МОДЕЛИРОВАНИЕ ПРОЦЕССОВ ЗАРЯЖЕНИЯ И ЛЮМИНЕСЦЕНЦИИ ПРИ ОБЛУЧЕНИИ ЭЛЕКТРОНАМИ НАНОСТРУКТУРНЫХ ОКСИДОВ КРЕМНИЯ И АЛЮМИНИЯ
|
ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ
КРАТКОЕ СОДЕРЖАНИЕ ДИССЕРТАЦИОННОЙ РАБОТЫ
ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И ВЫВОДЫ ДИССЕРТАЦИОННОЙ РАБОТЫ
СПИСОК ЦИТИРУЕМОЙ ЛИТЕРАТУРЫ
СПИСОК ПУБЛИКАЦИЙ ПО ТЕМЕ ДИССЕРТАЦИОННОЙ РАБОТЫ
КРАТКОЕ СОДЕРЖАНИЕ ДИССЕРТАЦИОННОЙ РАБОТЫ
ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И ВЫВОДЫ ДИССЕРТАЦИОННОЙ РАБОТЫ
СПИСОК ЦИТИРУЕМОЙ ЛИТЕРАТУРЫ
СПИСОК ПУБЛИКАЦИЙ ПО ТЕМЕ ДИССЕРТАЦИОННОЙ РАБОТЫ
Актуальность проблемы. Изучение закономерностей и механизмов люминесценции при воздействии ионизирующего излучения на кристаллические и наноструктурные материалы, включая оксиды, является актуальной задачей физики конденсированного состояния. Уникальные люминесцентные свойства широкозонных оксидов обуславливают их применение в индикаторных и светоизлучающих устройствах, оптоэлектронике, твердотельной дозиметрии, радиационной физике. В то же время влияние заряжения поверхности и приповерхностных слоев на свойства люминофоров при облучении потоками электронов практически не изучено, хотя является значимым фактором. Заряжение диэлектриков влияет на их физические свойства, в частности, вызывает смещение энергетических уровней центров захвата и искажения зонной структуры, что может изменять параметры люминесценции. Кроме того известно, что встроенный при облучении электрический заряд существенно влияет на вольт-амперные характеристики МД11 структур в электронике.
Особый интерес для исследований представляют широко применяемые в науке и технике диоксид кремния и анионо-дефектный оксид алюминия, в том числе в наноструктурном состоянии. Как известно, при уменьшении размеров частиц материалов до наномасштабов их макроскопические свойства могут значительно изменяться. 1ри исследовании люминесценции в наноструктурных диэлектриках необходимо учитывать особенности нанокристаллического состояния твердого тела, влияющие на процессы возбуждения, спектральный состав и длительность послесвечения.
Ожидается, что на основе наноразмерных широкозонных оксидов кремния и алюминия можно изготовить материалы с высоким квантовым выходом люминесценции в широком спектральном диапазоне, с повышенной радиационной стойкостью и увеличенным ресурсом работы.
Изучение свойств наноразмерных диэлектриков с целью создания новых функциональных материалов непрерывно расширяется. Отметим также, что изготовление и аттестация наноструктурных образцов является непростой задачей, требующей использования дорогостоящего оборудования. В этой связи компьютерное моделирование спектрально¬кинетических свойств катодо- и фотолюминесценции наноструктурных материалов позволит значительно сократить время и затраты на поиск и создание новых люминофоров.
Использование методов импульсной катодолюминесценции и фотолюминесценции в ВУФ диапазоне, регистрация люминесценции со спектральным разрешением и компьютерное моделирование позволят комплексно исследовать закономерности возбуждения люминесценции и вторичных процессов, возникающих при облучении образцов. Кроме того, импульсное возбуждение люминесценции дает ряд преимуществ, среди них уменьшение отрицательного влияния процессов заряжения поверхности и теплового воздействия на исследуемый образец. Становится возможным также исследовать временные процессы релаксации возбуждения.
Целью диссертационной работы является изучение методами компьютерного моделирования и люминесцентной спектроскопии процессов заряжения и спектрально-кинетических характеристик катодо- и фотолюминесценции наноструктурных оксидов алюминия и кремния.
