ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ 3
ОСНОВНЫЕ НАУЧНЫЕ ПОЛОЖЕНИЯ ДИССЕРТАЦИИ
ВЫНОСИМЫЕ НА ЗАЩИТУ 6
ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ 7
Заключение 23
ОСНОВНЫЕ ПУБЛИКАЦИИ ПО ТЕМЕ ДИССЕРТАЦИИ 25
Актуальность темы исследования. Около 10% доли в мировом производстве энергии занимают атомные электростанции, которые вносят свою долю в борьбе с глобальным потеплением, что предотвращает выброс в атмосферу около 32 млрд. тонн СО2. Всего в мире эксплуатируется 450 ядерных энергоблоков общей электрической мощностью 398 ГВт. В России на 10 атомных станциях в промышленной эксплуатации находятся 36 энергоблоков (21 энергоблок с реакторами типа ВВЭР (3 энергоблока с ВВЭР-1200, 13
энергоблоков с ВВЭР-1000 и 5 энергоблоков с ВВЭР-440), 13 энергоблоков с канальными реакторами (10 энергоблоков с реакторами типа РБМК-1000 и 3 энергоблока с ЭГП-6), 2 энергоблока с реакторами на быстрых нейтронах с натриевым охлаждением (БН-600 и БН-800)). Общая электрическая мощность всех энергоблоков - 30,25 ГВт.
Одно из основных преимуществ атомной энергетики - ее относительная низкая стоимость. Однако в стоимость эксплуатации не закладываются затраты на исследования, аварийные затраты, расходы на вывод из эксплуатации реакторов, хранение ядерных отходов.
К настоящему моменту остановлены и ведутся работы по выводу из эксплуатации ПУГР, реакторов Белоярской, Ленинградской, Билибинской, Обнинской АЭС. Завершается срок эксплуатации энергетических реакторов РБМК и ЭГП. На ближайший период около 10-15 лет ресурс большинства блоков с учетом продления срока службы будет исчерпан.
По разным оценкам, суммарное количество облученного реакторного графита в России достигает 60 тыс. тонн. Помимо России, проблема обращения с облученным реакторным графитом актуальна для Великобритании, где его накоплено более 86 тыс. т., США - 55 тыс. т. и Франции - 23 тыс. т. Общее количество накопленного во всем мире облученного графита составляет около 250 тыс. т.
Обращение с облученным графитом, в том числе его кондиционирование для целей захоронения является одной из критических задач.
Решение вопроса по захоронению, усугубляется наличием в составе графитовых изделий долгоживущих радионуклидов (например, период полураспада 243Ат - 7370 лет), а также тем, что графит является пожароопасным материалом с высокой удельной теплотой сгорания. Этот факт усугубляется наличием в облученном графите запасенной энергии Вигнера.
В документе МАГАТЭ констатируется, что единой стратегии по переработке графита в мире не принято, но большинство стран намерены скорее захоранивать графит в геологических формациях, чем его дезактивировать. В определенной степени такое решение обусловлено очень медленным прогрессом в создании эффективной технологии переработки.
В ФЗ РФ «Об обращении с радиоактивными отходами и внесении изменений в отдельные законодательные акты Российской Федерации» №190 от 11.07.2011 установлено, что окончательной стадией обращения с РАО является захоронение. Такие факторы, как, технико-экономическое обоснование, расположение ядерной установки, наличие транспортной инфраструктуры от ядерной установки к приповерхностному пункту захоронения радиоактивных отходов, радионуклидный состав отходов и другие определяют выбор стратегии обращения с реакторным графитом уран-графитовых реакторов - захоронение «на месте», захоронение в приповерхностном или глубинном пункте захоронения РАО. Пунктов захоронения нет не только в России, но и нигде в мире. Принято решение о создании подземной исследовательской лаборатории в Нижнекамском горном массиве в гранитных породах Красноярского края на глубине 475 м. Будут загружены имитаторы по тепловыделению и по другим физическим свойствам РАО и в течение длительного времени будут проводиться исследования. Подземная лаборатория начнет функционировать только в 2025 году, если испытания пройдут успешно, то захоранивать РАО начнут только к 2040 году.
В приказе Федеральной службы по экологическому, технологическому и атомному надзору «Об утверждении федеральных норм и правил в области использования атомной энергии «Сбор, переработка, хранение и кондиционирование твердых радиоактивных отходов. Требования безопасности»» №243 от 25 июня 2015 года в п. 5 установлено, что при сборе, переработке, хранении и кондиционировании ТРО необходимо обеспечить: - сокращение объема ТРО с учетом технологических и экономических факторов.
В настоящее время наиболее перспективными способами обращения с отработавшими графитовыми материалами являются сжигание.
Предлагаются разные способы сжигания графита: традиционное, в кипящем слое, с помощью плазмохимического реактора, газификация графита с помощью перегретого водяного пара (пиролиз), беспламенное окисление в расплаве одного из карбонатов щелочных металлов или их смесей в присутствии оксида свинца. По оценке специалистов, сжигание отработанного графита даст в итоге твердые радиоактивные отходы, готовые для длительного захоронения, объемом 1-2 % от первоначального объема графита.
