ЛЮМИНЕСЦЕНЦИЯ АНИОН-ДЕФЕКТНЫХ КРИСТАЛЛОВ КОРУНДА В ИНТЕРВАЛЕ ТЕМПЕРАТУР 300-900 К
|
ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ
Основные результаты и выводы по диссертационной работе
Основные результаты и выводы по диссертационной работе
Источники
Основные результаты и выводы по диссертационной работе
Основные результаты и выводы по диссертационной работе
Источники
Актуальность темы
Люминесценция твердых, жидких и газообразных сред, как физическое явление, является чрезвычайно востребованным во многих областях науки и техники. Современные достижения в физике конденсированного состояния, технологии выращивания кристаллов с заданными люминесцентными свойствами, методах направленного изменения этих свойств, позволили создать широкую номенклатуру материалов для практического применения их в качестве детекторов ионизирующих излучений и нейтронов. Наибольшее распространение такие детекторы получили при решении задач спектрометрии ядерных излучений в режиме реального времени и длительного сохранения информации о параметрах радиационных полей после окончания их воздействия. Последнюю группу в этой номенклатуре представляют твердотельные интегральные запоминающие детекторы, основанные на явлениях термостимулированной люминесценции (ТЛ), оптически стимулированной люминесценции (ОСЛ), радиолюминесценции (РЛ) и фототрансферной люминесценции (ФТТЛ). Результаты поисков новых технологии, получения или направленного изменения люминесцентных свойств, как вновь синтезированных, так и известных материалов, регулярно обсуждаются на специализированных международных конференциях, систематизируются и обобщаются в монографиях и статьях научных журналов.
Анализ современного состояния и тенденций в достижении требуемого комплекса люминесцентных свойств материалов показывает, что в этом направлении главная роль отводится дефектам примесного происхождения в решетке основного материала. Типичным примером из устоявшейся номенклатуры соединений, используемых для создания термолюминесцентных радиационно-чувствительных сред и детекторов излучений на их основе, являются: Ь1Е:Мд,П (ТЕП-100), Е1Е:Мд,Си,Р (ТЕП-100Н), СаР2:Пу (ТЕП-200), СаР2:Мп (ТЕП-400), Е12В4О7:Мп (ТЕП-800) и др. Из номенклатуры изученных соединений, потенциально пригодных для оптически-стимулированной люминесценции: МдО:ТЬ, ЫаМдЕ3:Еи, КМдЕ3:Се, КС1:Еи, (ИН4)281Е6:П и др.
Среди известных и вновь синтезированных соединений особое место занимает материал на основе анион-дефектного номинально чистого корунда, полученный около 25 лет назад в Уральском политехническом институте. Принципиальной особенностью этого материала является то, что его рекордная люминесцентная ТЛ, ОСЛ, РЛ, ФТТЛ - активность основана на свойствах собственных решеточных дефектов Е - и Е+ - типа, а не структурных дефектах примесной природы. Основным применением различных форм данного материала - монокристаллической, порошкообразной, пленочной - является ТЛ/ОСЛ - дозиметрия, основанная на опустошении электронных уровней захвата носителей заряда под действием температуры или оптической стимуляции.
Вместе с тем, сравнительно недавно, обнаружено существование в этом соединении уровней захвата носителей заряда, термическая глубина которых значительно превышает значения уровней, ответственных за основной пик ТЛ и ОСЛ, получивших название глубоких ловушек. Проведенные исследования выявили существенное влияние состояния, главным образом, глубокой ловушки около 700 К по уровню ее заселенности носителями на свойства ТЛ. При этом остается неизученным влияние глубоких ловушек на весь комплекс люминесцентных свойств анион-дефектного корунда: ТЛ, ОСЛ, ФТТЛ, РЛ. Более того, остаются неизвестными параметры глубоких ловушек, их спектральный состав, взаимодействие между самими глубокими ловушками. Нуждается в пересмотре методика реконструкции экспериментально измеренных кривых ТЛ, подвергнутых процессу термического тушения, для получения действительных параметров центров захвата носителей заряда: энергии активации и частотного фактора. Многообещающим средством управления люминесцентными свойствами анион-дефектного корунда является исследование гипотетической возможности трансформировать простые решеточные дефекты Б - типа в сложные дефекты Б2 - типа в разных зарядовых состояниях. Решение, перечисленных выше вопросов, является актуальной проблемой физики конденсированного состояния и имеет практическое значение для расширения функциональных возможностей соединений на основе анион-дефектного корунда.
Диссертация выполнена в рамках плана госбюджетных научно-исследовательских работ УрФУ, а также при частичной финансовой поддержке РФФИ (грант №10-08-96045) и Президиума УрО РАН (проекты №12-У-2-032, №12-2-013-УЭМЗ).
Цели и задачи работы
Целью работы являлось экспериментальное исследование уровней захвата носителей заряда, ответственных за появление пиков ТЛ в диапазоне температур 300-900 К, изучение способов возбуждения пиков, спектра их свечения, реконструкция и расчет кинетических параметров, исследование влияния заполненности глубоких уровней захвата на весь комплекс люминесцентных явлений в кристаллах номинально чистого анион-дефектного корунда: ОСЛ, ФТТЛ, РЛ, а также изучение закономерностей термо- фотоиндуцированных преобразований центров окраски и их связей со спектральным составом и чувствительностью ТЛ в основном дозиметрическом пике при 450 К.
Для достижения поставленной цели необходимо было решить следующие задачи:
1. Модернизировать экспериментальный комплекс для измерений высокотемпературной ТЛ, возбужденной УФ или рентгеновским излучением при любой температуре в интервале 300-900 К, снабдив его каналами для регистрации спектрального состава люминесценции.
