Тема: ФОРМИРОВАНИЕ МИКРО- И НАНОДОМЕННЫХ СТРУКТУР В НИОБАТЕ ЛИТИЯ И ТАНТАЛАТЕ ЛИТИЯ ПОСЛЕ ИМПУЛЬСНОГО ЛАЗЕРНОГО НАГРЕВА

Актуальность темы исследования и степень её проработанности
Наличие доменной структуры (ДС) и ее эволюция в электрическом поле является атрибутным свойством сегнетоэлектриков, которое интенсивно исследуется. Интерес к изучению кинетики доменной структуры обусловлен необходимостью решения как фундаментальных, так и прикладных проблем. Эволюцию сегнетоэлектрической ДС в электрическом поле принято рассматривать как аналог фазового превращения при фазовом переходе первого рода. Поэтому получаемые экспериментальные результаты могут быть использованы для изучения общих закономерностей кинетики фазовых превращений. Кроме того, последние годы активно развивается микро- и нанодоменная инженерия, целью которой является улучшение нелинейно-оптических, акустических, пьезоэлектрических и ряда других свойств сегнетоэлектрических материалов за счет создания стабильных ДС с определенными геометрическими параметрами. Осо¬бое значение при формировании ДС имеют процессы самоорганизации. Самопроизвольное формирование микро- и нанодоменных структур представляет значительный интерес для развития нанодоменной инженерии.
В качестве модельных объектов для таких исследований в работе использованы одноосные сегнетоэлектрики ниобат лития LiNbO3 (LN) и танталат лития LiTaO3 (LT). Эти кристаллы являются наиболее широко используемыми нелинейно-оптическими материалами. Они обладают сравнительно простой ДС, которая может быть визуализирована с высоким пространственным разрешением различными методами.
Традиционные методы создания регулярных ДС (РДС), среди которых, несомненно, лидирует приложение внешнего электрического поля, не позволяют создавать прецизионные субмикронные ДС. В последние годы показано, что при сильно-неравновесных условиях переключения, обусловленных неэффективным экранированием деполяризующих полей, возникает самоорганизованная ДС, состоящая из нанодоменных лучей [1]. Одним из наиболее простых и эффективных способов реализации сильнонеравновесных условий переключения является импульсный лазерный нагрев. Особенности распределения и эволюции пироэлектрического поля в результате импульсного лазерного нагрева, а также особенности формирования доме-нов в этих условиях до сих пор не исследовались систематически.
Таким образом, проводимые исследования имеет важное фундаментальное и прикладное значение.
Цель работы заключается в исследовании особенностей формирования домен-ной структуры в одноосных сегнетоэлектриках конгруэнтном ниобате лития (CLN) и конгруэнтном танталате лития (CLT) после импульсного лазерного нагрева.
Основные задачи:
1) Выявить типы доменных структур в CLT и сценарии эволюции доменной струк-туры в CLN в результате однократного лазерного нагрева, а также зависимость доменных структур от параметров облучения.
2) Рассчитать зависимость от времени пространственного распределения пироэлектрического поля при охлаждении после импульсного лазерного нагрева для объяснения особенностей доменных структур.
3) Исследовать изменение формы доменных стенок в CLN и CLT при многократном лазерном облучении.
4) Исследовать параметры регулярной доменной структуры, формирующейся при сканировании лазерным лучом полярной поверхности CLT.
Объекты исследования. Исследовалось переключение поляризации и формирование микро- и нанодоменных структур в монокристаллах CLN и CLT после пространственно неоднородного импульсного лазерного нагрева.
Научная новизна работы заключается в следующем:
1) Выявлены типы доменных структур, образующихся в CLT в результате однократного воздействия лазерного импульса, и измерены зависимости их характеристик от параметров лазерного импульса и начальной температуры.
2) Проведен расчет зависимости от времени пространственного распределения пироэлектрического поля при неоднородном импульсном лазерном нагреве. Результаты использованы для объяснения формирования доменной структуры.
3) Впервые обнаружен эффект формирования цепей изолированных нанодоменов («следа доменных стенок») на полярной поверхности LN, использованный для изучения эволюции формы доменов при многократном лазерном облучении.
4) Впервые в танталате лития обнаружено формирование лабиринтовой доменной структуры и изолированных доменов при охлаждении области, перегретой выше температуры сегнетоэлектрического фазового перехода.
