Тип работы:
Предмет:
Язык работы:


Транспортные и термические свойства протонных проводников Ba4−хLaхCa2Nb2O11+0,5х, Ba4Ca2−хLaхNb2O11+0,5х, BaLa1−хCaхInO4−0,5х и La28−xW4+xO54+1,5x

Работа №103559

Тип работы

Авторефераты (РГБ)

Предмет

химия

Объем работы23
Год сдачи2019
Стоимость2200 руб.
ПУБЛИКУЕТСЯ ВПЕРВЫЕ
Просмотрено
57
Не подходит работа?

Узнай цену на написание


ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ
Список цитированной литературы

Высокотемпературные протонные проводники (ВТ1111) на основе сложных оксидов являются перспективными электролитами для твердооксидных топливных элементов (ТОТЭ). По сравнению с наиболее разработанными высокотемпературными кислород-ионными ТОТЭ, рабочая температура ВТПП более низкая, что позволяет добиться существенного удешевления стоимости производимой электроэнергии. Кроме того, отсутствие высокотемпературных процессов деградации керамических компонентов ТОТЭ способствует увеличению срока службы топливного элемента [1].
Однако применение ВТ11 сдерживается из-за проблемы низкой химической устойчивости данных материалов к парам воды и углекислому газу. Обычно высокую химическую активность сложного оксида связывают с присутствием щелочноземельного металла в его составе, как правило, это фазы со структурой перовскита А2+В4+Оз и ее аналогов. Поэтому, с одной стороны, в настоящее время продолжает оставаться актуальным поиск и исследование новых фаз с пониженным содержанием или не содержащих в составе химической формулы щелочноземельного металла - ЩЗМ (alkali-earth-metal-free proton conductors [2]). А с другой стороны, важной задачей является получение системных знаний о взаимосвязи между величиной протонной проводимости, химической устойчивостью и кристаллохимическими особенностями различных сложнооксидных систем. Традиционно в литературе основное внимание отводится изучению транспортных свойств ВТ11, однако, вопросы, связанные с химической устойчивостью, описаны недостаточно.
1ерспективный протонный проводник - ниобат бария-кальция состава Ba4Ca2Nb2O11[Vo]1 (8,33% структурных вакансий кислорода) со структурой
двойного перовскита способен инкорпорировать большие концентрации протонных дефектов (1 моль Н2О) и проявлять значимые величины протонной проводимости в области средних температур (о~1‘10-3 Ом-1см-1 при 400 oC и Рн2о=2-10-2 бар) [3]. Благодаря высокой толерантности структуры двойного перовскита и наличию вакансий кислорода в Ba4Ca2Nb2Oii существует возможность замещения щелочноземельных компонентов Ва2+ и Са2+ на La3+ с образованием твердых растворов (Ba4-xLax)Ca2Nb2O11+0,5x и
Ba4(Ca2-xLax)Nb2Oi 1+0,5х, которые ранее не были исследованы. С этой точки зрения, ниобат бария-кальция интересен как модельный объект, поскольку можно проследить влияние природы и концентрации щелочноземельных компонентов на протонную проводимость и химическую устойчивость. В то же время, для сравнительной оценки химического взаимодействия с СО2 интересны флюоритоподобные фазы La28-xW4+xO54+1,5x [4], как материалы, не содержащие щелочноземельного компонента. Кроме того, с точки зрения развития материаловедческого поиска новых фаз с высокой протонной проводимостью и химической стойкостью, представляет интерес относительно малоизученная, родственная перовскиту, слоистая структура типа Раддлесдена-Поппера состава BaLaInO4 [5]. Акцепторно-допированные фазы состава BaLa1-xCaJnO4-o,5x как протонные проводники ранее не были изучены.
Набор объектов исследования позволяет комплексно изучить влияние на протонную проводимость и сопряженные свойства (гидратацию, химическую устойчивость) следующих основных факторов: 1) содержание вакансий кислорода, 2) кислотность/основность фазы (эффективный заряд кислорода
[6] ) - химический фактор 3) свободный объем элементарной ячейки [7]) - геометрический фактор, а также 4) тип структуры (перовскит, флюорит, слоистый перовскит). Оценка влияния всех факторов позволит планировать состав и структуру ВТ1П1 с прогнозируемыми оптимальными свойствами. Таким образом, исследование транспортных свойств и химической стабильности ВТНН, установление основных факторов, определяющих эти характеристики, является актуальной задачей.
Актуальность работы подтверждается ее выполнением в соответствии с государственным заданием Министерства образования и науки РФ (2015-2017 гг.) «Фундаментальные основы химического дизайна многофункциональных материалов для водородной энергетики».


Возникли сложности?

Нужна помощь преподавателя?

Помощь в написании работ!