2. Разработать методики интегрального и избирательного заполнения глубоких ловушек.
3. Исследовать зависимости выхода ТЛ и ФТТЛ, интенсивности и временных характеристик затухания ОСЛ от уровня заполнения глубоких ловушек.
4. На основании экспериментально полученных высокотемпературных кривых термовысвечивания, разработать методику, провести реконструкцию и получить реальные кривые ТЛ, не подверженные эффекту термического тушения, определить их кинетические параметры.
5. Изучить динамику превращений Е - и Е+ - центров в сложные центры Е2 - типа в процессе облучения образцов УФ - излучением при изотермическом нагреве в интервале 300-900 К и их вклад в изменение спектрального состава ТЛ в основном пике.
6. Осуществить идентификацию образующихся центров, разработать модельные представления о происходящих процессах при термооптической обработке.
7. Провести анализ полученных результатов с точки зрения возможности их использования для модификации свойств исследуемого материала, полезной для практического использования и новых вариантов применения в дозиметрии, основанной на люминесцентных свойствах изученного материала.
Научная новизна
1. Впервые получены экспериментальные доказательства реальности существования интерактивного механизма взаимодействия между центрами захвата носителей заряда различной термической глубины, влияющего на весь комплекс люминесцентных свойств (ТЛ, ОСЛ, ФТТЛ, РЛ) кристаллов анион- дефектного корунда.
2. Установлена неэлементарность пика ТЛ около 700 К. Показано, что ТЛ около 700 К обусловлена двумя электронными ловушками, имеющими разные параметры тушения и отличающиеся механизмом взаимодействия с термически более глубокими ловушками.
3. Впервые разработана методика и произведена реконструкция экспериментальных кривых термовысвечивания в области 700 и 900 К , испытывающих термическое тушение, в результате которой получены кривые ТЛ, не подверженные термическому тушению, а также определены их действительные кинетические параметры.
4. Впервые показана возможность фото-термостимулированного преобразования простых одиночных Е - центров в сложные центры Е2 - типа в разных зарядовых состояниях и их влияние на спектральный состав РЛ, основного пика ТЛ при 450 К и высокотемпературных пиков ТЛ при 700 и 900 К, предложены модели механизмов трансформации центров.
5. Приведены косвенные экспериментальные доказательства существования в кристаллах анион-дефектного корунда глубокой ловушки около 1073-1123 К, оказывающей влияние на ТЛ вблизи 700 К.
6. В кристаллах анион-дефектного корунда, облученных рентгеновским излучением при температурах выше 500 К обнаружен новый центр захвата носителей заряда вблизи 823 К, имеющий, предположительно, дырочную природу.
Защищаемые положения
1. Наибольшее влияние на люминесценцию кристаллов анион-дефектного корунда в основном пике оказывает степень заполнения ловушек, ответственных за пик ТЛ вблизи 700 К. Пик ТЛ при 700 К обусловлен двумя электронными ловушками, имеющими разные параметры тушения и отличающиеся механизмами взаимодействия с более глубокими ловушками, которые эффективно опустошаются вблизи 900 и 1100 К.
2. Пики ТЛ при 700 и 900 К испытывают тушение, их выход люминесценции снижается с ростом скорости нагрева при считывании.
3. Изменение формы и спектра пика ТЛ при 700 К после УФ-облучения в интервале температур 823-900 К связано с появлением нового дефектного образования, излучающего в области 500 нм
4. В интервале температур облучения УФ 323-673 К наблюдается конверсия центров люминесценции Е ^ Е+, а в диапазоне 673-898 К преобладает конверсия вида Е+ ^ Е с последующим образованием Е2 (Е2+, Е22+) - центров. При термооптической обработке в интервале температур 323-673 К полоса свечения Е+ - центров в спектре ТЛ становится доминирующей, в результате наблюдается рост интегральной чувствительности в основном пике в 5-30 раз.
5. Термооптическая обработка приводит к заполнению носителями заряда глубоких уровней захвата, активирует образование новых центров люминесценции и таким образом позволяет целенаправленно изменять интенсивность и спектральный состав ТЛ, ОСЛ, ФТТЛ и РЛ кристаллов анион- дефектного корунда.
Практическая значимость работы
Изученные особенности люминесценции, связанные с механизмом интерактивного взаимодействия центров захвата носителей заряда различной энергетической глубины в кристаллах анион-дефектного корунда, положены в основу разработки ряда принципиально новых применений стандартных ТЛ-ОСЛ детекторов ядерных излучений ТЛД-500К. В частности, на основе комплекса экспериментальных результатов по исследованию люминесцентных свойств анион-дефектных монокристаллов а-А12О3 получены патенты РФ на:
1. Способ измерения дозы в твердотельных детекторах ионизирующих излучений на основе оксида алюминия, накопленной при повышенной температуре окружающей среды. Основой способа является изученная в работе зависимость выхода ОСЛ от состояния заселенности глубоких ловушек. С его помощью возможно измерение доз, накопленных при температуре окружающей среды выше 530 К.
2. Способ возбуждения дозиметрического сигнала оптически стимулированной люминесценции детекторов ионизирующих излучений на основе оксида алюминия. В основу способа положены результаты изучения спектров оптического опустошения основной ловушки и параметров ОСЛ. Положительными эффектами являются: сокращение времени считывания, повышение чувствительности, точности, надежности и достоверности измерений доз, а также эффективное опустошение дозиметрических ловушек в детекторах ТЛД-500К перед их применением в ТЛ-дозиметрии, заменяющее термообработку детекторов.