С учетом цели диссертационной работы сформулированы задачи исследования:
1 Развить физическую модель процессов заряжения наноструктурных широкозонных оксидов при воздействии пучка электронов. Усовершенствовать физические модели катодо- и фотолюминесценции с учетом наноструктурного состояния исследуемых образцов.
2 Разработать алгоритмы расчета и программы для моделирования изучаемых процессов.
3 Провести моделирование заряжения поверхности и приповерхностных слоев в исследуемых наноструктурных оксидах при варьировании размеров наночастиц и условий возбуждения. Изучить влияние заряжения на кинетику затухания люминесценции, возбужденной импульсным электронным пучком.
4 Рассчитать спектрально-кинетические параметры катодо- и фотолюминесценции в наноструктурных оксидах алюминия и кремния при варьировании размеров наночастиц и условий возбуждения. Провести сравнение с монокристаллами.
5 Найти и обосновать общие закономерности заряжения, а также изменений свойств импульсной катодо- и фотолюминесценции в наноразмерных оксидах алюминия и кремния.
Научная новизна работы заключается в следующем:
1. С учетом основных механизмов рассеяния носителей заряда и особенностей наноструктурного состояния усовершенствованы физические модели и разработаны новые программные модули для компьютерных расчетов процессов заряжения, а также катодо- и фотолюминесценции в диэлектрических материалах.
2. Впервые установлено, что при стационарной электронной бомбардировке (Е = 1 кэВ) наноструктурных оксидов алюминия и кремния глубина локализации заряда соответствует размеру наночастиц (20 - 30 нм), а напряженность индуцированного электрического поля в 1,5 - 2 раза меньше, чем в монокристаллах.
3. Впервые рассчитана напряженность индуцированного электрического поля при облучении наноструктурного оксида алюминия наносекундным пучком электронов (Е = 130 кэВ), которая на полтора порядка меньше, чем при стационарной электронной бомбардировке.
4. Обнаружено уменьшение времени затухания внутрицентровой люминесценции при заряжении приповерхностных слоев наноструктурных оксидов алюминия и кремния и его немонотонная зависимость от размера частиц.
5. Впервые получена количественная оценка влияния размеров наночастиц на ширину полос свечения и на затухание импульсной катодолюминесценции и фотолюминесценции в наноструктурных оксидах алюминия и кремния.
6. Обоснована и впервые апробирована усовершенствованная методика реконструкции спектров фотолюминесценции для идентификации уширенных и перекрывающихся полос свечения наноструктурных люминофоров.
Защищаемые положения:
1. Развитая физическая модель и разработанное программное обеспечение позволяют исследовать механизмы заряжения и основные процессы внутрицентровой люминесценции при импульсном облучении электронами или фотонами ВУФ диапазона объемных кристаллических и наноструктурных диэлектриков.
2. Уменьшение плотности заряда и напряженности индуцированного им электрического поля в приповерхностном слое наноструктурных оксидов алюминия и кремния по сравнению с монокристаллическими образцами обусловлено изменением ширины запрещенной зоны в нанокристаллах и рассеянием электронов на их границах.
3. При облучении наноструктурных оксидов алюминия и кремния наносекундными импульсами электронов высокой плотности формируется отрицательный заряд у поверхности, вызывающий увеличение времени послесвечения рекомбинационной люминесценции. Величина объемной плотности заряда и напряженности электрического поля на порядок меньше, чем при стационарном облучении электронами средних энергий из-за меньшего флюенса электронов и интенсивной рекомбинации электронно-дырочных пар.
4. При уменьшении размера частиц время затухания импульсной катодолюминесценции в наноструктурных а-А12О3 и а-8Ю2 сокращается более чем на порядок по сравнению с аналогичной величиной в монокристаллах вследствие изменения в наноструктурах фононного спектра и интенсивного рассеяния электронов на многочисленных границах наночастиц.
Практическая значимость работы
1. Получены два свидетельства о государственной регистрации программ для ЭВМ. Разработанные программные комплексы можно применять для расчетов заряжения поверхности и оценки электрической прочности широкого круга монокристаллических и наноструктурных оксидных диэлектриков при облучении электронами.