5) Впервые в танталате лития обнаружены изолированные дендритные домены в форме снежинок, и предложен механизм их формирования за счет обратного переключения поляризации в поверхностном слое растущих доменов.
Практическая значимость:
1) Продемонстрирована возможность создания квазирегулярных доменных структур с высокой концентрацией доменных стенок в результате многократного лазерного облучения для развития методов инженерии доменных стенок .
2) Разработана методика получения в танталате лития регулярной ДС с периодом 2 мкм и глубиной до 8 мкм лазерным облучением движущегося образца с тонко-плёночными периодическими полосовыми аппликациями.
Теоретическая значимость:
1) Рассчитанные зависимости изменения от времени пространственного распределения пироэлектрического поля позволяют подбирать оптимальные параметры лазерного облучения для формирования регулярной доменной структуры.
2) Рассчитано пространственное распределение пироэлектрического поля в системе несквозных изолированных доменов.
Положения, выносимые на защиту:
1) Изменение направления радиального разрастания доменной структуры в ниобате лития в результате импульсного лазерного нагрева обусловлено изменением пространственного распределения пироэлектрического поля при нагреве поверхности до температуры выше 650 K.
2) Импульсный лазерный нагрев приводит к формированию в танталате лития областей с разными типами доменных структур: доменных лучей и цепей, лабиринтовой структуры, и изолированных доменов. Геометрические параметры структур и размеры областей зависят от начальной температуры кристалла.
3) Формирование лабиринтовой доменной структуры и изолированных доменов в танталате лития при охлаждении области, нагретой выше температуры сегнето-электрического фазового перехода, обусловлено высоким значением пироэлектрического коэффициента и низким значением порогового поля вблизи темпера-туры фазового перехода.
4) Образование изолированных дендритных доменов в форме снежинок в танталате лития обусловлено обратным переключением в результате смены знака пироэлектрического поля в поверхностном слое в процессе охлаждения.
5) Многократный импульсный нагрев свободной поверхности приводит к формированию субмикронных «предельных» доменных структур: лабиринтовой - в ниобате лития, изолированных круглых доменов - в танталате лития. В ниобате лития формирование после импульса цепей изолированных нанодоменов вдоль предыдущего положения доменных стенок при облучении поверхности, покрытой про-водящим слоем оксида индия и олова, обусловлено дискретным переключением поляризации.
Методология и методы. Подробные экспериментальные исследования кинетики и статики доменной структуры были получены с использованием современного высокоточного аналитического оборудования. Визуализация кинетики доменной структуры была осуществлена с помощью поляризационной микроскопии. Статическая поверхностная доменная структуры была визуализирована после селективного травления при помощи сканирующей электронной микроскопии и сканирующей зондовой микроскопии, а доменная структура в объеме кристалла - с помощью конфокальной микроскопии комбинационного рассеяния. Расчёты пространственного распределения температуры и пироэлектрического поля проводились с использованием программного пакета COMSOL Multiphysics 5.0.
Достоверность полученных результатов обеспечивается применением поверенных и калиброванных средств измерений, аттестованных методик измерений, надежной статистикой экспериментов, применением современных и независимых методов обработки экспериментальных данных, согласием с результатами других авторов и непротиворечивостью известным физическим моделям. Достоверность расчетов подтверждается обоснованностью допущений, а также согласованностью с экспериментальными результатами.
Апробация результатов. Основные результаты были представлены на 11 международных конференциях и симпозиумах: Joint IEEE International Symposium on the Applications of Ferroelectrics, European Conference on Applications of Polar Dielectrics & Workshop on Piezoresponse Force Microscopy (Aveiro, Portugal, 2012), Joint 11th In-ternational Symposium on Ferroic Domains and Micro- to Nanoscopic Structures and 11th Russia/CIS/Baltic/Japan Symposium on Ferroelectricity (Ekaterinburg, Russia, 2012), 1st International Conference on Enhanced Spectroscopy (Porquerolles Island, France, 2012), 7th International Seminar on Ferroelastics Physics (Voronezh, Russia, 2012), Symposium “Fundamentals of Laser Assisted Micro-& Nanotechnologies” (Saint Petersburg, Russia, 2013), 13th International Meeting on Ferroelectricity (Krakow, Poland, 2013), Interna¬tional Conference "Piezoresponse Force Microscopy and Nanoscale Phenomena in Polar Materials" (Ekaterinburg, Russia, 2014), The Joint Conference of 9th Asian Meeting on Ferroelectrics and 9th Asian Meeting on Electroceramics (Shanghai, China, 2014), World of Photonics Congress (Munich, Germany, 2015), 13th European Meeting on Ferroelec-tricity (Porto, Portugal, 2015), International Workshop “Modern Nanotechnologies” (Eka-terinburg, Russia, 2015).