3. Способ измерения дозиметрического термолюминесцентного сигнала, накопленного в твердотельном детекторе ионизирующих излучений на основе оксида алюминия. Изобретение относится к способам измерения дозы, накопленной в твердотельных термолюминесцентных детекторах ионизирующих излучений на основе кристаллов и нанокерамики оксида алюминия, и может быть использовано для повышения надежности, точности и достоверности метода проводимых с его помощью измерений. Основной результат - устранение зависимости выхода термолюминесцентных твердотельных термолюминесцентных детекторов ионизирующих излучений на основе кристаллов и нанокерамики оксида алюминия от скорости нагрева детекторов при считывании.
Кроме того, в ходе выполнения работы были разработаны:
1. Способ получения длительного послесвечения люминофоров оптических излучателей. Изобретение относится к способу получения люминесцентных излучателей оптических фотонов видимого и инфракрасного диапазонов длин волн, основанных на длительном послесвечении люминофоров, после прекращения их возбуждения ионизирующим излучением. Основной результат - расширение функциональных возможностей контроля фотоприемных устройств, повышение уровня радиационной и экологической безопасности.
2. Способ определения распределения плотности потока электронов по его сечению. Изобретение относится к способам измерения параметров направленного излучения, включая измерение таких характеристик потоков заряженных частиц, как их пространственное распределение по плотности и дозам с помощью люминесцентных детекторов ионизирующих излучений. Результат - расширение возможностей исследований, создания и контроля ускорительной техники, изделий сильноточной электроники.
Личный вклад автора
Все результаты работы, вынесенные на защиту и приведенные в разделе «научная новизна», получены лично автором, а также в сотрудничестве с коллегами по кафедрам "Экспериментальная физика" и "Физические методы и приборы контроля качества" Физико-технологического института УрФУ и Института промышленной экологии УрО РАН. Участие в работе каждого сотрудника отражено в совместных публикациях по теме диссертации.
Апробация работы
Материалы диссертации представлены на 7 конференциях: на Всероссийской научной конференции студентов-физиков и молодых ученых ВНКСФ-14 (Уфа, 2008); на международной конференции по радиационной физике SCORP-2008 (Каракол, Киргизия, 2008); 7th European Conference on Luminescent detectors and transformers of lonizing Radiation “LUMDETR 2009” (Krakyw, Poland, 2009); на 14th International Conference on Radiation Physics and Chemistry of Inorganic Materials (Астана, Казахстан, 2009); на международной конференции по радиационной физике, новым материалам и информационным технологиям SCORPh-2010 (Каракол, Киргизия, 2010); на 8-й международной конференции «Ядерная и радиационная физика» (г. Алматы, Казахстан, 2011); на 3th International congress on radiation physics, high current electronics, and modification of materials (Томск, 2012).
Публикации
Результаты исследований изложены в 23 публикациях, в том числе, в 4 статьях в рецензируемых журналах из перечня ВАК, в 6 статьях в различных сборниках и материалах конференций, в 8 тезисах докладов на международных и российских конференциях и в 5 патентах РФ.
Структура и объем диссертации
Диссертация состоит из введения, пяти глав и заключения. С учетом 24 таблиц, 50 рисунков и библиографического списка из 100 наименований, общий объем диссертации составляет 137 страниц.
Люминесценция твердых, жидких и газообразных сред, как физическое явление, является чрезвычайно востребованным во многих областях науки и техники. Современные достижения в физике конденсированного состояния, технологии выращивания кристаллов с заданными люминесцентными свойствами, методах направленного изменения этих свойств, позволили создать широкую номенклатуру материалов для практического применения их в качестве детекторов ионизирующих излучений и нейтронов. Наибольшее распространение такие детекторы получили при решении задач спектрометрии ядерных излучений в режиме реального времени и длительного сохранения информации о параметрах радиационных полей после окончания их воздействия. Последнюю группу в этой номенклатуре представляют твердотельные интегральные запоминающие детекторы, основанные на явлениях термостимулированной люминесценции (ТЛ), оптически стимулированной люминесценции (ОСЛ), радиолюминесценции (РЛ) и фототрансферной люминесценции (ФТТЛ). Результаты поисков новых технологии, получения или направленного изменения люминесцентных свойств, как вновь синтезированных, так и известных материалов, регулярно обсуждаются на специализированных международных конференциях, систематизируются и обобщаются в монографиях и статьях научных журналов.
Анализ современного состояния и тенденций в достижении требуемого комплекса люминесцентных свойств материалов показывает, что в этом направлении главная роль отводится дефектам примесного происхождения в решетке основного материала. Типичным примером из устоявшейся номенклатуры соединений, используемых для создания термолюминесцентных радиационно-чувствительных сред и детекторов излучений на их основе, являются: Ь1Е:Мд,П (ТЕП-100), Е1Е:Мд,Си,Р (ТЕП-100Н), СаР2:Пу (ТЕП-200), СаР2:Мп (ТЕП-400), Е12В4О7:Мп (ТЕП-800) и др. Из номенклатуры изученных соединений, потенциально пригодных для оптически-стимулированной люминесценции: МдО:ТЬ, ЫаМдЕ3:Еи, КМдЕ3:Се, КС1:Еи, (ИН4)281Е6:П и др.