2. Рассчитанные параметры заряжения поверхности и приповерхностных слоев наноструктурных оксидов кремния и алюминия при облучении электронами необходимо учитывать при проектировании радиационно-стойких электронных приборов, используемых в полях излучений, например, в космических аппаратах .
3. Найденные спектрально-кинетические параметры катодо- и фотолюминесценции в наноструктурных диэлектриках представляют интерес при создании светоизлучающих устройств и изделий оптоэлектроники.
4. Усовершенствованная методика реконструкции слабо разрешенных экспериментальных спектров фотолюминесценции, учитывающая уширение полос при наличии наночастиц, позволяет идентифицировать полосы свечения в наноструктурных и разупорядоченных люминофорах.
Личный вклад автора. Постановка целей и задач исследований была проведена совместно с научным руководителем профессором, д-ром техн. наук В.С. Кортовым. Автором самостоятельно усовершенствована физическая модель и разработан алгоритм для расчета параметров заряжения и люминесценции, создано программное обеспечение, проведено моделирование процессов заряжения поверхности и катодо- и фотолюминесценции в монокристаллических и наноструктурных оксидах алюминия и кремния. Программирование отдельных процедур и контрольное тестирование программного комплекса были выполнены совместно с канд. физ.-мат. наук С.В. Звонаревым.
Спектры стационарной фотолюминесценции при ВУФ-возбуждении получены совместно с канд. физ.-мат. наук Е.А. Бунтовым. Спектры фотолюминесценции при возбуждении анионо-дефектного оксида алюминия синхротронным излучением измерены д-ром физ.-мат. наук В.А. Пустоваровым. Обработка спектров и идентификация полос свечения выполнены диссертантом.
Анализ, интерпретация результатов моделирования и экспериментальных данных, а также формулировка выводов и защищаемых положений диссертации принадлежат лично автору.
Апробация работы. Основные результаты диссертации были представлены и обсуждены на следующих конференциях: Х11 международной школе-семинаре по люминесценции и лазерной физике (Иркутск, 2010); XVII и XVIII международных конференциях молодых ученых по приоритетным направлениям развития науки и техники (Екатеринбург, 2010); Девятой международной научно-практической конференции «Исследование, разработка и применение высоких технологий в промышленности» (Санкт-Петербург, 2010); the 3rd Russian-German traveling seminar «Synchrotron Radiation for Physics and Chemistry of Nanostructured Material» (Москва, Екатеринбург, Новосибирск, 2011); международной научно-технической конференции «Нанотехнологии функциональных материалов» (Санкт-Петербург, 2012); the 15th International Conference on Radiation Physics and Chemistry of Condensed Matter в рамках the 3rd International Congress «Radiation Physics and chemistry of Condensed Matter, High Current Electronics and Modification of Materials with Particle beams and Plasma Flows» (Томск, 2012); the 17th International Symposium on High Current Electronics в рамках the 3rd International Congress «Radiation Physics and chemistry of Condensed Matter, High Current Electronics and Modification of Materials with Particle beams and Plasma Flows» (Томск, 2012); Всероссийской молодежной конференции «Физика и химия наноразмерных систем» (Екатеринбург, 2012); на Восемнадцатой и Девятнадцатой всероссийских научных конференциях студентов-физиков и молодых ученых (Красноярск, 2012; Архангельск, 2013); V всероссийской конференции по наноматериалам (Звенигород, 2013), XIV Всероссийская школа-семинар по проблемам физики конденсированного состояния вещества памяти академика А.М. Ильина (Екатеринбург, 2013), 2014 Sino-Russian Symposium on Advanced Materials and Processing Technology (P.R. China, Qingdao, 2014).
