радиоактивного вещества.
Особенностями оценки дозы внутреннего облучения при ингаляционном поступлении являются характеристики вдыхаемого воздуха: радионуклидный состав, дисперсность, фазовый состав и тип транспортабельности. Фазовый и дисперсный состав газоаэрозольной смеси радиоактивных веществ зависит от ряда факторов: источника образования, температуры, влажности окружающей среды, летучести вещества и т. д. Газоаэрозольная смесь может быть представлена различными фазовыми состояниями:
- аэрозоль (кобальт, стронций, марганец, цезий);
- инертные газы (аргон, криптон, ксенон);
- элементарные пары (йод, рутений, теллур и др.);
- более сложные органические и неорганические соединения.
Определение объемной активности для многокомпонентных газо-аэрозольных смесей необходимо выполнять раздельно. Отсутствие информации о фазовом составе приводит к ситуации консервативного подхода с использованием компонентов с наиболее высоким дозовым коэффициентом [1, 4]. Наличие в воздушной среде инертных радиоактивных газов не представляет опасности для внутренних органов персонала и населения. С точки зрения дозообразования рассматриваются исключительно в качестве источника внешнего облучения [3, 4]. Тем не менее дочерние продукты распада техногенных радиоактивных газов должны учитываться при оценке доз за счет ингаляционного поступления для рабочих мест предприятий ЯТЦ. Для соблюдения требований по ограничению выбросов в атмосферный воздух и для обеспечения радиационной безопасности персонала большое значение имеет контроль объемной активности, дисперсного и фазового состава газо-аэрозольной смеси как в вентиляционной системе после очистки, так и в рабочих помещениях [5].
Таким образом, повышение точности и достоверности результатов определения радиоактивных веществ в атмосфере с учетом их физико-химических свойств путем экспериментального определения удельной активности газовой и аэрозольной составляющих и дисперсности аэрозольных частиц для оценки степени отложения радиоактивных веществ в респираторном тракте персонала и населения является актуальной научно-технической задачей.
Степень разработанности темы исследования
Существующие приборы и методы контроля различных параметров газо-аэрозольных смесей на рабочих местах и в вентиляционных системах, имея свои преимущества и недостатки, не дают четкого представления о характеристиках радиоактивных веществ при ингаляционном поступлении. Одним из ключевых факторов, определяющих поступление и осаждение радиоактивного аэрозоля в отделах респираторного тракта, является размер частиц. На сегодняшний день существует типовой подход для оценки распределения радиоактивных аэрозольных частиц по размерам в воздушной среде в выбросах и на рабочих местах: анализ дисперсного состава аэрозолей с использованием каскадных импакторов и пакетов многослойных фильтров [6-8]. Эти средства измерения имеют ограничения по размеру улавливаемых радиоактивных аэрозолей. Однако существуют рабочие места, на которых были обнаружены ультрадисперсные радиоактивные аэрозольные частицы (<10нм) [9]. Присутствие аэрозолей таких малых размеров в воздушной среде может создавать дополнительный вклад в отклик, полученный от каждого улавливающего элемента типового устройства, на котором происходит осаждение аэрозолей. Ввиду этого, для корректного оценки распределения радиоактивных частиц необходимо учитывать долю ультрадисперсных аэрозольных частиц.
Помимо аэрозольной компоненты, оценка эффективной дозы облучения населения от выбросов радиоактивных веществ в атмосферный воздух требует анализа объемной активность газовой составляющей воздушной среды, например, для изотопов йода [10]. Однако на сегодняшний день доступного и простого способа раздельного определения объемной активности газоаэрозольной смеси радиоактивного йода на предприятиях ядерного топливного цикла нет [29]. Таким образом, разработка доступного метода определения объемной активности различных фракций радиоактивного йода в воздушной среде представляет важную задачу в области обеспечения радиационной безопасности населения в зоне ядерных объектов.
Объектом исследования является газоаэрозольная смесь, которая создается при эксплуатации ЯР и является негативным фактором для персонала и населения с точки зрения ингаляционного поступления в организм.
Предметом исследования являются методы радиационного контроля для определения физико-химических свойств радиоактивных веществ в газоаэрозольной смеси.