Среди известных и вновь синтезированных соединений особое место занимает материал на основе анион-дефектного номинально чистого корунда, полученный около 25 лет назад в Уральском политехническом институте. Принципиальной особенностью этого материала является то, что его рекордная люминесцентная ТЛ, ОСЛ, РЛ, ФТТЛ - активность основана на свойствах собственных решеточных дефектов Е - и Е+ - типа, а не структурных дефектах примесной природы. Основным применением различных форм данного материала - монокристаллической, порошкообразной, пленочной - является ТЛ/ОСЛ - дозиметрия, основанная на опустошении электронных уровней захвата носителей заряда под действием температуры или оптической стимуляции.
Вместе с тем, сравнительно недавно, обнаружено существование в этом соединении уровней захвата носителей заряда, термическая глубина которых значительно превышает значения уровней, ответственных за основной пик ТЛ и ОСЛ, получивших название глубоких ловушек. Проведенные исследования выявили существенное влияние состояния, главным образом, глубокой ловушки около 700 К по уровню ее заселенности носителями на свойства ТЛ. При этом остается неизученным влияние глубоких ловушек на весь комплекс люминесцентных свойств анион-дефектного корунда: ТЛ, ОСЛ, ФТТЛ, РЛ. Более того, остаются неизвестными параметры глубоких ловушек, их спектральный состав, взаимодействие между самими глубокими ловушками. Нуждается в пересмотре методика реконструкции экспериментально измеренных кривых ТЛ, подвергнутых процессу термического тушения, для получения действительных параметров центров захвата носителей заряда: энергии активации и частотного фактора. Многообещающим средством управления люминесцентными свойствами анион-дефектного корунда является исследование гипотетической возможности трансформировать простые решеточные дефекты Б - типа в сложные дефекты Б2 - типа в разных зарядовых состояниях. Решение, перечисленных выше вопросов, является актуальной проблемой физики конденсированного состояния и имеет практическое значение для расширения функциональных возможностей соединений на основе анион-дефектного корунда.
Диссертация выполнена в рамках плана госбюджетных научно-исследовательских работ УрФУ, а также при частичной финансовой поддержке РФФИ (грант №10-08-96045) и Президиума УрО РАН (проекты №12-У-2-032, №12-2-013-УЭМЗ).
Цели и задачи работы
Целью работы являлось экспериментальное исследование уровней захвата носителей заряда, ответственных за появление пиков ТЛ в диапазоне температур 300-900 К, изучение способов возбуждения пиков, спектра их свечения, реконструкция и расчет кинетических параметров, исследование влияния заполненности глубоких уровней захвата на весь комплекс люминесцентных явлений в кристаллах номинально чистого анион-дефектного корунда: ОСЛ, ФТТЛ, РЛ, а также изучение закономерностей термо- фотоиндуцированных преобразований центров окраски и их связей со спектральным составом и чувствительностью ТЛ в основном дозиметрическом пике при 450 К.
Для достижения поставленной цели необходимо было решить следующие задачи:
1. Модернизировать экспериментальный комплекс для измерений высокотемпературной ТЛ, возбужденной УФ или рентгеновским излучением при любой температуре в интервале 300-900 К, снабдив его каналами для регистрации спектрального состава люминесценции.
2. Разработать методики интегрального и избирательного заполнения глубоких ловушек.
3. Исследовать зависимости выхода ТЛ и ФТТЛ, интенсивности и временных характеристик затухания ОСЛ от уровня заполнения глубоких ловушек.
4. На основании экспериментально полученных высокотемпературных кривых термовысвечивания, разработать методику, провести реконструкцию и получить реальные кривые ТЛ, не подверженные эффекту термического тушения, определить их кинетические параметры.
5. Изучить динамику превращений Е - и Е+ - центров в сложные центры Е2 - типа в процессе облучения образцов УФ - излучением при изотермическом нагреве в интервале 300-900 К и их вклад в изменение спектрального состава ТЛ в основном пике.
6. Осуществить идентификацию образующихся центров, разработать модельные представления о происходящих процессах при термооптической обработке.
7. Провести анализ полученных результатов с точки зрения возможности их использования для модификации свойств исследуемого материала, полезной для практического использования и новых вариантов применения в дозиметрии, основанной на люминесцентных свойствах изученного материала.
Научная новизна
1. Впервые получены экспериментальные доказательства реальности существования интерактивного механизма взаимодействия между центрами захвата носителей заряда различной термической глубины, влияющего на весь комплекс люминесцентных свойств (ТЛ, ОСЛ, ФТТЛ, РЛ) кристаллов анион- дефектного корунда.
2. Установлена неэлементарность пика ТЛ около 700 К. Показано, что ТЛ около 700 К обусловлена двумя электронными ловушками, имеющими разные параметры тушения и отличающиеся механизмом взаимодействия с термически более глубокими ловушками.
3. Впервые разработана методика и произведена реконструкция экспериментальных кривых термовысвечивания в области 700 и 900 К , испытывающих термическое тушение, в результате которой получены кривые ТЛ, не подверженные термическому тушению, а также определены их действительные кинетические параметры.
4. Впервые показана возможность фото-термостимулированного преобразования простых одиночных Е - центров в сложные центры Е2 - типа в разных зарядовых состояниях и их влияние на спектральный состав РЛ, основного пика ТЛ при 450 К и высокотемпературных пиков ТЛ при 700 и 900 К, предложены модели механизмов трансформации центров.
5. Приведены косвенные экспериментальные доказательства существования в кристаллах анион-дефектного корунда глубокой ловушки около 1073-1123 К, оказывающей влияние на ТЛ вблизи 700 К.
6. В кристаллах анион-дефектного корунда, облученных рентгеновским излучением при температурах выше 500 К обнаружен новый центр захвата носителей заряда вблизи 823 К, имеющий, предположительно, дырочную природу.