Публикации и личный вклад автора.
Основные результаты исследований опубликованы в 19 печатных работах, в том числе в шести статьях в рецензируемых научных журналах из перечня ВАК и в 13 тезисах международных конференций.
Диссертационная работа выполнена в лаборатории сегнетоэлектриков отдела оптоэлектроники и полупроводниковой техники Института естественных наук с использованием оборудования Уральского ЦКП «Современные нанотехнологии» УрФУ в рамках исследований, проводимых при частичной поддержке РФФИ (гранты 10-02-00627-а, 13-02-01391-а), Российского научного фонда (грант 14-12-00826), Министерства образования и науки Российской федерации (гранты 02.740.11.0171, 16.552.11.7020, 14.587.21.0022).
Основные результаты работы были получены лично автором. Выбор направления исследований, обсуждение результатов и формулировка задач проводились с научным руководителем профессором В.Я. Шуром и с.н.с. Е.А. Мингалиевым. Эксперименты по лазерному облучению образцов, исследованию кинетики и параметров доменной структуры, компьютерное моделирование, анализ и обработка результатов, проводились лично автором. Визуализация ДС методом сканирующей электронной микроскопии проводилась совместно с с.н.с. Д.К. Кузнецовым. Исследование ДС методом конфокальной микроскопии комбинационного рассеяния проводилось совместно с с.н.с. П.С. Зеленовским. Визуализация ДС методом атомно силовой микроскопии проводилась совместно с м.н.с. А.П. Турыгиным.
Структура и объем диссертации. Диссертационная работа состоит из введения, 7 глав, заключения, списков сокращений и условных обозначений и цитируемой литературы. Общий объем работы составляет 124 страницы, включая 79 рисунка, 2 таблицы, список сокращений и условных обозначений и список литературы из 144 наименований.

Купить

Проведенные систематические исследования закономерностей формирования микро- и нанодоменной структуры в монокристаллах конгруэнтных ниобата лития и танталата лития после локального импульсного лазерного нагрева позволили сделать следующие основные выводы:
1) В ниобате лития впервые выявлен эффект изменения направления радиального разрастания доменной структуры в результате импульсного лазерного нагрева при нагреве поверхности до температуры выше 650 K, обусловленный изменением пространственного распределения пироэлектрического поля.
2) Установлено, что импульсный лазерный нагрев танталата лития приводит к формированию в облученной зоне областей с разными типами доменных структур: доменных лучей и цепей, лабиринтовой структуры, и изолированных доменов. Геометрические параметры структур и размеры областей зависят от начальной температуры кристалла.
3) В танталате лития выявлено формирование лабиринтовой доменной структуры и изолированных доменов при охлаждении области нагретой выше температуры се-гнетоэлектрического фазового перехода. Расчеты пространственного распределения пироэлектрического поля показали, что эффект обусловлен высоким значением пироэлектрического коэффициента и низким значением порогового поля вблизи температуры фазового перехода.
4) Впервые в танталате лития обнаружено формирование изолированных дендритных доменов в форме снежинок, образующихся за счет обратного переключения поляризации при смене знака пироэлектрического поля в поверхностном слое.
5) Показано, что многократный импульсный нагрев свободной поверхности приводит к формированию квазирегулярных субмикронных «предельных» доменных структур: лабиринтовой - в ниобате лития, изолированных круглых доменов - в танталате лития. Формирование после каждого импульса цепей изолированных нанодоменов, расположенных вдоль предыдущего положения доменных стенок при облучении поверхности ниобата лития, покрытой проводящим слоем оксида индия и олова позволило детально исследовать эволюцию формы доменов .
6) Впервые в танталате лития лазерным облучением движущегося образца с периодическими полосовыми тонкоплёночными структурами получена стабильная регулярная доменная структура с шириной доменов 500 нм, периодом 2 мкм и глубиной до 8 мкм.

Купить