1. Демин, А.К. Термодинамика твердооксидного топливного элемента на электролите с протонной проводимостью / А.К. Демин // Сб. научно-технических статей. «Твердооксидные топливные элементы». - Снежинск : Изд. РФЯЦ - ВНИИТФ, 2003. - С. 16-24.
2. Kawasaki, Y. Proton conduction and chemical stability of
(La0.5Sr0.5)(Mg0.5+yNb0.5-y)O3-d / Y. Kawasaki, S. Okada, N. Ito [et al.] // Materials Research Bulletin. - 2009. - Vol. 44, N 2. - Р. 457-461.
3. Animitsa, I. Proton and oxygen-ion conductivity of Ba4Ca2Nb2O11 / I. Animitsa, A. Neiman, N. Kochetova [et al.] // Solid State Ionics. - 2003. - Vol. 162-163. - Р. 63-71.
4. Magraso, A. Complete structural model for lanthanum tungstate: a chemically stable high temperature proton conductor by means of intrinsic defects / A. Magraso, J. M. Polfus, C. Frontera [et al.] // Journal of Materials Chemistry. - 2012. - Vol. 22, N 5. - Р. 1762-1764.
5. Титов, Ю.О. Диэлектрические и электропроводные свойства соединений AIILn„BIII„O3«+1 (An = Sr, Ba, Ln = La, Eu, BIn = Sc, In, n = 1, 2) со слоистой структурой / Ю.О. Титов, М.С. Слободяник, Р.М. Кузьмин [и др.] // Доклады Национальной Академии Наук Украины. - 2017. - №. 1. - С. 74-81.
6. Kreuer, K.D. Proton conducting alcaline earth zirconates and titanates for high drain electrochemical applications / K.D. Kreuer, St. Adams, W. Munch [et al.] // Solid State Ionics. - 2001. - Vol. 145, N 1-4. - Р. 295-306.
7. Sammells, A. F. Perovskite material rational selection of advanced solid electrolytes for intermediate temperature fuel cells / A. F. Sammells, R. L. Cook, J. H. White [et al.] // Solid State Ionics. - 1992. - Vol. 52, N. 1-3. - Р. 111-123.
8. Noirault, S. Water incorporation into the (Ba1-xLax)2ln2O5+x (0 < x <0.6) system / S. Noirault, S. Celerier, O. Joubert // Solid State Ionics. - 2007. - Vol. 178, N 23-24. - P 1353-1359.
9. Kreuer, K.D. Water solubility, proton and oxygen diffusion in acceptor doped BaCeO3: single crystal analysis / K.D. Kreuer, Th. Dippel, Yu. M. Baikov and J. Maier // Solid State Ionics. - 1996. - Vol. 86-88. - P. 613-620.
10. Тарасова, Н.А. Влияние анионного допирования на подвижность ионных носителей заряда в твердых растворах на основе Ba2In2O5 /Н.А. Тарасова, И.Е. Анимица // Электрохимия. - 2013. - Т. 49, № 7. - С. 780-785.
11. Горелов, В.П. Ионная, протонная и кислородная проводимости в системе BaZr1-xYxO3-a (х = 0.02-0.15) во влажном воздухе / В. П. Горелов, В. Б. Балакирева, А.В. Кузьмин // Электрохимия. - 2010. - Т. 46, № 8. - C. 948-953.
Основное содержание диссертации опубликовано в работах:
Статьи, опубликованные в рецензируемых научных журналах,
рекомендуемых ВАК РФ:
1. Корона, Д.В. Влияние влажности на проводимость фазы Ba4Ca2Nb2O11 и твердых растворов на ее основе / Д.В. Корона, А.Я. Нейман, И.Е. Анимица, А.Р. Шарафутдинов // Электрохимия. - 2009 - Т. 45, №5. - C. 622-628 (0,44 п.л./0,11 п.л.) Scopus.
2. Корона, Д.В. Проводимость и гидратация лантан-замещенных ниобатов бария кальция Ba4-хLaхCa2Nb2O11+0,5х (х=0,5; 1;1,5) / Д.В. Корона, А.Я. Нейман // Электрохимия. - 2011. - Т. 47, № 6. - С. 787-797. (0,68 п.л./0,34 п.л.) Scopus.
3. Корона, Д.В. Влияние гидратации на проводимость фаз Ba4LaхCa2-хNb2O11+o,5х (х=0,5; 1; 1,5; 2) / Д.В. Корона, И.М. Кутиков, А.Я. Нейман // Электрохимия. - 2013. - Т. 49, №12. - С. 1305-1315. (0,69 п.л./0,23 п.л.) Scopus.
4. Партин, Г.С. Электропроводность и гидратация флюоритоподобных фаз La6-хWO12-1.5х (х=0.4; 0.6; 0.8; 1) / Г.С. Партин, Д.В. Корона, А.Я. Нейман, К.Г. Белова. // Электрохимия. - 2015. - Т. 51, № 5. - С. 444-454. (0,68 п.л./0,17 п.л.) Scopus.