Защищаемые положения
1. Наибольшее влияние на люминесценцию кристаллов анион-дефектного корунда в основном пике оказывает степень заполнения ловушек, ответственных за пик ТЛ вблизи 700 К. Пик ТЛ при 700 К обусловлен двумя электронными ловушками, имеющими разные параметры тушения и отличающиеся механизмами взаимодействия с более глубокими ловушками, которые эффективно опустошаются вблизи 900 и 1100 К.
2. Пики ТЛ при 700 и 900 К испытывают тушение, их выход люминесценции снижается с ростом скорости нагрева при считывании.
3. Изменение формы и спектра пика ТЛ при 700 К после УФ-облучения в интервале температур 823-900 К связано с появлением нового дефектного образования, излучающего в области 500 нм
4. В интервале температур облучения УФ 323-673 К наблюдается конверсия центров люминесценции Е ^ Е+, а в диапазоне 673-898 К преобладает конверсия вида Е+ ^ Е с последующим образованием Е2 (Е2+, Е22+) - центров. При термооптической обработке в интервале температур 323-673 К полоса свечения Е+ - центров в спектре ТЛ становится доминирующей, в результате наблюдается рост интегральной чувствительности в основном пике в 5-30 раз.
5. Термооптическая обработка приводит к заполнению носителями заряда глубоких уровней захвата, активирует образование новых центров люминесценции и таким образом позволяет целенаправленно изменять интенсивность и спектральный состав ТЛ, ОСЛ, ФТТЛ и РЛ кристаллов анион- дефектного корунда.
Практическая значимость работы
Изученные особенности люминесценции, связанные с механизмом интерактивного взаимодействия центров захвата носителей заряда различной энергетической глубины в кристаллах анион-дефектного корунда, положены в основу разработки ряда принципиально новых применений стандартных ТЛ-ОСЛ детекторов ядерных излучений ТЛД-500К. В частности, на основе комплекса экспериментальных результатов по исследованию люминесцентных свойств анион-дефектных монокристаллов а-А12О3 получены патенты РФ на:
1. Способ измерения дозы в твердотельных детекторах ионизирующих излучений на основе оксида алюминия, накопленной при повышенной температуре окружающей среды. Основой способа является изученная в работе зависимость выхода ОСЛ от состояния заселенности глубоких ловушек. С его помощью возможно измерение доз, накопленных при температуре окружающей среды выше 530 К.
2. Способ возбуждения дозиметрического сигнала оптически стимулированной люминесценции детекторов ионизирующих излучений на основе оксида алюминия. В основу способа положены результаты изучения спектров оптического опустошения основной ловушки и параметров ОСЛ. Положительными эффектами являются: сокращение времени считывания, повышение чувствительности, точности, надежности и достоверности измерений доз, а также эффективное опустошение дозиметрических ловушек в детекторах ТЛД-500К перед их применением в ТЛ-дозиметрии, заменяющее термообработку детекторов.
3. Способ измерения дозиметрического термолюминесцентного сигнала, накопленного в твердотельном детекторе ионизирующих излучений на основе оксида алюминия. Изобретение относится к способам измерения дозы, накопленной в твердотельных термолюминесцентных детекторах ионизирующих излучений на основе кристаллов и нанокерамики оксида алюминия, и может быть использовано для повышения надежности, точности и достоверности метода проводимых с его помощью измерений. Основной результат - устранение зависимости выхода термолюминесцентных твердотельных термолюминесцентных детекторов ионизирующих излучений на основе кристаллов и нанокерамики оксида алюминия от скорости нагрева детекторов при считывании.
Кроме того, в ходе выполнения работы были разработаны:
1. Способ получения длительного послесвечения люминофоров оптических излучателей. Изобретение относится к способу получения люминесцентных излучателей оптических фотонов видимого и инфракрасного диапазонов длин волн, основанных на длительном послесвечении люминофоров, после прекращения их возбуждения ионизирующим излучением. Основной результат - расширение функциональных возможностей контроля фотоприемных устройств, повышение уровня радиационной и экологической безопасности.
2. Способ определения распределения плотности потока электронов по его сечению. Изобретение относится к способам измерения параметров направленного излучения, включая измерение таких характеристик потоков заряженных частиц, как их пространственное распределение по плотности и дозам с помощью люминесцентных детекторов ионизирующих излучений. Результат - расширение возможностей исследований, создания и контроля ускорительной техники, изделий сильноточной электроники.
Личный вклад автора
Все результаты работы, вынесенные на защиту и приведенные в разделе «научная новизна», получены лично автором, а также в сотрудничестве с коллегами по кафедрам "Экспериментальная физика" и "Физические методы и приборы контроля качества" Физико-технологического института УрФУ и Института промышленной экологии УрО РАН. Участие в работе каждого сотрудника отражено в совместных публикациях по теме диссертации.
Апробация работы
Материалы диссертации представлены на 7 конференциях: на Всероссийской научной конференции студентов-физиков и молодых ученых ВНКСФ-14 (Уфа, 2008); на международной конференции по радиационной физике SCORP-2008 (Каракол, Киргизия, 2008); 7th European Conference on Luminescent detectors and transformers of lonizing Radiation “LUMDETR 2009” (Krakyw, Poland, 2009); на 14th International Conference on Radiation Physics and Chemistry of Inorganic Materials (Астана, Казахстан, 2009); на международной конференции по радиационной физике, новым материалам и информационным технологиям SCORPh-2010 (Каракол, Киргизия, 2010); на 8-й международной конференции «Ядерная и радиационная физика» (г. Алматы, Казахстан, 2011); на 3th International congress on radiation physics, high current electronics, and modification of materials (Томск, 2012).