Диссертант является победителем конкурса на проведение научных исследований аспирантами Уральского федерального университета имени первого Президента России Б.Н. Ельцина в 2012 г., 2013 г. И 2014 г. в рамках реализации программы его развития (договора № 1.2.1.5/61 от 01.07.2012, № 1.2.2.3/63 от 27.05.2013 и № 1.2.2.2 - 14/75 от 31.03.2014), а также принимал участие как соисполнитель по следующим грантам и проектам, включающим материалы диссертационной работы:
1) грант Президента Российской Федерации для государственной поддержки молодых российских ученых МК-4696.2013.2 (договор № 14.125.13.4696-МК);
2) грант ОПТЭК Carl Zeiss для поддержки молодых ученых ведущих высших учебных заведений и научных исследовательских центров 2012/2013 (договор № 20/2013 от 21 мая 2013).
Публикации. Результаты исследований изложены в 23 публикациях, в том числе, в 5 статьях в реферируемых российских журналах, 2 статьях в сборниках трудов международных и российских конференций, 14 материалах международных и российских конференций и в 2 свидетельствах о государственной регистрации программ для ЭВМ.
Структура и объем работы. Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения и списка литературы из 114 наименований. Объем диссертации составляет 140 страниц, включая 24 таблицы, 67 рисунков.
Особый интерес для исследований представляют широко применяемые в науке и технике диоксид кремния и анионо-дефектный оксид алюминия, в том числе в наноструктурном состоянии. Как известно, при уменьшении размеров частиц материалов до наномасштабов их макроскопические свойства могут значительно изменяться. 1ри исследовании люминесценции в наноструктурных диэлектриках необходимо учитывать особенности нанокристаллического состояния твердого тела, влияющие на процессы возбуждения, спектральный состав и длительность послесвечения.
Ожидается, что на основе наноразмерных широкозонных оксидов кремния и алюминия можно изготовить материалы с высоким квантовым выходом люминесценции в широком спектральном диапазоне, с повышенной радиационной стойкостью и увеличенным ресурсом работы.
Изучение свойств наноразмерных диэлектриков с целью создания новых функциональных материалов непрерывно расширяется. Отметим также, что изготовление и аттестация наноструктурных образцов является непростой задачей, требующей использования дорогостоящего оборудования. В этой связи компьютерное моделирование спектрально¬кинетических свойств катодо- и фотолюминесценции наноструктурных материалов позволит значительно сократить время и затраты на поиск и создание новых люминофоров.
Использование методов импульсной катодолюминесценции и фотолюминесценции в ВУФ диапазоне, регистрация люминесценции со спектральным разрешением и компьютерное моделирование позволят комплексно исследовать закономерности возбуждения люминесценции и вторичных процессов, возникающих при облучении образцов. Кроме того, импульсное возбуждение люминесценции дает ряд преимуществ, среди них уменьшение отрицательного влияния процессов заряжения поверхности и теплового воздействия на исследуемый образец. Становится возможным также исследовать временные процессы релаксации возбуждения.
Целью диссертационной работы является изучение методами компьютерного моделирования и люминесцентной спектроскопии процессов заряжения и спектрально-кинетических характеристик катодо- и фотолюминесценции наноструктурных оксидов алюминия и кремния.
С учетом цели диссертационной работы сформулированы задачи исследования:
1 Развить физическую модель процессов заряжения наноструктурных широкозонных оксидов при воздействии пучка электронов. Усовершенствовать физические модели катодо- и фотолюминесценции с учетом наноструктурного состояния исследуемых образцов.
2 Разработать алгоритмы расчета и программы для моделирования изучаемых процессов.
3 Провести моделирование заряжения поверхности и приповерхностных слоев в исследуемых наноструктурных оксидах при варьировании размеров наночастиц и условий возбуждения. Изучить влияние заряжения на кинетику затухания люминесценции, возбужденной импульсным электронным пучком.
4 Рассчитать спектрально-кинетические параметры катодо- и фотолюминесценции в наноструктурных оксидах алюминия и кремния при варьировании размеров наночастиц и условий возбуждения. Провести сравнение с монокристаллами.
5 Найти и обосновать общие закономерности заряжения, а также изменений свойств импульсной катодо- и фотолюминесценции в наноразмерных оксидах алюминия и кремния.