5. Корона, Д.В. Гидратация и протонный перенос в фазах со слоистой структурой BaCWlTii .JnOj 0,5х (х=0,1 и 0,2) / Д.В. Корона, А.В. Обрубова, А.О. Козлюк, И.Е. Анимица // Журнал Физической Химии. - 2018. - Т. 92, № 9. - С. 1439-1444. (0,38 п.л./0,09 п.л.) Scopus.
6. Корона, Д.В. Химическая устойчивость протонных проводников на основе Bа4Cа2Nb2O11 и LaeWO12 к СО2 / Д.В.Корона, Г.С. Партин, И.Е. Анимица, А.Р. Шарафутдинов // Международный научный журнал «Альтернативная энергетика и экология.» - 2018. - № 10-12 (258-260). - С. 43-59. (1,0 п.л./0,25 п.л.) CA(pt).
Другие публикации:
7. Корона, Д.В. Зависимость проводимости от влажности для Ba4-xCa2+xNb2O11 (х= -0,4; 0; 0,6) / Д.В. Корона, А.Я. Нейман, И.Е. Анимица, А.Р. Шарафутдинов //
9- ое Совещание с международным участием «Фундаментальные проблемы ионики твердого тела». - Труды совещания. - Черноголовка, 2008. - C. 165. (0,04 п.л./0,01 п.л.).
8. Корона, Д.В. Проводимость и гидратация лантан-замещенных ниобатов бария кальция Ba4-xLaxCa2Nb2Oii+o,5x (х=0,5; 1; 1,5) / Д.В. Корона, А.Я. Нейман //
10- е Международное совещание «Фундаментальные проблемы ионики твердого тела». - Труды совещания. - Черноголовка, 2010. - С. 151. (0,06 п.л./0,03 п.л.).
9. Кутиков, И.М. Суммарные ионные и протонные числа переноса Ba4-xLaxCa2Nb2O11+0,5x / И.М. Кутиков, В.В. Попова, Д.В. Корона // XXI Российская молодежная научная конференция «Проблемы теоретической и экспериментальной химии». - Тезисы докладов. - Екатеринбург, 2011. - С. 350. (0,04 п.л./0,01 п.л.)
10. Корона, Д.В. Гидратация и проводимость Ba4LaxCa2-xNb2O11+0,5x (х=0,5; 1; 1,5; 2)» / Д.В. Корона, И.М. Кутиков, А.Я. Нейман // Всероссийская научная конференция «Химия твердого тела и функциональные материалы». - Тезисы докладов. - Екатеринбург, 2012. - С. 103. (0,04 п.л./0,01 п.л.)
11. Партин, Г.С. Синтез и Электропроводность La28-xW4+xO54+3/2x[Vo]2-3/2x
(х=0,85; 1,01; 1,17; 1,33) / Г.С. Партин, Д.В. Корона, А.Я. Нейман // XVI
Российская конференция (с международным участием) «Физическая химия и электрохимия расплавленных и твердых электролитов». - Материалы докладов. - Екатеринбург, 2013. - Т. 2. - С. 165. (0,04 п.л./0,01 п.л.)
12. Партин, Г.С. Синтез и электропроводность сложных оксидов состава La28-xW4+xO54+3/2x[Vo]2-3/2x (х=0,85; 1,01; 1,17; 1,33) / Г.С. Партин, Д.В. Корона, А.Я. Нейман // XXIII Российская молодежная научная конференция «Проблемы теоретической и экспериментальной химии». - Тезисы докладов. - Екатеринбург, 2013. - С. 339. (0,04 п.л./0,01 п.л.)
13. Анимица, И.Е. Протонная проводимость в сложных оксидах со структурой Раддлесдена-Поппера BaLa0.9Ca0.1InO3.95 и BaSr0.2Nd0.9ln0.9O3.9 / И.Е. Анимица, Д.В. Корона, Г.С. Партин // Первая международная конференция по интеллектоемким технологиям в энергетике «физическая химия и электрохимия расплавленных и твердых электролитов». - Сборник докладов. - Екатеринбург, 2017. - С. 84-85. (0,06 п.л./0,02 п.л.)
14. Korona, D.V. Proton conductivity of BaCaxLa1-xInO4-0,5x (v=0; 0.1; 0.2) / D.V.
Korona, A.V. Obrubova, A.O. Kozlyuk, I.E. Animitsa // XVI International IUPAC Conference on High Temperature Materials Chemistry. - Book of abstracts. -
Ekaterinburg, Russia, 2018. - P.151. (0,04 п.л./0,01 п.л.)
15. Корона, Д.В. Протонная проводимость фаз со слоистой структурой BaLa1-xCaxInO4-0,5x (х=0; 0,1; 0,2) / Д.В. Корона, Н.А. Тарасова, А.В. Обрубова, И.Е. Анимица // 14-е Международное совещание «Фундаментальные проблемы ионики твердого тела». - Труды совещания. - Черноголовка, 2018. - С. 80. (0,04 п.л./0,01 п.л.)


Работу высылаем на протяжении 30 минут после оплаты.



Подобные работы


©2025 Cервис помощи студентам в выполнении работ