Публикации
Результаты исследований изложены в 23 публикациях, в том числе, в 4 статьях в рецензируемых журналах из перечня ВАК, в 6 статьях в различных сборниках и материалах конференций, в 8 тезисах докладов на международных и российских конференциях и в 5 патентах РФ.
Структура и объем диссертации
Диссертация состоит из введения, пяти глав и заключения. С учетом 24 таблиц, 50 рисунков и библиографического списка из 100 наименований, общий объем диссертации составляет 137 страниц.
Проведенные систематические исследования люминесценции кристаллов анион-дефектного корунда в интервале температур 300-900 К и анализ полученных результатов позволяют сделать следующие выводы:
1. Установлено, что повышение чувствительности кристаллов анион- дефектного корунда к излучению в основном пике зависит от числа циклов «облучение при комнатной температуре - нагрев». При этом происходит накопление электронов, освободившимися при считывании ТЛ в основном пике, в электронных ловушках, ответственных за высокотемпературные пики ТЛ.
2. Проведено исследование альтернативного способа заполнения глубоких ловушек, в соответствии с которым облучение исследуемых кристаллов производится при температурах 573 и 823 К УФ-излучением. Интерактивный характер связи ловушек, ответственных за основной пик ТЛ и ОСЛ, с термически более глубокими электронными ловушками аргументирован данными ступенчатого отжига образцов с контролем «приобретенной» ТЛ- и ОСЛ - чувствительности. По мере термического опустошения глубоких ловушек «приобретенная» ТЛ- и ОСЛ- чувствительность возвращается к исходным значениям.
3. При облучении исследуемых образцов рентгеновским излучением при 573 К обнаружен новый пик ТЛ около 823 К , не наблюдающийся при возбуждении образцов в этих же условиях УФ-излучением. Чувствительность основного пика при этом увеличилась только в 3-5 раз, а на кривой ступенчатого отжига «приобретенной» чувствительности на фоне падения имеется локальный максимум, по температурному положению совпадающий с температурным диапазоном локализации пика ТЛ при 823 К . По совокупности признаков ловушка, ответственная за ТЛ около 823 К, предварительно классифицирована как дырочная по своей природе.
4. Обнаружено, что на ТЛ в районе 700 К существенно влияет состояние заселенности ловушек, термическая глубина которых превышает 823 К . Заполнение последних приводит к деформации формы пика при 700 К, указывая на его сложное строение, состоящее из двух компонент, обусловленных двумя типами ловушек и обеспечивающими его низкотемпературную и высокотемпературную составляющие. Соотношение выхода ТЛ между компонентами пика при 700 К изменяется при заполнении более глубоких ловушек, его низкотемпературная компонента увеличивается по мере заполнения глубоких ловушек, в то время как высокотемпературная падает. Изохронный отжиг образцов с контролем «приобретенной» чувствительности в пике при 700 К при заполненных более глубоких ловушках показывает, что в интервале отжига 823-973 К выход ТЛ увеличивается, затем стабилизируется при 973¬1073 К, после чего начинает снижаться, возвращаясь к исходному значению при 1073-1123 К, что позволяет предполагать о существовании глубокой электронной ловушки около 1100 К, связанной с низкотемпературной компонентой пика при 700 К.
5. Изучены особенности ТЛ около 700 К кристаллов анион-дефектного корунда с пустыми термически более глубокими ловушками в зависимости от скорости нагрева при считывании. Обнаружено падение выхода ТЛ с ростом скорости нагрева, которое связывается с эффектом температурного тушения люминесценции. Разработан алгоритм реконструкции кривых ТЛ, который включает следующие основные этапы: аналитическое описание зависимости положения температуры максимума ТЛ от скорости нагрева; определение скорости нагрева, при которой эффект температурного тушения пренебрежимо мал; аналитическое описание реальной зависимости выхода ТЛ от скорости нагрева и определение с ее помощью параметров тушения: энергии активации W, безразмерного множителя С и коэффициента температурного тушения ц(Т). Реальная кривая ТЛ, не испытывающая тушения 19(Т), получена из соотношения 1ипд(Т) = 1д(Т) / п(Т), где 1д(Т) - экспериментально полученная кривая ТЛ. Показано, что экспериментальная кривая свечения с пиком около 700 К представляет собой сумму двух пиков с параметрами: №1„иха = 0,8 эВ и С1пиха = 1,6107, ^2пиКа=1, 7 эВ и С2пиКа= 1,3101, Е1пиХа = 2, 02 эВ и 81пиКа =1,15'1014 С1, Е2пиХа =2,13 эВ и $2пиха = 1,15-1014С1. Указанные значения подтверждены при моделировании кривых ТЛ с заполненными глубокими ловушками
6. Обнаружено, что при последовательном возбуждении образцов УФ- излучением при температурах 823 и 573 К наблюдается пик при 900 К . Реконструкция пика и последующий расчет по алгоритму, разработанному для анализа пика при 700 К, позволили определить реальную термическую глубину ловушки, ответственной за ТЛ около 900 К, равную 3,2 эВ и энергию активации тушения И =2,5 эВ. Достоверность результатов расчета истинных параметров ловушек, ответственных за ТЛ при 700 и 900 К путем реконструкции экспериментальных кривых подтверждена применением используемого алгоритма реконструкции и последующего анализа для определения восстановленных параметров ловушек, ответственных за основной пик ТЛ при 450 К известных из литературы.