Научная новизна работы заключается в следующем:
1. С учетом основных механизмов рассеяния носителей заряда и особенностей наноструктурного состояния усовершенствованы физические модели и разработаны новые программные модули для компьютерных расчетов процессов заряжения, а также катодо- и фотолюминесценции в диэлектрических материалах.
2. Впервые установлено, что при стационарной электронной бомбардировке (Е = 1 кэВ) наноструктурных оксидов алюминия и кремния глубина локализации заряда соответствует размеру наночастиц (20 - 30 нм), а напряженность индуцированного электрического поля в 1,5 - 2 раза меньше, чем в монокристаллах.
3. Впервые рассчитана напряженность индуцированного электрического поля при облучении наноструктурного оксида алюминия наносекундным пучком электронов (Е = 130 кэВ), которая на полтора порядка меньше, чем при стационарной электронной бомбардировке.
4. Обнаружено уменьшение времени затухания внутрицентровой люминесценции при заряжении приповерхностных слоев наноструктурных оксидов алюминия и кремния и его немонотонная зависимость от размера частиц.
5. Впервые получена количественная оценка влияния размеров наночастиц на ширину полос свечения и на затухание импульсной катодолюминесценции и фотолюминесценции в наноструктурных оксидах алюминия и кремния.
6. Обоснована и впервые апробирована усовершенствованная методика реконструкции спектров фотолюминесценции для идентификации уширенных и перекрывающихся полос свечения наноструктурных люминофоров.
Защищаемые положения:
1. Развитая физическая модель и разработанное программное обеспечение позволяют исследовать механизмы заряжения и основные процессы внутрицентровой люминесценции при импульсном облучении электронами или фотонами ВУФ диапазона объемных кристаллических и наноструктурных диэлектриков.
2. Уменьшение плотности заряда и напряженности индуцированного им электрического поля в приповерхностном слое наноструктурных оксидов алюминия и кремния по сравнению с монокристаллическими образцами обусловлено изменением ширины запрещенной зоны в нанокристаллах и рассеянием электронов на их границах.
3. При облучении наноструктурных оксидов алюминия и кремния наносекундными импульсами электронов высокой плотности формируется отрицательный заряд у поверхности, вызывающий увеличение времени послесвечения рекомбинационной люминесценции. Величина объемной плотности заряда и напряженности электрического поля на порядок меньше, чем при стационарном облучении электронами средних энергий из-за меньшего флюенса электронов и интенсивной рекомбинации электронно-дырочных пар.
4. При уменьшении размера частиц время затухания импульсной катодолюминесценции в наноструктурных а-А12О3 и а-8Ю2 сокращается более чем на порядок по сравнению с аналогичной величиной в монокристаллах вследствие изменения в наноструктурах фононного спектра и интенсивного рассеяния электронов на многочисленных границах наночастиц.
Практическая значимость работы
1. Получены два свидетельства о государственной регистрации программ для ЭВМ. Разработанные программные комплексы можно применять для расчетов заряжения поверхности и оценки электрической прочности широкого круга монокристаллических и наноструктурных оксидных диэлектриков при облучении электронами.
2. Рассчитанные параметры заряжения поверхности и приповерхностных слоев наноструктурных оксидов кремния и алюминия при облучении электронами необходимо учитывать при проектировании радиационно-стойких электронных приборов, используемых в полях излучений, например, в космических аппаратах .
3. Найденные спектрально-кинетические параметры катодо- и фотолюминесценции в наноструктурных диэлектриках представляют интерес при создании светоизлучающих устройств и изделий оптоэлектроники.
4. Усовершенствованная методика реконструкции слабо разрешенных экспериментальных спектров фотолюминесценции, учитывающая уширение полос при наличии наночастиц, позволяет идентифицировать полосы свечения в наноструктурных и разупорядоченных люминофорах.
Личный вклад автора. Постановка целей и задач исследований была проведена совместно с научным руководителем профессором, д-ром техн. наук В.С. Кортовым. Автором самостоятельно усовершенствована физическая модель и разработан алгоритм для расчета параметров заряжения и люминесценции, создано программное обеспечение, проведено моделирование процессов заряжения поверхности и катодо- и фотолюминесценции в монокристаллических и наноструктурных оксидах алюминия и кремния. Программирование отдельных процедур и контрольное тестирование программного комплекса были выполнены совместно с канд. физ.-мат. наук С.В. Звонаревым.