В соответствии с этим целью диссертационной работы является повышение достоверности информации о физико-химических свойствах радиоактивных веществ путем использования простых, доступных и серийновыпускаемых пробоотборных устройств, которые позволят с минимальными трудозатратами получить сведения о газоаэрозольной смеси при эксплуатации ЯР.
Для достижения этой цели в диссертационной работе решаются следующие задачи:
1. Разработать метод математической обработки экспериментальных данных для определения вклада различных форм радиоактивного йода в атмосфере в суммарную объемную активность этого радионуклида.
2. Выполнить оценку эффективной дозы для населения, исходя из доли различных химических соединений радиоактивного йода в выбросах предприятий, эксплуатирующие разные ЯР.
3. Получить информацию о распределении активности дочерних продуктов распада техногенных инертных газов Хе-138 и Кг-88 по размерам аэрозольных частиц.
4. Выполнить оценку эффективной дозы за счет ингаляционного поступления в организм ультрадисперсных аэрозольных частиц с активностью дочерних продуктов распада техногенных инертных газов Хе-138 и Кг-88.
5. Определить степень влияния диффузионного осаждения ультрадисперсных частиц на каскадный импактор и разработать метод устранения данного эффекта.
Диссертационная работа посвящена усовершенствованию
существующих методов радиационного контроля для повышения достоверности информации о физико-химических формах радиоактивных веществ в атмосфере и воздухе рабочей зоны при эксплуатации ядерных реакторов. В рамках представленной работы были получены следующие результаты:
1. Разработан, апробирован и аттестован метод определения доли объемной активности различных форм йода в атмосфере. Он предусматривает использование не менее семи слоев фильтров, которые имеют однородное содержание сорбирующего материала. Разработанный метод позволяет просто и надежно получить информацию о химических соединениях радиоактивного йода. Достоверные данные о различных формах йода позволят избежать излишнего консерватизма при оценке эффективной дозы на население.
2. В исследовании обнаружено, что радиоактивный изотоп 1-131 в воздухе рабочей зоны реакторной установки ИВВ-2М и в выбросах российских АЭС находятся преимущественно в виде газообразных соединений. Соотношение между различными формами может изменяться для каждого типа реакторной установки и технологических процессов. Доказано, что наиболее радиационно опасный изотоп 1-131 при работе реакторных установок ИВВ-2М и российских АЭС представлен в основном трудносорбируемыми газообразными соединениями. Полученные данные позволят внести необходимые поправки при оценке эффективной дозы облучения населения, которая может быть завышена в 1,5 раза по сравнению с консервативным подходом.
3. Исследованы размеры радиоактивных аэрозолей, представленные дочерними продуктами распада техногенных инертных газов Хе-138 и Кг-88, находятся в области с АМТД 0,6, 7 и 50 нм. Полученные результаты позволят сделать необходимые поправки при оценке дозы облучения персонала.
4. Многочисленными экспериментами доказано, что при распаде ИРГ радиоактивные дочерние продукты образуют кластеры «неприсоединенной» фракции аналогичные ДПР радона. Механизмы образования аэрозольных частиц ДПР радиоактивных благородных газов техногенного происхождения схожи с ранее изученными процессами образования аэрозолей ДПР природного газа радона.
5. Исследованы особенности появления ложной информации о наличии крупнодисперсных аэрозольных частиц при использовании каскадных импакторов в случае присутствия ультрадисперсных частиц в исследуемой атмосфере.
6. Разработан способ с применением стальных сетчатых экранов для устранения влияния диффузионного осаждения ультрадисперсных частиц, установленных перед каскадным импактором по линии потока воздуха в процессе отбора пробы. Предложенный подход обеспечивает эффективное осаждение ультрадисперсных аэрозолей из воздушного потока за счет их диффузионного осаждения на сетчатом экране. Подобное техническое решение позволят более достоверно определять долю фракции крупнодисперсных частиц, осаждаемых на улавливающих элементах импактора, и долю ультрадисперсных частиц, осаждаемых на сетчатых экранах.
Рекомендации
Результаты диссертационной работы могут быть использованы для разработки новых методических указаний по контролю газо-аэрозольных компонент в атмосфере предприятий ЯТЦ. Также результаты данной работы могут быть учтены уже в существующих методических подходах по контролю радиоактивных веществ в исследуемой атмосфере.
Помощь студентам и аспирантам в выполнении работ от наших партнеров