7. Возбуждение образцов УФ-излучением при 573 К приводит к существенному перераспределению спектрального состава ТЛ в основном пике. В спектре свечения появляется полоса свечения Е+ - центров, которая за 1-5 минут возбуждения становится доминирующей. Дополнительное возбуждение образцов при 823 К приводит к появлению в спектре ТЛ основного пика новой полосы при 500 нм и перераспределению полос свечения Е - и Р+ - центров, доминирующей становится полоса люминесценции Е - центров. Возбуждение образцов при 973 К вновь видоизменяет спектр ТЛ в основном пике. Доминирующим становится свечение в полосе 420 нм, а интенсивности полос при 330 и 500 нм значительно снижаются, по сравнению с возбуждением при 823 К.
8. Динамика преобразования центров, ответственных за спектральный состав ТЛ в основном пике, изучена после возбуждении образцов УФ - излучением в температурном интервале 323-1173 К с шагом около 50 К. В интервале термооптической обработки 323-673 К обнаружен рост интенсивности полосы 330 нм и синхронное с ним падение интенсивности свечения в полосе 420 нм. В температурном интервале 673-898 К интенсивность люминесценции в полосе 330 нм, пройдя максимальное значение, снижается почти до начального уровня, в то время как интенсивность в полосе 420 нм синхронно возрастает, превышая исходный уровень, и появляется полоса 500 нм. В диапазоне термической обработки 898-1173 К интенсивность ТЛ во всех трех полосах падает до уровней при 323 К. Схожий, с обнаруженной закономерностью динамики преобразования центров в ТЛ основного пика, механизм установлен по данным РЛ.
9. В спектрах оптического поглощения образцов после термооптической обработки обнаружены полосы поглощения при 205, 230, 260, 300 и 355 нм. Три первых из них хорошо известны и принадлежат F - и F+ - центрам. Полоса поглощения при 300 нм приписана F2- центрам (кислородная дивакансия с четырьмя электронами), а полоса 355 нм - F2+- центрам (кислородная дивакансия с тремя электронами). При обсуждении моделей механизмов F+^ F - конверсии предпочтение отдано туннелированию электронов из валентной зоны на свободный уровень возбужденного (F+) - центра с образованием F - центра в основном состоянии, способного образовывать агрегатный F2- центр.
10. На основании полученных результатов предложен и запатентован ряд разработок, направленных на расширение функциональных возможностей стандартных ТЛ детекторов ядерных излучений ТЛД-500К.
1. Установлено, что повышение чувствительности кристаллов анион- дефектного корунда к излучению в основном пике зависит от числа циклов «облучение при комнатной температуре - нагрев». При этом происходит накопление электронов, освободившимися при считывании ТЛ в основном пике, в электронных ловушках, ответственных за высокотемпературные пики ТЛ.
2. Проведено исследование альтернативного способа заполнения глубоких ловушек, в соответствии с которым облучение исследуемых кристаллов производится при температурах 573 и 823 К УФ-излучением. Интерактивный характер связи ловушек, ответственных за основной пик ТЛ и ОСЛ, с термически более глубокими электронными ловушками аргументирован данными ступенчатого отжига образцов с контролем «приобретенной» ТЛ- и ОСЛ - чувствительности. По мере термического опустошения глубоких ловушек «приобретенная» ТЛ- и ОСЛ- чувствительность возвращается к исходным значениям.
3. При облучении исследуемых образцов рентгеновским излучением при 573 К обнаружен новый пик ТЛ около 823 К , не наблюдающийся при возбуждении образцов в этих же условиях УФ-излучением. Чувствительность основного пика при этом увеличилась только в 3-5 раз, а на кривой ступенчатого отжига «приобретенной» чувствительности на фоне падения имеется локальный максимум, по температурному положению совпадающий с температурным диапазоном локализации пика ТЛ при 823 К . По совокупности признаков ловушка, ответственная за ТЛ около 823 К, предварительно классифицирована как дырочная по своей природе.
4. Обнаружено, что на ТЛ в районе 700 К существенно влияет состояние заселенности ловушек, термическая глубина которых превышает 823 К . Заполнение последних приводит к деформации формы пика при 700 К, указывая на его сложное строение, состоящее из двух компонент, обусловленных двумя типами ловушек и обеспечивающими его низкотемпературную и высокотемпературную составляющие. Соотношение выхода ТЛ между компонентами пика при 700 К изменяется при заполнении более глубоких ловушек, его низкотемпературная компонента увеличивается по мере заполнения глубоких ловушек, в то время как высокотемпературная падает. Изохронный отжиг образцов с контролем «приобретенной» чувствительности в пике при 700 К при заполненных более глубоких ловушках показывает, что в интервале отжига 823-973 К выход ТЛ увеличивается, затем стабилизируется при 973¬1073 К, после чего начинает снижаться, возвращаясь к исходному значению при 1073-1123 К, что позволяет предполагать о существовании глубокой электронной ловушки около 1100 К, связанной с низкотемпературной компонентой пика при 700 К.