Спектры стационарной фотолюминесценции при ВУФ-возбуждении получены совместно с канд. физ.-мат. наук Е.А. Бунтовым. Спектры фотолюминесценции при возбуждении анионо-дефектного оксида алюминия синхротронным излучением измерены д-ром физ.-мат. наук В.А. Пустоваровым. Обработка спектров и идентификация полос свечения выполнены диссертантом.
Анализ, интерпретация результатов моделирования и экспериментальных данных, а также формулировка выводов и защищаемых положений диссертации принадлежат лично автору.
Апробация работы. Основные результаты диссертации были представлены и обсуждены на следующих конференциях: Х11 международной школе-семинаре по люминесценции и лазерной физике (Иркутск, 2010); XVII и XVIII международных конференциях молодых ученых по приоритетным направлениям развития науки и техники (Екатеринбург, 2010); Девятой международной научно-практической конференции «Исследование, разработка и применение высоких технологий в промышленности» (Санкт-Петербург, 2010); the 3rd Russian-German traveling seminar «Synchrotron Radiation for Physics and Chemistry of Nanostructured Material» (Москва, Екатеринбург, Новосибирск, 2011); международной научно-технической конференции «Нанотехнологии функциональных материалов» (Санкт-Петербург, 2012); the 15th International Conference on Radiation Physics and Chemistry of Condensed Matter в рамках the 3rd International Congress «Radiation Physics and chemistry of Condensed Matter, High Current Electronics and Modification of Materials with Particle beams and Plasma Flows» (Томск, 2012); the 17th International Symposium on High Current Electronics в рамках the 3rd International Congress «Radiation Physics and chemistry of Condensed Matter, High Current Electronics and Modification of Materials with Particle beams and Plasma Flows» (Томск, 2012); Всероссийской молодежной конференции «Физика и химия наноразмерных систем» (Екатеринбург, 2012); на Восемнадцатой и Девятнадцатой всероссийских научных конференциях студентов-физиков и молодых ученых (Красноярск, 2012; Архангельск, 2013); V всероссийской конференции по наноматериалам (Звенигород, 2013), XIV Всероссийская школа-семинар по проблемам физики конденсированного состояния вещества памяти академика А.М. Ильина (Екатеринбург, 2013), 2014 Sino-Russian Symposium on Advanced Materials and Processing Technology (P.R. China, Qingdao, 2014).
Диссертант является победителем конкурса на проведение научных исследований аспирантами Уральского федерального университета имени первого Президента России Б.Н. Ельцина в 2012 г., 2013 г. И 2014 г. в рамках реализации программы его развития (договора № 1.2.1.5/61 от 01.07.2012, № 1.2.2.3/63 от 27.05.2013 и № 1.2.2.2 - 14/75 от 31.03.2014), а также принимал участие как соисполнитель по следующим грантам и проектам, включающим материалы диссертационной работы:
1) грант Президента Российской Федерации для государственной поддержки молодых российских ученых МК-4696.2013.2 (договор № 14.125.13.4696-МК);
2) грант ОПТЭК Carl Zeiss для поддержки молодых ученых ведущих высших учебных заведений и научных исследовательских центров 2012/2013 (договор № 20/2013 от 21 мая 2013).
Публикации. Результаты исследований изложены в 23 публикациях, в том числе, в 5 статьях в реферируемых российских журналах, 2 статьях в сборниках трудов международных и российских конференций, 14 материалах международных и российских конференций и в 2 свидетельствах о государственной регистрации программ для ЭВМ.
Структура и объем работы. Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения и списка литературы из 114 наименований. Объем диссертации составляет 140 страниц, включая 24 таблицы, 67 рисунков.
1. Развита физическая модель, разработаны алгоритм и программа расчетов параметров заряжения поверхности и приповерхностных слоев широкозонных оксидов при электронной бомбардировке с учетом основных особенностей наноструктурного состояния материалов. Проведена апробация физической модели и программного обеспечения.