С целью совершенствования (уменьшение рабочей температуры переработки, замена оксида свинца первого класса опасности на оксиды меди и никеля второго класса опасности) существующих способов переработки и удешевления технологии переработки реакторного графита предлагается применить комбинированный способ - переработка внешнего (наиболее радиоактивного) слоя графитового блока в оксидно-солевых расплавах CuO - C - NaCl - KCl - NaiCO - K2CO3 (CuO - C - NaCl - KCl, NiO - C - NaCl - KCl - Ni-rCCL - K2CO3, NiO - C - NaCl - KCl) и газогенераторная переработка оставшейся внутренней части графитового блока в парах воды...
В результате проведенных исследований получены следующие научные и практические результаты:
• Методом термодинамического моделирования исследовано поведение
радионуклидов при нагревании радиоактивного графита для следующих систем: реакторный графит - пары воды,
реакторный графит - оксидно-солевые расплавы - пары воды (атмосфера воздуха, атмосфера аргона). Установлены основные химические реакции и произведен расчет констант равновесия для этих реакций;
• Методом термического анализа определены температурные интервалы взаимодействия оксидов и углерода в двойных и четверных солевых системах. Проведенные статистические расчеты показывают, что результаты экспериментов укладываются в 95 % доверительный интервал, а также хорошо согласуются с данными других авторов;
• Рассчитаны энтальпии эндотермических и экзотермических процессов, протекающих в системах (реакторный графит - оксидно-солевые расплавы);
• Т ермогравиметрическое исследование процесса окисления графита в оксидносолевых системах показало, что при увеличении температуры системы и продолжительности ее нагрева, окисление графита увеличивается;
• Взаимодействие оксидов меди и никеля с углеродом проявляется наиболее интенсивно от 5 до 20 минут;
• При температуре 1021 K наблюдается максимальное окисление графита для системы CuO - NaCl - KCl - ЖСОз - K2CO3;
• При температуре 1171 K наблюдается максимальное окисление графита для системы NiO - NaCl - KCl - Na2CO3 - K2CO3;
• При добавлении четверной системы солей, температурный интервал переработки для системы с оксидом меди снижается на ~72 K, для системы с оксидом никеля на ~67 K по сравнению с двойными системами;
• Окисление графита при добавлении четверной смеси солей для системы с оксидом меди на 3-4 0% выше по сравнению с системой, где присутствует оксид никеля во временном интервале 5-10 минут;
• Окисление графита при добавлении четверной смеси солей для системы с оксидом никеля на 2-3 % выше по сравнению с системой, где присутствует оксид меди во временном интервале 20-30 минут;
• Наиболее рациональными системами для комбинированного способа переработки реакторного графита являются:
а) для способа окисления в расплаве солей (внешний наиболее радиоактивный слой реакторного графитового блока): система оксид меди - четверная смесь солей (с температурой переработки 1021 K);
б) для газогенераторного способа переработки (внутренняя часть реакторного графитового блока): пары воды (с рабочей температурой 873 K);
• Разработана технологическая схема переработки реакторного графита комбинированным способом в водяном паре и оксидно-солевых расплавах;
• Разработаны схемы солевой и газогенераторной установок для переработки реакторного графита;
• Рассчитана активность радиоактивного газа, образуемого при переработке предложенными способами. Показатели активности радиоактивного газа являются приемлемыми;
• Рассчитано общее количество радиоактивных отходов, получаемых после переработки реакторного графита предложенными способами. Общее количество радиоактивных отходов (после переработки реакторного графита одного энергоблока РБМК для системы с оксидом меди), подлежащих захоронению составит 21,382 тонны, что в 84 раза меньше по сравнению с исходной массой графита одного энергоблока РБМК. Общее количество радиоактивных отходов (после переработки реакторного графита одного энергоблока РБМК для системы с оксидом никеля), подлежащих захоронению составит 17,852 тонны, что в 100 раз меньше по сравнению с исходной массой графита одного энергоблока РБМК;
• Общее количество радиоактивных отходов (после переработки реакторного графита одного энергоблока РБМК газогенераторным способом), подлежащих захоронению составит 0,25 тонны, что в 7196 раз меньше по сравнению с исходной массой графита одного энергоблока РБМК;
• Разработана компьютерная программа «ГРАФИТ-ГАЗ» для управления процессом переработки радиоактивного графита в газогенераторной установке;
• Рассчитаны тепловые эффекты для реакций газогенерации;
• Проведена технико-экономическая оценка производства электрической энергии газотурбинной и газопоршневой установками при использовании генераторного газа;
• Для переработки генераторного газа предлагается использовать газопоршневую установку;
• Рассчитана общая стоимость выработанного электричества газогенераторной установкой при переработке реакторного графита одного энергоблока РБМК ■■■••29 122 635 руб.
Рекомендации. Полученные в ходе исследования результаты могут быть использованы при подготовке студентов, изучающих методы переработки твердых радиоактивных отходов, а также для повышения квалификации персонала, работающего в области ядерной энергетики. Разработанный комбинированный способ переработки реакторного графита может значительно уменьшить его объемы, за счет применения оксидно-солевых расплавов и газогенераторной переработки.
Перспективы дальнейшей разработки темы состоят в разработке перспективных методов переработки радиоактивного графита.
Помощь студентам и аспирантам в выполнении работ от наших партнеров