5. Изучены особенности ТЛ около 700 К кристаллов анион-дефектного корунда с пустыми термически более глубокими ловушками в зависимости от скорости нагрева при считывании. Обнаружено падение выхода ТЛ с ростом скорости нагрева, которое связывается с эффектом температурного тушения люминесценции. Разработан алгоритм реконструкции кривых ТЛ, который включает следующие основные этапы: аналитическое описание зависимости положения температуры максимума ТЛ от скорости нагрева; определение скорости нагрева, при которой эффект температурного тушения пренебрежимо мал; аналитическое описание реальной зависимости выхода ТЛ от скорости нагрева и определение с ее помощью параметров тушения: энергии активации W, безразмерного множителя С и коэффициента температурного тушения ц(Т). Реальная кривая ТЛ, не испытывающая тушения 19(Т), получена из соотношения 1ипд(Т) = 1д(Т) / п(Т), где 1д(Т) - экспериментально полученная кривая ТЛ. Показано, что экспериментальная кривая свечения с пиком около 700 К представляет собой сумму двух пиков с параметрами: №1„иха = 0,8 эВ и С1пиха = 1,6107, ^2пиКа=1, 7 эВ и С2пиКа= 1,3101, Е1пиХа = 2, 02 эВ и 81пиКа =1,15'1014 С1, Е2пиХа =2,13 эВ и $2пиха = 1,15-1014С1. Указанные значения подтверждены при моделировании кривых ТЛ с заполненными глубокими ловушками
6. Обнаружено, что при последовательном возбуждении образцов УФ- излучением при температурах 823 и 573 К наблюдается пик при 900 К . Реконструкция пика и последующий расчет по алгоритму, разработанному для анализа пика при 700 К, позволили определить реальную термическую глубину ловушки, ответственной за ТЛ около 900 К, равную 3,2 эВ и энергию активации тушения И =2,5 эВ. Достоверность результатов расчета истинных параметров ловушек, ответственных за ТЛ при 700 и 900 К путем реконструкции экспериментальных кривых подтверждена применением используемого алгоритма реконструкции и последующего анализа для определения восстановленных параметров ловушек, ответственных за основной пик ТЛ при 450 К известных из литературы.
7. Возбуждение образцов УФ-излучением при 573 К приводит к существенному перераспределению спектрального состава ТЛ в основном пике. В спектре свечения появляется полоса свечения Е+ - центров, которая за 1-5 минут возбуждения становится доминирующей. Дополнительное возбуждение образцов при 823 К приводит к появлению в спектре ТЛ основного пика новой полосы при 500 нм и перераспределению полос свечения Е - и Р+ - центров, доминирующей становится полоса люминесценции Е - центров. Возбуждение образцов при 973 К вновь видоизменяет спектр ТЛ в основном пике. Доминирующим становится свечение в полосе 420 нм, а интенсивности полос при 330 и 500 нм значительно снижаются, по сравнению с возбуждением при 823 К.
8. Динамика преобразования центров, ответственных за спектральный состав ТЛ в основном пике, изучена после возбуждении образцов УФ - излучением в температурном интервале 323-1173 К с шагом около 50 К. В интервале термооптической обработки 323-673 К обнаружен рост интенсивности полосы 330 нм и синхронное с ним падение интенсивности свечения в полосе 420 нм. В температурном интервале 673-898 К интенсивность люминесценции в полосе 330 нм, пройдя максимальное значение, снижается почти до начального уровня, в то время как интенсивность в полосе 420 нм синхронно возрастает, превышая исходный уровень, и появляется полоса 500 нм. В диапазоне термической обработки 898-1173 К интенсивность ТЛ во всех трех полосах падает до уровней при 323 К. Схожий, с обнаруженной закономерностью динамики преобразования центров в ТЛ основного пика, механизм установлен по данным РЛ.
9. В спектрах оптического поглощения образцов после термооптической обработки обнаружены полосы поглощения при 205, 230, 260, 300 и 355 нм. Три первых из них хорошо известны и принадлежат F - и F+ - центрам. Полоса поглощения при 300 нм приписана F2- центрам (кислородная дивакансия с четырьмя электронами), а полоса 355 нм - F2+- центрам (кислородная дивакансия с тремя электронами). При обсуждении моделей механизмов F+^ F - конверсии предпочтение отдано туннелированию электронов из валентной зоны на свободный уровень возбужденного (F+) - центра с образованием F - центра в основном состоянии, способного образовывать агрегатный F2- центр.
10. На основании полученных результатов предложен и запатентован ряд разработок, направленных на расширение функциональных возможностей стандартных ТЛ детекторов ядерных излучений ТЛД-500К.
Заказать работу
Заявка на оценку стоимости
Это краткая форма заказа. После ее заполнения вы перейдете на полную форму заказа работы
Каталог работ (150685)
- Бакалаврская работа (38572)
- Диссертация (978)
- Магистерская диссертация (22252)
- Дипломные работы, ВКР (61052)
- Главы к дипломным работам (2138)
- Курсовые работы (10589)
- Контрольные работы (6265)
- Отчеты по практике (1357)
- Рефераты (1481)
- Задачи, тесты, ПТК (631)
- Ответы на вопросы (155)
- Статьи, Эссе, Сочинения (942)
- Бизнес-планы (51)
- Презентации (106)
- РГР (84)
- Авторефераты (РГБ) (1692)
- Диссертации (РГБ) (1882)
- Прочее (458)
Новости
06.01.2018
Помощь студентам и аспирантам в выполнении работ от наших партнеров
Помощь студентам и аспирантам в выполнении работ от наших партнеров
Помощь в выполнении учебных и научных работ на заказ ОФОРМИТЬ ЗАКАЗ
дальше»» Все новости
Статьи
- Где лучше заказывать диссертации и дипломные?
- Выполнение научных статей
- Подготовка диссертаций
- Подводные камни при написании магистерской работы
- Помощь в выполнении дипломных работ
»» Все статьи
Заказать работу
Заявка на оценку стоимости
Это краткая форма заказа. После ее заполнения вы перейдете на полную форму заказа работы