2. Усовершенствована физическая модель, разработаны алгоритм и программа расчетов для моделирования кинетики затухания внутрицентровой и рекомбинационной люминесценции кристаллических и наноструктурных широкозонных диэлектриков после импульсного возбуждения электронами и фотонами ВУФ диапазона.
При моделировании заряжения и катодолюминесценции, возбужденной электронами разных энергий, а также кинетики затухания внутрицентровой и рекомбинационной люминесценции наноструктурных и монокристаллических образцов оксидов алюминия и кремния установлены следующие общие закономерности:
3. Суммарный ток в приповерхностном слое оксидов при электронном облучении определяется суперпозицией токов первичных и вторичных электронов, токов Пула-Френкеля и Фаулера-Нордгейма, дырочного и обратного токов. При этом токи Пула-Френкеля и Фаулера- Нордгейма возникают в электрических полях высокой напряженности (106 В/см и более).
4. Структура заряда и токи, формирующие суммарный ток, зависят от условий воздействия на ток вторичных электронов. При электронной бомбардировке без отбора вторичного тока в приповерхностном слое оксидов формируется «минус-плюс-минус» структура заряда. В условиях отбора вторичного тока поверхность заряжается положительно благодаря влиянию дырочной составляющей суммарного тока.
5. С увеличением времени бомбардировки суммарная плотность тока стремится к постоянному значению в глубине оксида, при этом происходит рост напряженности электрического поля и объемной плотности заряда из-за его накопления при захвате носителей заряда ловушками.
6. В наноструктурных оксидах алюминия и кремния при стационарной бомбардировке электронами увеличивается глубина проникновения заряда, но уменьшается его плотность, токи и напряженность созданного электрического поля по сравнению с указанными параметрами в монокристаллических образцах, что обусловлено в основном изменением ширины запрещенной зоны и рассеянием электронов на границах наночастиц. При энергии бомбардирующих электронов 1 кэВ, плотности тока 10-5 А/см2, времени облучения 1 с напряженность электрического поля может достигать значений 5-105 В/см, что вызывает изменение энергетической глубины ловушек на 0,2 эВ.
7. При облучении наноструктурного Л120з наносекундным импульсом электронов с энергией 130 кэВ при плотности тока 60 А/см2 напряженность электрического поля, возникающая в образце, имеет величину порядка ~104 В/см, которая на полтора порядка меньше, чем при стационарной электронной бомбардировке (см. п. 6), поскольку меньший флюенс электронов, а также интенсивная рекомбинация электронно-дырочных пар при высокой плотности возбуждения уменьшает число электронов, способных термализоваться после окончания импульса и создавать заряд при захвате на ловушки. Созданное отрицательное электрическое поле изменяет энергетическую глубину центров захвата на 0,07 эВ, что существенно только для мелких ловушек. Например, для ловушки с ЕА = 0,8 эВ индуцированное заряжением электрическое поле вызывает увеличение на порядок времени затухания рекомбинационной люминесценции .
8. В наноструктурных оксидах кремния и алюминия наблюдается уменьшение интенсивности люминесценции и уширение полос свечения, зависящее от размеров частиц. Наиболее существенное уширение полос свечения возникает при размерах наночастиц меньше 25 нм.
9. Для наноструктурных образцов а-А1203 (Б-центры) и а-8Ю2 (КДЦ) характерно существенное уменьшение времени послесвечения внутрицентровой люминесценции при импульсном возбуждении пучком электронов по сравнению с монокристаллами. Зависимость времени затухания ИКЛ от размеров наночастиц в исследуемых образцах немонотонная и обусловлена конкурирующими процессами на многочисленных границах наночастиц, основными из которых являются электрон-фононные взаимодействия и рассеяние электронов на границах наночастиц.
10. Особенностью ФЛ наноразмерных керамик и разупорядоченных высокодозным облучением монокристаллов а-А1203 при ВУФ возбуждении, не создающим объемного заряда, является большой вклад в спектр свечения центров люминесценции, созданных агрегатами кислородных вакансий в различном зарядовом состоянии и примесными дефектами.
2. Усовершенствована физическая модель, разработаны алгоритм и программа расчетов для моделирования кинетики затухания внутрицентровой и рекомбинационной люминесценции кристаллических и наноструктурных широкозонных диэлектриков после импульсного возбуждения электронами и фотонами ВУФ диапазона.
При моделировании заряжения и катодолюминесценции, возбужденной электронами разных энергий, а также кинетики затухания внутрицентровой и рекомбинационной люминесценции наноструктурных и монокристаллических образцов оксидов алюминия и кремния установлены следующие общие закономерности:
3. Суммарный ток в приповерхностном слое оксидов при электронном облучении определяется суперпозицией токов первичных и вторичных электронов, токов Пула-Френкеля и Фаулера-Нордгейма, дырочного и обратного токов. При этом токи Пула-Френкеля и Фаулера- Нордгейма возникают в электрических полях высокой напряженности (106 В/см и более).
4. Структура заряда и токи, формирующие суммарный ток, зависят от условий воздействия на ток вторичных электронов. При электронной бомбардировке без отбора вторичного тока в приповерхностном слое оксидов формируется «минус-плюс-минус» структура заряда. В условиях отбора вторичного тока поверхность заряжается положительно благодаря влиянию дырочной составляющей суммарного тока.
5. С увеличением времени бомбардировки суммарная плотность тока стремится к постоянному значению в глубине оксида, при этом происходит рост напряженности электрического поля и объемной плотности заряда из-за его накопления при захвате носителей заряда ловушками.
6. В наноструктурных оксидах алюминия и кремния при стационарной бомбардировке электронами увеличивается глубина проникновения заряда, но уменьшается его плотность, токи и напряженность созданного электрического поля по сравнению с указанными параметрами в монокристаллических образцах, что обусловлено в основном изменением ширины запрещенной зоны и рассеянием электронов на границах наночастиц. При энергии бомбардирующих электронов 1 кэВ, плотности тока 10-5 А/см2, времени облучения 1 с напряженность электрического поля может достигать значений 5-105 В/см, что вызывает изменение энергетической глубины ловушек на 0,2 эВ.
7. При облучении наноструктурного Л120з наносекундным импульсом электронов с энергией 130 кэВ при плотности тока 60 А/см2 напряженность электрического поля, возникающая в образце, имеет величину порядка ~104 В/см, которая на полтора порядка меньше, чем при стационарной электронной бомбардировке (см. п. 6), поскольку меньший флюенс электронов, а также интенсивная рекомбинация электронно-дырочных пар при высокой плотности возбуждения уменьшает число электронов, способных термализоваться после окончания импульса и создавать заряд при захвате на ловушки. Созданное отрицательное электрическое поле изменяет энергетическую глубину центров захвата на 0,07 эВ, что существенно только для мелких ловушек. Например, для ловушки с ЕА = 0,8 эВ индуцированное заряжением электрическое поле вызывает увеличение на порядок времени затухания рекомбинационной люминесценции .
8. В наноструктурных оксидах кремния и алюминия наблюдается уменьшение интенсивности люминесценции и уширение полос свечения, зависящее от размеров частиц. Наиболее существенное уширение полос свечения возникает при размерах наночастиц меньше 25 нм.
9. Для наноструктурных образцов а-А1203 (Б-центры) и а-8Ю2 (КДЦ) характерно существенное уменьшение времени послесвечения внутрицентровой люминесценции при импульсном возбуждении пучком электронов по сравнению с монокристаллами. Зависимость времени затухания ИКЛ от размеров наночастиц в исследуемых образцах немонотонная и обусловлена конкурирующими процессами на многочисленных границах наночастиц, основными из которых являются электрон-фононные взаимодействия и рассеяние электронов на границах наночастиц.
10. Особенностью ФЛ наноразмерных керамик и разупорядоченных высокодозным облучением монокристаллов а-А1203 при ВУФ возбуждении, не создающим объемного заряда, является большой вклад в спектр свечения центров люминесценции, созданных агрегатами кислородных вакансий в различном зарядовом состоянии и примесными дефектами.